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1.
近年发展起来的低能耗、高效率的光催化技术为解决环境污染和能源短缺等问题提供了新途径.在众多光催化材料中,非金属石墨相氮化碳(g-C_3N_4)半导体材料因其化学稳定性和热稳定性优异、能带结构易调控、前驱体价格低廉等特点备受关注.然而,g-C_3N_4的光生电子-空穴对极易复合,比表面积较小,不能充分利用太阳光等,因而其光催化活性较低.目前,为了提高g-C_3N_4光催化性能,多采用金属或非金属元素掺杂、与其他物质形成异质结、与其他半导体材料进行共聚合等方式.其中,共聚合有利于调节g-C_3N_4内部电子结构,促进g-C_3N_4光生载流子的分离与迁移,而且具有高度离域π-π*共轭结构的导电聚合物更适合与g-C_3N_4进行共聚合,从而进一步提高g-C_3N_4的光催化性能.本文采用原位聚合法制备合成了导电聚吡咯(PPy)与g-C_3N_4的复合材料,并以10 mg L.1亚甲基蓝(MB)作为目标污染物评价其可见光催化性能.经X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、比表面积、紫外-可见光谱等一系列表征分析可知,PPy/g-C_3N_4复合物(002)晶面衍射峰强度较g-C_3N_4减弱,表明PPy抑制了g-C_3N_4晶型生长,但未影响其晶型结构.不规则薄片状g-C_3N_4表面均匀地负载有非晶态PPy颗粒,复合物微观形貌发生变化.PPy与g-C_3N_4共轭芳香环层间堆积形成的介孔、大孔孔径和孔容积均增加,比表面积增大了7 m2 g.1,使目标污染物能与光催化剂表面活性物质充分接触反应.同时,PPy具有较强吸光系数,对可见光能完全吸收;PPy/g-C_3N_4复合物的可见光吸收边带发生红移,呈现出较g-C_3N_4更强的可见光吸收能力,提高对可见光的利用效率.光催化降解MB实验结果表明,在可见光(12 W LED灯)照射2 h后,含有0.75 wt%PPy的复合样品0.75PPy/g-C_3N_4表现出最佳光催化活性,MB降解效率为99%;且污染物光催化降解过程符合准一级动力学,反应速率常数(0.03773 min~(-1))约为同条件下g-C_3N_4(0.01284 min~(-1))的3倍.自由基捕获测试实验表明,g-C_3N_4和0.75PPy/g-C_3N_4均产生了·O~2~-自由基,但后者的·O2~-信号更强.这是因为PPy也可吸收可见光并激发出电子,该电子转移到g-C_3N_4导带,再与其本身的电子共同与O2反应生成·O_2-.然而只有0.75PPy/g-C_3N_4在光催化过程中产生了·OH自由基,是由于g-C_3N_4的价带(+1.4 eV)较H_2O/·OH(+2.38 eV vs.NHE)和OH~-/·OH(+1.99 eV vs.NHE)小,此价带上的h~+不能与H_2O和OH~-反应生成·OH,而是由生成的·O_2~-再与e~-和H~+反应产生,即·O_2~-+2H+2e~-CB→·OH+OH~-.本文最后分析了以·O_2~-和·OH作为主要活性物质的PPy/g-C_3N_4复合物光催化降解污染物的反应机理,PPy具有强导电性,可作为光生电子和空穴的传输通道,抑制其在g-C_3N_4表面的复合.  相似文献   
2.
采用简单的共沉淀法制备了新型ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见-漫反射吸收光谱(UV-Vis)、N2吸附脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)对样品的结构、形貌和光吸收性质进行了表征,并以甲苯为目标污染物对其光催化性能进行评价。结果表明,与纯相SrSn(OH)6和ZnSn(OH)6相比,复合材料ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6的紫外光吸收能力显著增强,光生载流子的复合效率降低,进而增强了其光催化降解甲苯的效率。复合样品ZSH/SSH-10摩尔比为10%对甲苯的降解率达到58%,是SrSn(OH)6单体的1.35倍。循环使用5次后,ZSH/SSH-10的降解率仍保持51%以上,说明该催化剂具有良好的循环稳定性。  相似文献   
3.
利用三聚氰胺和碳酸钙成功合成了一种新型吸附剂CaCO3/g-C3 N4.通过XRD,FT-IR,SEM,TEM和BET对CaCO3/g-C3 N4的结构进行深入研究.实验结果表明:CaCO3/g-C3 N4对结晶紫(CV)具有快速、高效的吸附性能(89.34;)和出色的吸附容量(1209.75 mg/g).CaCO3/g-C3 N4对CV的吸附符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型.同时,基于吸附前后吸附剂的FT-IR和XPS分析,得出π-π堆积,n-π相互作用和氢键协同效应是CaCO3/g-C3 N4选择性吸附CV的重要因素.  相似文献   
4.
卢鹏  胡雪利 《人工晶体学报》2020,49(6):1121-1128
本文以碳酸锶(SrCO3)和三聚氰胺(C3 H6 N6)为原料,采用直接煅烧法制得了一系列m-SCCN复合光催化材料.研究了不同原料配比、不同煅烧温度以及不同煅烧时间制备的m-SCCN复合材料在可见光下对结晶紫溶液的光催化降解效果,并利用扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等对该材料进行表征.结果表明,在SrCO3:C3 H6 N6为7;(w/w),煅烧温度为600℃,煅烧时间为4 h时对结晶紫处理效果最佳.光照120 min后去除率可达到89.70;,是纯g-C3 N4(17.70;)的5倍.分析机理可能是SrCO3破坏了g-C3 N4平面内的部分氢键使得七嗪单元开环生成了强吸电子基团—氰基(-C≡N),从而改变了光生电子的传输途径,提高了光生电子和空穴的分离效率,优化了m-SCCN的光催化活性.  相似文献   
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