激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱法测定铀颗粒物中铅杂质的同位素比值

为有效获取铀颗粒物中具有取证价值的铅杂质同位素信息,建立了激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)测定铀颗粒物中铅杂质同位素比值的方法.探究了诸多同位素分馏效应校正方法下铅本底对同位素测量的影响,选用的LA-MC-ICP-MS系统的本底对比值测量结果的影响小于0.001(208Pb的信号强度大于2.2× 103 cps),确定采用NIST SRM612为外标校正质量分馏,固定激光束斑直径30μm、脉冲重复率20 Hz、调节能量密度使LA-MC-ICP-MS分析NIST SRM612和铀颗粒物样品所得208Pb分别小于1.5×105 cps和3×104 cps,标准物质CRM124-4样品中206Pb/208Pb、206Pb/207Pb和207Pb/208Pb比值测量结果的相对实验标准不确定度小于0.48％、0.68％和0.40％.实际样品分析结果表明,本方法可有效区分铀颗粒物中的铅同位素比值差异,有助于鉴别其来源.     

气溶胶直接进样电感耦合等离子体-质谱法快速测定环境气溶胶中~(239)Pu

采用本实验室建立的气溶胶直接进样ICP-MS在线定量分析技术,对取样钢瓶取得的某环境气溶胶样品进行直接进样快速分析.结果表明: 对239Pu的检出限为1.4×10-3 Bq/m3;所测样品浓度在3.1×10-3～1.2×10-2 Bq/m3之间,比法规限值低一个量级以上.     

多接收电感耦合等离子体质谱测定氙同位素比值研究

核爆炸产生的氙（Xe）同位素是全面禁止核试验条约的重要监测对象。该文建立了大气气溶胶中Xe同位素比值的多接收电感耦合等离子体质谱（MC－ICP－MS）分析方法。通过研发Xe的富集纯化平台,使用高纯氩气（99.999%）为载体,有效降低了大气气溶胶中残留颗粒物和有机物对质谱测量的影响。为提高信号稳定性,建立了MC－ICP－MS专用Xe气体进样系统,通过活性炭吸附质谱样品气的Xe、气体进样系统烘烤和抽真空2 h等措施,有效降低了记忆效应和系统本底,129Xe的本底信号强度从3.0 × 10-2 V降至小于2.7 × 10-3 V,Xe本底对样品比值测量的影响小于万分之一。采用标准样品交叉法校正质量分馏效应,在24 h内穿插测量7次Xe质控标样,Xe同位素比值测量精密度小于0.09%,对130Xe/131Xe和132Xe/131Xe测量精密度小于0.008%,测量结果与参考值在不确定度范围内一致。采用该方法有效鉴别了Xe同位素组成存在差异的实际样品。该文建立的Xe同位素比值的MC－ICP－MS测量技术精密度高,结果准确,可为Xe监测事件识别及溯源等研究提供可靠数据。     

ICP—MS在线定量分析气溶胶粒子的技术研究

对感应耦合等离子体质谱(ICP-MS)在线快速定量分析气溶胶粒子技术进行了研究.振荡床发生稀土气溶胶粒子,将ICP-MS测得的离子簇脉冲数浓度与凝结核粒子计数器的读数比较,得到ICP-MS对粒子数浓度的相对计数效率.结果表明,ICP-MS对粒子数浓度的计数效率接近1.用振动孔气溶胶发生器发生单分散的硝酸铽粒子,并将ICP-MS测得的粒子中铽的响应信号与气溶胶发生器的计算值比较,获得了ICP-MS质量探测效率与质量的关系.在粒子物理直径实验范围内(0.4 ～3 μm),ICP-MS探测到的离子数与粒子中Tb的质量呈线性关系,表明在该范围内探测效率与粒径无关.初步研究结果表明,用ICP-MS既可进行连续气溶胶粒子的化学定量分析,也可进行每秒10个单粒子的化学定量分析.ICP-MS在环境气溶胶在线快速分析,尤其是气溶胶粒子中难熔金属和超铀元素超痕量在线环境监测方面具有潜在的应用前景.     

铀材料中杂质钍的230Th/232Th比值指纹分析研究

研究了铀材料中杂质钍的230Th/232Th比值的核取证学属性,采用基于磷酸三丁酯(TBP)的铀钍分离流程制备低本底钍纯化液,通过铀外标校正钍的分馏效应,采用多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)测定230 Th/232 Th比值.结果表明,230 Th/232 Th比值是具有时效性的铀材料特征指纹信息,流程...     

激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱法 测定含钚颗粒物中240 Pu/239 Pu比值

为高精度、准确地获取含钚颗粒物中具有核保障监督意义和核取证价值的钚同位素比值,建立了激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)测定含钚颗粒物中240 Pu/239 Pu的分析方法.采用检漏、安装排风罩和擦拭剥蚀池内壁等方式有效降低激光剥蚀产物沾污实验室和危及人身安全的潜在风险.联用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)与激光剥蚀-多接收器等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)研究了激光剥蚀玻璃基体标样产生气溶胶的分布特性,结果表明,剥蚀产物的主要粒径是40~500 nm,应尽量采用水平管道连接激光剥蚀进样系统与MC-ICP-MS,含钚颗粒物分析后剥蚀池持续吹扫时间应大于15 min.采用外标归一化法离线校正质量分馏效应和离子计数器检测效率,建立了含钚颗粒物中240 Pu/239 Pu的LA-MC-ICP-MS分析方法,固定束斑直径30μm、脉冲重复率5 Hz、剥蚀时间5 s,调节能量密度使含钚颗粒物模拟样品中239 Pu的信号强度分别达2×104 cps和2×105 cps,本方法对240 Pu/239 Pu测量的相对实验标准不确定度小于1.4%(n=6),测量结果与参考值的相对偏差小于4.7%,仪器调试时间和单个样品测量时间分别为9.0和0.5 h.含钚颗粒物模拟样品分析结果表明,本方法精度高、结果准确、分析速度快,可满足核保障监督、禁产核查和核取证中含钚颗粒物直接分析的需求.     

用于痕量分析的热腔离子源磁-电双聚焦同位素质谱计

研制了一种管状热腔离子源并引入实验室自行研制的磁电双聚焦质谱系统中.离子源采用欧姆加热方式并可相对独立地控制样品蒸发和电离,因此在高效电离的同时保持了传统热表面电离质谱低本底特性.对该质谱系统痕量分析性能的初步测试表明:仪器对铀和钚的系统探测效率平均约为1％和6％;在跳峰计数法丰度比测试模式下,50 pg天然铀标样R2...