基于上/下转换发光的新型比率荧光温度探针

温度的可视化实时监测,一直都是科学研究的重点方向。荧光传感是一种具有高灵敏度、快速响应、可视化等优点的半侵入式测温方法,在生物医药等领域已被广泛应用。然而,传统荧光探针容易受到外界条件波动的影响而产生误差。为解决这一问题,可以采用两组荧光检测信号构建比率型荧光探针,通过两组信号的相互校准提高检测的准确性。传统的比率荧光温度探针大多基于下转换荧光发射,这类探针通常由短波长光激发,对生物组织穿透性差且有一定伤害,还会受到生物组织自发荧光的干扰。频率上转换是由长波长激发,短波长发射的一种光致发光现象,由其构建的荧光探针可以克服传统下转换荧光探针的上述缺点。而基于三线态-三线态湮灭(TTA)机理的频率上转换发光体系,由光敏剂和湮灭剂的双分子体系共同构成,因而自身就同时具有上/下转换的发光特性,满足了构建比率型荧光探针的条件。然而目前,基于TTA上转换体系的比率型荧光温度探针还鲜见报导,已报导的工作中仍需要另外添加参比探针。仅通过TTA双分子体系构建的上/下转换比率型荧光温度探针仍然是一大挑战。本文通过将传统的TTA上转换体系(PdOEP/DPA)负载于由温敏型两亲性聚合物Pluronic-F127组装形成的胶束中,形成上转换纳米胶束温度探针。随着温度的升高,聚合物亲水链段水溶性下降,向胶束核心位置收缩,导致负载上转换分子的胶束内部空间体积减小,TTA分子间碰撞概率增大,上转换效率提高,上转换发光的强度也随之提高;与此同时,光敏剂的下转换磷光发射也会发生小幅度的下降。由此上/下转换两组荧光信号构成的比率荧光,可成功实现25~60 ℃范围内对温度的线性检测,并可通过肉眼观察到体系发光由紫红色向蓝紫色的转变,检测结果的重复性良好。TTA上转换分子通过被温敏聚合物胶束的包覆,既解决了在实际应用中探针水溶性差,以及上转换发光易被氧气淬灭的问题,还为上转换体系提供了温敏性质,实现了上转换发光对温度的精确响应。这种基于上转换纳米胶束的比率型荧光温度探针不仅制备方法简单,具有良好的生物相容性,且检测灵敏度高,可以人眼识别,无需外加参比,对生物体内温度在线监测的实现具有重要意义。     

掺磷TiO_2优化TiO_2/MBA/Ag三明治结构的SERS性能

本文以磷酸为磷源,通过溶胶水热法制备磷掺杂TiO_2,利用Lee和Meisel的方法制备银溶胶,以4-巯基苯甲酸(MBA)为探针分子,通过构建TiO_2/MBA/Ag三明治结构,研究磷掺杂二氧化钛对该基底表面增强拉曼(SERS)性能的提升。通过TEM、XRD、XPS、DRS和拉曼光谱图表征二氧化钛的形貌结构、化学组成、光学和拉曼性能,结果表明,制备出的磷掺杂二氧化钛为锐钛矿型纳米颗粒,粒径范围6~12nm,XPS显示磷以P~(5+)替代了Ti~(4+),形成O-P-O键掺入TiO_2的晶格中,当磷的掺杂量在1.77%时,TiO_2/MBA/Ag三明治体系具有最佳的SERS信号,这是因为适量的磷掺杂降低了TiO_2的能带间隙,丰富TiO_2的表面态,这能促进TiO_2向MBA分子的电荷转移。     

离子阱中以声子为媒介的多体量子纠缠与逻辑门

高保真度的多离子纠缠和量子逻辑门是离子阱量子计算的基础.在现有的方案中, M?lmer-S?rensen门是比较成熟的实现多离子纠缠和量子逻辑门的实验方案.近年来,还出现了通过设计超快激光脉冲序列,在Lamb-Dicke区域以外实现超快量子纠缠和量子逻辑门的方案.这些方案均借助离子链这一多体量子系统的声子能级来耦合离子之间的自旋状态,并且均通过调制激光脉冲或设计合适的脉冲序列解耦多运动模式,来提高纠缠门的保真度.本文从理论和实验层面分析了这些多体量子纠缠和量子逻辑门操作的关键技术,揭示了离子阱中利用激光场驱动离子链运动态,通过非平衡过程中的非线性相互作用,来实现量子逻辑门的基本物理过程.     

500-W high average power,high beam quality Nd:YAG solid-state laser with one focusing reflector

In order to explore a 56-J high energy,high frequency lamp-pumped pulsed Nd:YAG solid-state laser, the main factors influencing the higher laser output energy are analyzed,the relation between output power and input power and reflectivity is simulated theoretically,and the effective measures to improve the efficiencies of the laser are brought forward.As a result,pulse width is tunable between 0.1 and 10 ms,frequency between 1 and 1000 Hz.When the input electrical power is 12 kW,the laser can output maximum single pulse energy of 56 J and average power of 500 W with the beam quality of 16.5 mm·mrad, total electro-optic efficiency of 4.2%,and the in stability of±2% output power.It is indicated that the parameters corresponds with the results of theoretical analysis and simulation.     

基于特征曲线和曲面匹配的弹痕自动比对方案

提出了消除测量误差的两套方案:基于特征曲线提取的方案和基于曲面匹配的方案.建立了中心重合法、近似法矢重合法与多点预定位法相结合的曲面匹配模型;讨论并给出了用于弹痕比对的六个差异度衡量指标;建立了弹痕及弹头相似度模型;给出了方案的有效性评价体系;最后,对一组实际的弹痕数据,进行有效性验证,取得了较高的正确率.     

大尺寸高质量CH3NH3PbCl3钙钛矿单晶的生长机理、相转变与光学性能

在传统逆温差结晶法基础上,通过引入高质量籽晶,采用籽晶诱导逆温差结晶法生长出尺寸为11mm×11mm×2mm的CH₃NH₃PbCl₃钙钛矿单晶.X射线衍射和Rietveld精修结果表明,室温下CH₃NH₃PbCl₃单晶是立方相,其空间群为Pm■m,晶格常数a=0.56877 nm.偏光显微镜研究结果表明,CH₃NH3PbCl₃单晶的生长机理遵循光滑界面的台阶横向长大机制,并沿着台阶的外法线方向长大.变温拉曼光谱研究表明CH₃NH₃PbCl₃单晶在温度160 K发生了正交-四方相转变,但四方相结构不稳定,存在的温度区间非常狭窄,故再次转变为立方相(Pm■m).紫外-可见-近红外吸收光谱和光致发光谱研究表明,CH₃NH₃PbCl₃单晶的吸收截止边约在波长442 nm,光致发光峰为450 ...     

多组分连续流动高选择性合成(Z)-N-乙烯基环N,O-缩醛衍生物

本工作发展了一种三组分在连续流动技术下高效制备(Z)-N-乙烯基环N,O-缩醛衍生物的合成方法. 以廉价易得原料为反应起始物, 在连续流动技术下发生可控的串联环化反应, 反应经历一个独特的分子内重排过程形成C—O和 C—N键. 最终, 高选择、精准合成含氮、氧六元环和七元环杂环分子, 两步合成仅需50 min. 连续流动合成技术的运用避免了多组分反应中两组分反应不彻底和副反应等问题, 提供了一种高选择性组装多组分可替代的合成方法, 产率高达96%, 为化工原料高值转化利用提供借鉴.     

亚微米级聚晶金刚石的高温高压合成

聚晶金刚石作为超硬材料具有很广泛的应用,常用于油气钻探、切削刀具、耐磨零件等领域。目前,工业上合成聚晶金刚石的内部晶粒尺寸一般都在微米量级以上,而合成微米级以下的聚晶金刚石则要面临很多困难。本工作使用熔渗法在高温高压的条件下合成了亚微米级聚晶金刚石,并对合成的样品进行了X射线衍射、扫描电子显微镜、电子背散射衍射、能谱、硬度等分析测试,结果表明:在5.5GPa、1 500℃、保温15min的情况下成功合成了维氏硬度高达57.0GPa的亚微米级聚晶金刚石;分层组装的方法可以使Co均匀地分散在聚晶金刚石样品中,呈现出圆孔状,从而保证样品具备均匀、优异的性能。同时,通过对烧结工艺的探索发现,温度和保温时间在亚微米级聚晶金刚石的合成过程中起着非常重要的作用。     

ZnMn2O4纳米催化剂制备及催化合成乙酸正丁酯

本文以共沉淀法制备了四方晶系锌锰复合氧化物ZnMn2O4纳米催化剂。采用X射线粉末衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)测试技术对样品进行了分析表征,结果表明所合成的催化剂为粒径均匀的纳米粒子,平均粒径在20-50 nm,具有较好的分散性。实验考察了所制备的ZnMn2O4纳米催化剂对乙酸和正丁醇酯化反应的催化活性,表明ZnMn2O4对乙酸正丁酯的合成有较高的催化活性;探讨了催化剂焙烧温度、催化剂用量、酸醇摩尔比以及反应时间对酯化率的影响,确定了适宜的酯化反应条件,以焙烧温度为300 ℃制备的ZnMn2O4为催化剂,在催化剂用量为0.3%(以反应物总质量计)、酸醇摩尔比n(酸):n(醇)=1.8:1、反应时间为4 h、酯化反应温度120 ℃的条件下,酯化率可达92.53%。