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随着在世界各国工业化进程不断加快,人类对煤、石油、天然气等化石燃料的需求越来越大,既加速了能源短缺,又排放了大量CO_2.CO_2又成为分布最广、价格便宜和储量丰富的碳资源.人类除了努力做到CO_2减排,又可将其转化为能源、材料和各种化工产品.CO_2与环氧化合物发生偶联反应生成环碳酸酯,具有原子经济性,符合绿色化学的观点,是最有前景的方法之一.CO_2可以与三元环氧化合物发生偶联反应生成五元环状碳酸酯,它是当今合成环碳酸酯比较成熟的方法.已经被设计合成并应用的高效催化体系有离子液体催化剂、金属盐或氧化物催化剂、有机催化剂、希夫碱金属配合物催化剂以及大环金属配合物催化剂等等,但最有效的催化剂还是均相催化剂,其最大的缺点在于催化剂和产物分离困难.既有均相催化剂高的催化活性,又能像多相催化剂易于分离,是人们设计新催化剂的目标.本文设计合成了一系列含有不同烷基链长度的两性离子型季铵盐(ZTQAs),可以与KI协同催化CO_2与环氧化合物偶联反应.随着烷基链的增长,ZTQAs在碳酸丙烯酯中表现出温度调控的自分离特性.通过X射线光电子能谱和量子化学计算证实,ZTQAs与KI之间存在明显的相互作用,从而增强了碘离子的亲核能力.当反应条件为125 ℃,CO_2压力1.5 MPa以及1mol%催化剂用量下,DTPS/KI催化剂取得了良好的收率(95.1%).并且该催化剂可以从催化系统中自发的析出,因而既表现出均相催化剂的高活性,又可以像非均相催化剂那样循环使用.该催化剂催化各种环氧化合物与CO_2偶联反应中均显示出良好的催化性能 相似文献
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