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随着在世界各国工业化进程不断加快,人类对煤、石油、天然气等化石燃料的需求越来越大,既加速了能源短缺,又排放了大量CO_2.CO_2又成为分布最广、价格便宜和储量丰富的碳资源.人类除了努力做到CO_2减排,又可将其转化为能源、材料和各种化工产品.CO_2与环氧化合物发生偶联反应生成环碳酸酯,具有原子经济性,符合绿色化学的观点,是最有前景的方法之一.CO_2可以与三元环氧化合物发生偶联反应生成五元环状碳酸酯,它是当今合成环碳酸酯比较成熟的方法.已经被设计合成并应用的高效催化体系有离子液体催化剂、金属盐或氧化物催化剂、有机催化剂、希夫碱金属配合物催化剂以及大环金属配合物催化剂等等,但最有效的催化剂还是均相催化剂,其最大的缺点在于催化剂和产物分离困难.既有均相催化剂高的催化活性,又能像多相催化剂易于分离,是人们设计新催化剂的目标.本文设计合成了一系列含有不同烷基链长度的两性离子型季铵盐(ZTQAs),可以与KI协同催化CO_2与环氧化合物偶联反应.随着烷基链的增长,ZTQAs在碳酸丙烯酯中表现出温度调控的自分离特性.通过X射线光电子能谱和量子化学计算证实,ZTQAs与KI之间存在明显的相互作用,从而增强了碘离子的亲核能力.当反应条件为125 ℃,CO_2压力1.5 MPa以及1mol%催化剂用量下,DTPS/KI催化剂取得了良好的收率(95.1%).并且该催化剂可以从催化系统中自发的析出,因而既表现出均相催化剂的高活性,又可以像非均相催化剂那样循环使用.该催化剂催化各种环氧化合物与CO_2偶联反应中均显示出良好的催化性能 相似文献
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绿色化学是当今化学科学研究的前沿领域.仿生催化是绿色合成技术和方法学研究的一个重要方面.生物质和酶分子在酶催化转化过程中的"构-效"关系可以通过仿生催化进行模拟研究.CO_2作为温室气体的主要成分是造成全球气候变暖的主要因素,但它同时也是C1化学的重要原料.利用CO_2与有机环氧化合物通过偶联反应制备有机环碳酸酯或聚碳酸酯则是CO_2化学研究的热点之一,并已经取得了长足的进步.但是运用手性催化剂对此反应进行不对称环加成得到手性环碳酸酯的研究不多.本文首次设计并合成了具有双提篮结构的手性钴卟啉螯合物.其中的提篮部分由手性联萘酚(S或R)和L-苯丙氨酸组成,从卟啉骨架的meso位引入,首先制备了两种手性结构的自由卟啉配体(6a,7a);然后与醋酸钴反应得到两种二价钴卟啉手性配合物(6b,7b),加入醋酸后,通过空气氧化得到三价钴卟啉手性催化剂(6c,7c).采用紫外、红外光谱、质谱和核磁共振(包括二维NMR)等技术对得到的卟啉中间化合物、配合物和催化剂进行了详细的表征,确定了化合物的结构.将得到的三价钴卟啉配合物作为手性催化剂用于CO_2和环氧化合物的不对称环加成反应.结果表明,提篮的手性基团对小分子的环氧化合物环氧丙烷具有手性选择性,在低温-20°C下,可以得到大于50%的ee值.同时由于提篮与卟啉平面空间的有限性,导致分子体积较大的环氧化合物与CO_2的反应很慢,也没有发现其对环碳酸酯的对映选择性.我们相信本工作对于合成手性卟啉分子及其在不对称催化中的应用具有一定的意义. 相似文献
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采用蒸发溶剂促进插层(evaporating solvent enhanced intercalation)的方法把农药阿维菌素(Avermectin, AVM)插层到十二烷基硫酸钠(SDS)改性的类水滑石(Hydrotalcite-like compound, HTlc)层间，合成了AVM-SDS-HTlc纳米杂化物。研究发现其能够很好的控制阿维菌素的释放，表明AVM-SDS-HTlc纳米杂化物是一种很有潜力的农药控释剂型。AVM-SDS-HTlc纳米杂化物的释放受pH、温度和电解质的影响，酸性介质、较高温度以及有电解质存在会提高其缓释速率。释放过程符合准一级释放动力学，释放的活化能为279 kJ/mol。 相似文献
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