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金属钯纳米颗粒/氮化钛复合材料对水中2,4-二氯苯酚的电催化氢化脱氯(英文) 总被引:2,自引:0,他引:2
随着社会经济的快速发展,含氯有机物,特别是含氯苯系物,在农业、化工和医药等领域的使用量逐年增多,而使用过程中不合理的排放和控制致使含氯苯系物对生态环境,特别是水体环境的污染日趋严重.含氯苯系物具有高致毒致癌性,易生物富集,且很难被完全降解矿化,已被国家环保局认定为优先控制污染物.常规的废水处理工艺,如吸附、氧化及生物降解等,效率不高,且具有二次污染风险.电催化氢化脱氯技术是一种新型特别针对废水中含氯有机污染物的处理工艺,是通过在阴极电解还原水,原位生成原子态氢,以进攻苯环上C.Cl键,通过C.Cl键断裂H原子取代,使含氯苯系物完全转化为苯系物,达到去毒去害化的目的,近年来越来越受到研究者的关注.在整个电催化氢化脱氯技术中,高效稳定的电催化剂合成是关键,决定着脱氯效率、脱氯动力学、产物选择性及能量的利用率.本文报道了一种简易、无需添加任何表面活性剂的湿式还原法制备金属钯/氮化钛(Pd/TiN)和金属钯/碳(Pd/C)复合材料.在该复合材料中,金属钯颗粒具有均一的纳米尺寸(约5.0 nm)和球状形貌,且均匀分布在TiN和C载体上.作为针对水体中代表性含氯苯系物2,4-二氯苯酚的电催化氢化脱氯反应催化剂,Pd/TiN所展现的活性和稳定性均优于TiN和Pd/C,这源于TiN载体的促进作用.当TiN与Pd复合时,相应形成的Pd-TiN界面可改变Pd表面的电子结构,进一步优化Pd产活性氢及其吸附活化2,4-二氯苯酚的性能,因而其催化氢化脱氯活性增加.阴极工作电压是该催化反应中一个重要操作参数,决定了电催化氢化脱氯的效率和最终产物的构成.实验表明,.0.80 V vs Ag/AgCl是最佳操作电压,此时2,4-二氯苯酚的电催化氢化脱氯效率最高,可达到93.27%,且可实现最大程度的2,4-二氯苯酚向苯酚转化.脱氯反应路径研究发现,在Pd/TiN催化剂上2,4-二氯苯酚脱氯反应路径为2,4-二氯苯酚→对位一氯苯酚,邻位一氯苯酚→苯酚,但Pd/TiN对邻位和对位的C.Cl键断裂基本没有选择性.本文提供了一种新的有效调控Pd材料电催化氢化脱氯性能的方法,可望用于其他氢化反应体系的高效催化剂的设计合成,同时可推动电催化氢化脱氯技术在环境污染修复中的应用. 相似文献
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以羧基化的Fe_3O_4为核,通过室温自组装方法合成了核壳结构的磁性沸石咪唑酯框架-8(Fe_3O_4@ZIF-8)微球。以此为基质,建立了一种基于磁性金属有机框架(Fe_3O_4@MOFs)的表面辅助激光解吸离子化质谱(SALDI-MS)新方法。分别考察了干点法、薄层法、三明治法3种不同制样方法对质谱检测信号的影响。研究表明,"三明治"样品制备法具有基质分布均匀、"甜点"效应小、灵敏度高、信号重现性好等优点。以花生油、猪油、菜籽油中的甘油三酯为研究对象,利用SALDI-MS方法实现了对不同食用油的快速鉴别。与传统MALDI-MS相比,基于Fe_3O_4@ZIF-8的SALDI-MS方法可以获得更丰富的油品成分信息、更好的质量分辨率和更高的检测灵敏度,可成功应用于食用油实际样品的快速鉴定。 相似文献
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应用顶空-固相微萃取分离、富集,气相色谱法测定了水蜜桃中11种有机氯农药。称取匀浆后的果浆样品5.000g,加水15mL稀释。取此样品溶液2.00mL置于12mL安瓿瓶中,加入氯化钠1.0g,放入搅拌子后将瓶盖紧,置于70℃水浴中。将聚二甲基硅氧烷萃取头插入瓶中,置于离试样液面1.0cm的顶空处,在600r·min-1搅拌速率下萃取30min。萃取完成后,将萃取头从瓶中抽出并直接插入色谱仪的进样口,热解吸5min。被测组分随载气进入SE-54石英毛细管柱进行分离,用电子捕获检测器检测。11种有机氯农药在一定浓度范围内与相应峰面积呈线性关系,检出限(3S/N)在1.33~42.3ng·kg-1之间。对方法的回收率和重复性进行试验,测得回收率在90.6%~112%之间,测定值的相对标准偏差(n=5)均小于10%。 相似文献
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以香叶木素或野漆树苷为原料,经过O-甲基化、酸性水解、O-苄基化和过氧丙酮(DMDO)氧化等反应步骤,合成了5,7,3’,4’-四甲氧基黄酮醇(1),5,7,3’-三苄氧基-4’-甲氧基黄酮醇(2),5,7,4’-三甲氧基黄酮醇(3),金合欢素(4)和5,7-二羟基-4’-苄氧基黄酮(5),运用"点击化学"方法,将所合成黄酮类的炔基化合物6~10与β-叠氮化乙酰基半乳糖通过铜催化的1,3-偶极环加成反应链接起来,合成了一系列未见文献报道的新型黄酮半乳糖缀合物11~20.MTT蛋白染色法体外抗肿瘤细胞生物活性测试发现,化合物11,13和20对白血病细胞(HL-60)、肝癌细胞(SMMC-7721)、乳腺癌细胞(MCF-7)、结肠癌细胞(SW480)和肺癌细胞(A-549)具有一定的抑制活性. 相似文献
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