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程序升温还原-原位穆斯堡尔谱联用技术考察铁/活性炭催化剂的还原过程 总被引：10，自引：1，他引：10
用TPP-原位穆斯堡尔谱联用技术考察了活性炭担载的铁催化剂的还原过程,该催化剂有四个还原峰,分别相应于Fe~(3+)—→Fe_3O_4—→FeO—→Fe"的串行反应,及Fe~(3+)—→Fe(x)(一种高分散还原态铁物类)的直接还原,各步骤的特征温度依次为410,530,640和770℃,活性炭上Fe~(3+)的两个还原序列表明活性炭担体表面存在强弱不同的两类吸附中心,从而存在着铁物类与活性炭之间的两种不同强度的相互作用。此外,在TPR过程中观察到磁分裂Fe_3O_4向超顺磁Fe_3O_4的转化,表明可能存在着Fe_3O_4在活性炭表面的再分散过程。 相似文献
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使用原位穆斯堡尔谱和微型反应器考察了铁/活性炭催化剂在不同物相时的F-T反应性以及在实际反应中的物相及其变化,并讨论了铁/活性炭系催化剂不同于传统F-T铁催化剂的特性。发现金属态铁比还原到Fe_3O_4时具有高得多的活性和对烯烃和高碳烃的选择性。在实际反应中,金属铁可转化为碳化铁(ε’-Fe_(2·2)C、ε-Fe_2C和x-Fe_5C_2)并受担载铁粒径的制约,但这些碳化铁与F-T反应性间似没有确定的相依关系。影响F-T反应性的主要是铁在载体上的分散度以及铁质,即活性炭与载体的相互作用。铁与活性炭间合适的相互作用既使铁有较高的还原度,又可能调变铁的电子性不仅是载体,还可能起着电子给予体的作用,促进碳链的增长。而活性炭丰富的微孔又限制了过长链烃的生成。这些特点使得铁/活性炭催化剂具备活性高、气态烯烃和高碳烃(C_5~+)选择性高以及烃分布相对集中的优点。 相似文献
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应用119mSn穆斯堡尔谱考察了Pt-Sn-Al_2O_3体系脱氢催化剂。通过穆斯堡尔参数分析,获得了催化剂制备各步骤锡物类的信息,表明Pt-Sn-Al_2O_3催化剂中有四价、二价和零价锡等多种物类,它们的相对量随铂锡比及制备条件而变化;载体γ-Al_2O_3也对锡的价态有影响。实验还表明在氢气氛下锡的还原作用是通过铂而实现的,催化剂中铂锡合金的出现,支持这样的设想:由络合法制备的Pt-Sn-Al_2O_3催化剂中铂、锡间有着一定的构型,因而具有强烈的相互作用。 相似文献
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用原位穆斯堡尔谱和微型固定床反应器考察了Fe-Mo/SiO_2催化剂在还原、碳化和反应中的物相及费-托合成(F-T)反应性。富钼的Fe-Mo/SiO_2催化剂在550℃H_2中还原生成Fe-Mo合金,该合金在300℃合成气中碳化转化为Fe-Mo碳化物,是F-T反应中的主要物相。该催化剂的活性较高,其选择性体现了铁和钼的平均性质。富铁的Fe-Mo/SiO_2催化剂在550℃H_2中还原主要生成Fe~(2+),还有Fe-Mo合金和α-Fe,碳化时大部分转化为Fe~(3+),在F-T反应中的主要物相为Fe~(2+)及碳化铁,该催化剂的活性很低,其选择性类似于Fe-Mo/SiO_2。 相似文献
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近年来穆斯堡尔谱在多相催化中的应用研究已取得迅速的进展。本文围绕催化工作者关心的若干问题:催化剂的制备,金属与担体的相互作用,原子簇,催化活性物种的表征等,着重对近十年来的进展,作一综合性的介绍。 相似文献
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