氧原子在Pt低指数面上的吸附和振动

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势方法（简称5-MP）对O-Pt低指数表面体系进行了研究,并获得了全部临界点特性.计算结果表明,氧原子在Pt(100)面上只存在四重吸附态.在缺行重构的(110)面上,氧原子仍吸附于三重位,随着覆盖度的增加还会嵌切吸附于长桥位;通过分析三重态振动指纹性质的遗传和遗变,确认实验观察到的59.49和40.90 meV损失谱分别为氧原子在三重位和长桥位吸附态的表面垂直振动.     

氧原子在Mo低指数表面及(211)高指数面上的吸附和振动

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势方法(5-MP)对O-Mo低指数表面体系及(211)高指数面体系进行了系统的研究，并获得了全部临界点特性，如吸附位、吸附几何、结合能、正则振动频率等，计算结果表明：在Mo(100)面，O原子吸附在四重洞位，随着覆盖度增加，(100)面发生缺行重构，膺式三重位为稳定吸附位；在Mo(110)，(111)及(211)面，O原子均趋向于吸附在膺式三重位．     

原子氧在Ru低指数面及(110),(111)台阶面上的吸附

利用原子与表面簇合物相互作用的5参数Morse势方法(简称5-MP)系统地研究了O-Ru低指数面及Ru(1120),(1121)台阶面体系,获得了吸附几何、结合能、振动频率等临界点特性,所得相关数据与实验结果非常吻合.并且通过理论计算及原子吸附态振动指纹的遗传、遗变特性预言了氧原子在Ru(1121)台阶面的吸附.本文认为氧原子在HCP晶格的金属表面上的吸附倾向于三重位.     

硫原子在镍低指数表面和(311)台阶面的吸附

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse势方法(简称5-MP)构造了S-Ni表面簇合物体系的解析势函数.首先对S-Ni低指数表面体系进行了研究,并获得了全部临界点性质.计算结果表明:硫原子在Ni(100)面上的稳定吸附态为四重洞位,在Ni(111)面上,硫原子吸附于三重位,硫原子在Ni(110)面上的吸附位有所变化.第一与第二周期的原子在(110)面上的稳定吸附态大都为赝式三重位和长桥位,而硫原子却吸附在Ni(110)面的四重洞位.理论分析结果和实验推测结果符合得很好.同时,还对S-Ni(311)台阶面吸附体系进行了研究.理论结果表明:S-Ni(311)表面吸附体系只存在四重吸附态和hcp三重吸附态,fcc三重吸附态在和四重吸附态的竞争中完全湮灭.对于S-Ni表面吸附体系,理论结果给出S原子的表面吸附结合能和表面簇合物的粗糙度有关.结合能从小到大的顺序为(111)<(100)<(110)<(311).     

O2和CO表面催化反应的活性位分布模型

对于O_2和CO表面催化反应，建立了一个新的不可逆Monte Carlo模拟模型。在 二维格子中，引进了表面活性位和非活性位的要领。模型假设，一定浓度的活性位 随机分布在非活性位上，形成了活性位分布的二维格子模型反应器，并在ZGB模型 的基础上，考虑了氧原子和CO分子的表面扩散，特别是引进了吸附粒子的定向表面 扩散。其中，活性位和活性位最近邻是表面吸附物质反应的活性中心，而非活性位 的作用是通过表面扩散传质。当活性位浓度C_a = 1且考虑扩散时，模型还原为增 加了扩散的ZGB模型。当活性位浓度C_a = 1且只考虑氧的扩散时，模拟结果表明， 扩散几率达到某一数值（0.3）时，二级相变点完全消失。当活性位浓度C_a逐渐减 小时，单位活性位产生的CO_2的速率不断增大，这表明活性位的利用率提高了。     

氧原子在Pt(s)-[n(111)×(100)]型台阶面上的吸附和振动

应用原子和表面簇合物相互作用的5-参数Morse势(简称5-MP)方法系统地研究了氧-铂台阶面体系.理论结果表明:在Pt(s)-[n(111)×(100)]型台阶面上，氧原子吸附在台阶下的四重位，对应稳定吸附态β2；平台上靠近四重位的三重吸附态被湮灭，其它三重位对应吸附态β1；而且平台的长度对四重吸附态有影响.     

H原子在W低指数面上的吸附位和吸附态

应用原子和表面簇合物相互作用的5参数Morse 势及由5参数Morse势组装推广的LEPS方法对H-W低指数表面吸附体系进行了研究, 并获得了全部临界点特性. 计算结果表明, 低覆盖度下, H原子优先吸附在W(100)面的内层吸附位二层桥位B', 获得156 meV的垂直振动频率, 随着覆盖度的增加, H原子稳定吸附在表层的五重洞位(二层顶位)、桥位及顶位. 内层吸附位的优先吸附, 对与其邻近的表面吸附位的临界点性质有一定影响. 在W(110)面上只存在三重洞位的稳定吸附态, 垂直振动频率为151 meV. 在W(111)面上存在三种稳定吸附态, 子表面吸附位H₁, 桥位B'和顶位T, 分别获得104, 200, 259 meV的垂直振动频率. 在低覆盖度下, H原子优先吸附在子表面吸附位H₁.     

广义簇合物在非均匀几率密度下的生长

采用族合物生长的自调整模型，并用扩散粒子的非均匀几率密度场模拟了簇合物和扩散粒子之间的非均匀相互作用势场,研究了广义簇合物在非均匀场下的生长形态，考察了深度因子α、粘附参数t等对簇合物生长形态及对非均匀场的影响，结果表明，非均匀场的性质是决定族合物生长几何形态的主要因素，深度因子α决定了簇合物中生长形态的紧密程度，粘附参数t决定了致密程度，α、t等参数对场的作用有一定的影响     

氢原子在Ru(0001)和Ru(100)面上吸附扩散势能面的结构

本文构造了H—Ru相互作用的五参数Morse势,用经典的对势方法研究了氢原子在Ru(0001)和RU(1010)面上的吸附和扩散,得到了氢原子在两个表面上的吸附位、吸附几何、结合能及本征振动等数据与实验结果符合得很好;同时研究了两个体系的吸附扩散势能面结构.     

Theoretical Study on Adsorption and Diffusion of N Atoms on Cu Low-index Surface

The adsorption and diffusion of N atoms on the three low-index Cu planes were studied using 5-parameter Morse potential (5-MP) method, and the best theory-experiment agreement was obtained. N atoms of Cu(100) surface sit on the fourfold hollow site with the vertical height of 0.018 nm closely coplanar with the topmost copper layer, and the four Cu-N bond lengths are 0.182 nm and the fifth Cu-N distance is 0.199 nm. For Cu(111) system, the existence of aberrant Cu(100) reconstructed structure is approved at higher coverage, and at low coverage the structure is almost an ideal Cu(111) surface structure. With respect to Cu(110) system, the N atoms are adsorbed at LB and H3 sites, not at SB site. The diffusion passage and diffusion barrier of adsorbed N atoms were also studied.