格尔木地区整层大气臭氧浓度激光外差测量与反演研究

搭建了便于外场观测的3.3μm激光外差光谱仪,实测其光谱分辨率为0.004 cm^-1。利用该设备测量了青海格尔木地区整层大气臭氧的吸收光谱,并结合最优估算法反演了该地区的臭氧浓度。测量期间,格尔木地区臭氧柱浓度均值约241.7 DU,且浓度随观测时间呈上升趋势,上升速度约4 DU/h。结果表明,该激光外差光谱仪结合最优估算法能够实现高海拔地区整层大气臭氧浓度的测量,在环境、气象及激光大气传输等研究领域具有重要的应用前景。     

激光外差光谱仪的仪器线型函数研究

激光外差是一种基于相干探测原理的高灵敏度光谱检测技术,因其同时具有很高的光谱分辨能力,被广泛应用于诸多研究领域.在光谱测量过程中,仪器线型函数对吸收谱线的平滑作用,会对气体浓度的反演结果产生影响.为了获取激光外差光谱仪的仪器线型函数,基于激光外差原理和信号处理过程,对影响仪器线型函数的射频滤波带宽和积分时间等参数进行了分析,获得了仪器线型函数表达式.利用自行建立的激光外差光谱仪,多次测量了3.53μm波段内水汽、甲烷的吸收谱线,分别将射频滤波频域响应函数和本文获得的仪器线型函数耦合进水汽、甲烷柱浓度的反演.结果表明,射频滤波带宽为30 MHz、积分时间分别为10 ms和100 ms时,光谱仪的实际分辨率分别约为0.005 cm~(-1)和0.025 cm~(-1);使用仪器线型函数对积分时间为100 ms时测量的数据进行反演,透过率残差平方和与甲烷吸收峰值处的残差分别减小16%和100%,提高了气体浓度反演的准确度.     

合肥地区温室气体柱浓度直接观测与卫星数据对比分析

利用地基傅里叶变换光谱仪EM27/SUN观测了合肥地区H2O、CO2、CH4及CO四种气体分子的柱浓度.观测结果表明:合肥地区XH2O、XCO2在测量期间变化较大,H2O和CO2的变化幅度分别为1353.17~5289.43ppm及409.22~415.05ppm;XCH4和XCO两种气体分子的变化较小,其标准差均在10-2数量级;XH2O、XCO2、XCH4和XCO的平均值分别为2109.10ppm、411.59ppm、1.87ppm及0.13ppm.将地基观测数据XCO2、XCH4分别与WACCM模式、GOSAT卫星数据进行了对比分析.结果表明,WACCM模式计算XCO2、XCH4的浓度比较稳定,仅在平均值附近有微幅变化,GOSAT卫星观测值略低于地基EM27/SUN的观测值,XCO2、XCH4相对偏差分别为0.45%和0.34%.利用GOSAT卫星数据分析了2010~2018年春季XCO2与XCH4的变化趋势,发现XCO2值从390.83ppm增加到410.30ppm,相对增长率为4.9%;XCH4值从1.802ppm增加到1.869ppm,相对增长率为3.7%.其结果可为追踪合肥及周边地区温室气体的源与汇提供科学依据.     

激光外差光谱仪的水汽柱浓度反演研究

水汽是地球大气的重要组成部分,也是平衡地气系统辐射收支的一个重要因素,对天气和气候变化有着重要的影响。常用的水汽柱浓度测量设备,如无线电探空仪、激光雷达、微波辐射计、太阳光度计、DOAS仪器以及傅里叶变换红外光谱仪等,难以兼顾高分辨率以及便携机动等应用需求。为此,基于一种高灵敏度、高分辨率光谱探测技术,围绕水汽柱浓度的探测开展了相关研究,取得的主要成果有：(1) 基于激光外差光谱技术,利用窄线宽带间级联激光器作为本振光源,与太阳跟踪仪结合,建立了一套高分辨率激光外差太阳光谱测量装置,光谱分辨率达到了0.002 cm-1。(2) 采用Langley-plot方法对高分辨率激光外差太阳光谱测量装置进行了现场定标,并于云南紫金山天文台观测站开展了外场测量,获得了2 831~2 833 cm-1波段太阳光谱的直接测量数据。对实测的太阳光谱进行归一化处理后,获得了高分辨率的整层大气透过率谱。(3) 利用逐线积分辐射传输模式（line by line radiative transfer model,LBLRTM）计算了整层大气透过率谱,并与实测的透过率谱进行了非线性最小二乘拟合,实现了水汽柱浓度的反演。同时利用微波辐射计进行了水汽柱浓度的观测,将反演结果与实测结果进行了对比分析,两者的一致性相对较好,最小相对偏差为16.59%,最大相对偏差为21.69%。(4) 反演结果与实测结果的偏差主要由反演算法误差和装置测量误差所导致。反演算法误差包括辐射传输模式的计算误差、实际大气温度的测量误差、甲烷浓度不确定性引入的误差、HDO丰度与自然丰度的偏差,装置测量误差包括装置定标误差、波长标定误差、系统噪声影响、背景信号以及直流信号的微弱起伏引起的误差。(5) 文中选取的2 831~2 833 cm-1波段同时包含了水汽和甲烷的吸收,在反演水汽柱浓度的同时,同步进行了甲烷柱浓度的反演。以甲烷初始柱浓度作为参考值,发现反演后的甲烷柱浓度相对初始柱浓度的数值平均增加了14.41%。高分辨率激光外差太阳光谱测量装置结合反演算法是一种有效的整层大气透过率以及水汽、甲烷柱浓度探测的综合设备,在多组分气体浓度探测方面具有广泛的应用前景。     

多微管阵列结构腔-原子吸收光谱测量Rb同位素比

Rb同位素分析在地质探索和环境监测中具有重要应用价值.本文基于可调谐激光吸收光谱技术,通过热分解的样品处理方式,搭建了一套Rb同位素吸收光谱测量装置,实现了Rb同位素比稳定测量.并通过新型多微管阵列结构设计原子发生器,增强了其原子束准直能力,有效抑制了光谱的多普勒效应,提高Rb同位素光谱分辨率.装置选用钽金属制作6 mm口径的高温原子发生器,内部堆叠1 mm口径微管阵列,发生器经电阻加热最高可达3000℃.实验通过高温(600℃)催化Rb₂CO₃样品释放气态Rb原子,同步利用探测激光通过Rb原子进行测量,获得高分辨率Rb原子吸收光谱,结合谱线参数反演获得自然丰度Rb₂CO₃样品中Rb同位素比(⁸⁵Rb:⁸⁷Rb)为2.441±0.02,探测误差为5.9%,⁸⁷Rb检测极限达1.76‰(3σ).实验结果表明,相较于传统的单管结构,采用多微管阵列结构进行测量时,Rb原子谱线展宽降低了约450 MHz (半高全宽),可有效区分Rb同位素的吸...