Phase transition and scaling in Kuramoto model with high-order coupling

Nonlinear Dynamics - The classical Kuramoto model serves as a useful tool for studying synchronization transitions in coupled oscillators that is limited to the sinusoidal and pairwise...     

空间雷电探测实时采集定位系统

星载雷电探测定位系统是利用光学探测器探测闪电事件的地理位置和光脉冲波形，系统采用CPLD+DSP的数字图像处理方案，利用了CPLD复杂逻辑可编程特性将系统的部分或全部功能集成在一片CPLD上，减小了系统硬件复杂程度，节省了印制版空间.利用DSP高速数字信号处理特性完成实时处理图像数据的功能.系统用CPLD完成图像信号的采集、编码和存储控制,缩小了星载设备体积，简化了电路结构；用DSP完成大量图像数据处理工作，提高了系统工作的实时性.     

苏丹Ⅰ与牛血清白蛋白的相互作用特征

利用荧光技术研究了在人体生理酸度条件下,苏丹Ⅰ与牛血清白蛋白相互作用,发现苏丹Ⅰ对牛血清白蛋白有较强的荧光猝灭作用,用Stern-Volmer和Line Weaver-Burk方程处理荧光猝灭数据,得到了反应的结合常数、结合热力学性质和结合位点等参数。根据热力学常数确定了该药物与血清白蛋白之间的作用力类型,在此基础上依据F rster非辐射能量转移机理探讨了苏丹Ⅰ与BSA相互结合时其供体-受体间的距离。     

飞行时间质谱仪中Ni^＋与酯分子束流的气相反应及机理

在一个石英反应室内，让激光解离的Ｎｉ＾＋与连续喷入的酯类化合物分子束流反应，生成的产物离子经飞行时间质谱仪检测，研究了Ｎｉ＾＋与乙酸乙酯、乙酸丙烯酯、乙酸乙烯酯、乙酸丁酯的气相反应。根据如下机理满意的解释了发生的反应：（１）Ｎｉ＾＋与酯形成激发态络合物；（２）β－Ｈ迁移至烃氧基的氧上形成Ｎｉ＾＋的双配体化合物离子；（３）失去一中性配体分子得Ｎｉ＾＋的单配体化合物离子。由酯的ΔＨ离和Ｄ（Ｎｉ＾＋－Ａ     

硫化物/Ru(Ⅱ)结合物复合敏化TiO_2纳米多孔膜

用光电化学方法研究了Cds、Pbs和RuL2（NCS）2（L＝2.2′-bipydine-4.4′-dicarboxylicacid）复合敏化TiO2。纳米晶电极的光电化学行为．结果表明，采用复合敏化比用rul（Ⅱ）络合物单独敏化TiO2。纳米晶电极效果好，大大提高了光电转换效率．主要原因是采用复合敏化，可防止TiO2导带上由光注入产生的电子的反向转移，避免了电子的损失．     

O(~1D)+Si(CH_3)_3Cl反应生成振动激发的OH(υ≤5)

实验光谱学和理论计算都发现,“重原子”能隔离分子中的某些振动能景,如SiH_4中Si—H振动泛频的“局域模”.Roger 等在研究F 原子与M(CH_2CH=CH_2)_4(M=Sn,Ge)的反应中,发现了Sn,Ge 对过剩能量转移到其它部分有强烈的阻碍作用(在中间态的寿命时间内).最近,在研究O(~1D)+M(CH_3)_4生成OH(v)反应中,观测到类似的现象.M=C 时,Lutz 用激光诱导荧光方法检测OH 的振动分布,振动是冷的,v=1与v=0的布居比为0.05,     

In situ formation of a biomimetic lipid membrane triggered by an aggregation-enhanced photoligation chemistry

Nature or synthetic systems that can self-assemble into biomimetic membranes and form compartments in aqueous solution have received extensive attention. However, these systems often have the problems of requiring complex processes or lacking of control in simulating lipid synthesis and membrane formation of cells. This paper demonstrates a conceptually new strategy that uses a photoligation chemistry to convert nonmembrane molecules to yield liposomes. Lysosphingomyelin (Lyso) and 2-nitrobenzyl alcohol derivatives (NBs) are used as precursors and the amphiphilic character of Lyso promotes the formation of mixed aggregates with NBs, bringing the lipid precursors into close proximity. Light irradiation triggers the conversion of NBs into reactive aldehyde intermediates, and the preassembly facilitates the efficient and specific ligation between aldehyde and Lyso amine over other biomolecules, thereby accelerating the synthesis of phospholipids and forming membrane compartments similar to natural lipids. The light-controllable transformation represents the use of an external energy stimulus to form a biomimetic phospholipid membrane, which has a wide range of applications in medicinal chemistry, synthetic biological and abiogenesis.

A photoligation chemistry was used to drive the formation of biomimetic membranes in situ. The preassembly of precursors promotes the synthesis of lipid, which is an important feature as a candidate for simulating natural membrane functions.     

FER分子筛中铝原子的受限落位

分子筛是一类具有规则孔道或笼状结构的多孔材料,因其独特的结构和可调的酸性而广泛用于石油化工、精细化学品合成、现代煤化工等诸多行业.2006年Iglesia等在具有8元环孔道结构/侧口袋的FER和MOR分子筛上实现了无卤素添加、无贵金属存在条件下,由二甲醚羰基化合成乙酸甲酯的反应.乙酸甲酯通过进一步加氢可实现煤基乙醇的绿色生产.MOR分子筛通常具有较高的催化活性,但失活迅速;FER分子筛表现出良好的催化稳定性,但活性较低.如何在保证FER分子筛稳定性的前提下,进一步提升其羰基化活性是目前研究的热点.前期理论和实验研究发现,二甲醚羰基化反应活性与分子筛8元环孔道中的Br?nsted酸位密度存在正相关.因此,通过优化合成条件,选择性调控铝原子分布在"ferrierite"笼中,可以提高FER分子筛的羰基化反应活性.尽管研究者已在调节FER分子筛铝分布方面进行了大量研究,但对于不同T位上Al原子的精准识别以及对应Br?nsted酸位的可接触性还缺少系统和深入的认识.本文选取了几种代表性模板剂,分别在碱性和含氟体系下制备了系列FER分子筛样品,利用Rietveld精修和模拟退火算法,在原子水平揭示了模板剂种类以及合成介质变化对Al原子在不同T位分布的影响,并结合二甲醚羰基化反应进行了结构和性能的关联.首先选取不同尺寸大小的环状胺(环己胺、哌啶、吡啶、吡咯烷)和链状胺(乙二胺)合成了具有相似形貌、孔结构、酸密度的系列FER分子筛样品.以CHA-Na-FER为例,PXRD精修结果显示,Na+(平衡35％的骨架负电荷)分布在10元环孔道中与O1形成氢键,质子化的环己胺分布在"ferrierite"笼中,并且环己胺上的N与O3形成氢键.这说明与O1相连的T3位以及与O3相连的T1位都有可能是Al富集的位置.为了进一步验证该结论,本文还精修了吸附探针分子吡啶的样品CHA-Na-FER-Py-60h.原粉以及吸附吡啶样品的精修结果表明,T1位和T3位是样品中铝富集的位置.随后,运用相同方法研究了Py-Na-FER,PI-Na-FER,En-Na-FER和Pyrr-HF-FER样品中的Al落位,发现T1/T3位均是样品中Al富集的位置.此外,理论计算结果表明T1/T3位上Al原子的取代能较低,说明Al优先取代T1/T3位上的Si,这与精修结果相一致.前期理论模拟结果表明,FER分子筛中T2-O5和T4-O7位点的CO插入反应能垒较低,是二甲醚羰基化反应的活性位.本文吡啶吸附实验、热重分析以及PXRD精修结果表明,FER分子筛中大部分Al富集在T1/T3位,与T2/T4位相关的Br?nsted酸约占18％～30％.最后,对各样品进行了二甲醚羰基化反应评价,结果显示PI-Na-FER,Py-Na-FER,En-Na-FER和CHA-Na-FER催化剂的乙酸甲酯生成速率相近,约为0.10 mol/(mol H+?h).Pyrr-HF-FER催化剂的乙酸甲酯生成速率最高,可达到0.16 mol/(mol H+?h),这可能是由于Pyrr-HF-FER催化剂具有更多T2/T4位相关的Br?nsted酸.虽然Pyrr-HF-FER催化剂的乙酸甲酯生成速率较其他四个催化剂有一定提升,但其仍远低于MOR分子筛上乙酸甲酯生成速率(0.40 mol/(mol H+·h)).综上,有机模板剂的选择与合成介质的改变对FER分子筛中Al分布的调控作用是有限的,即Al原子总是优先分布于T1/T3位.而与T1和T3位相关的Br?nsted酸位不是二甲醚羰基化反应的活性位点.因此与MOR相比,FER分子筛在二甲醚羰基化反应中表现出较低的催化活性.