脱硝催化剂中金属Cu的价态变化及其影响因素的XPS研究

考察了X射线光电子能谱(XPS)测试过程中金属Cu改性钒基脱硝催化剂在X射线照射下Cu元素的价态变化及影响因素。结果表明,催化剂中Cu元素以Cu O(Cu2+)和Cu2O(Cu+)两种形式存在,X射线照射会引起Cu O的还原;且初始测得的Cu2O主要为样品焙烧后本征存在的物质。样品中Cu元素还原(Cu O转化为Cu2O)受X射线照射时间与功率、Cu负载量以及样品制备方法等因素的影响:随着照射时间的增加或X射线功率的提高,Cu O还原率均逐渐升高;随着Cu负载量的升高,Cu O还原率整体呈下降趋势,但当负载量达3%后,Cu O的绝对变化量与Cu负载量几乎无关(维持在~1.2%);制备方法中活性组分V元素的存在提高了Cu O的还原活性,而草酸的添加降低了其还原活性。该研究为Cu改性钒基脱硝催化剂的表征分析提供了重要参考,也为其它类似敏感样品的XPS分析提出了测试条件及方法上的建议。     

超低硅铝比多级孔ZSM-5分子筛的无模板剂合成

以水玻璃为硅源、Al₂(SO₄)₃·18H₂O为铝源,投料硅铝比SAR=n(SiO₂)/n(Al₂O₃)=40,前躯体凝胶pH=11.2、Na₂O/SiO₂=0.18、 H₂O/SiO₂=43、m(晶种)/m(SiO₂)=0.16,不添加任何模板剂条件下合成了具有多级孔结构的超低硅铝比ZSM 5分子筛,其结构经²⁷Al NMR, SEM-EDS, Py-IR, NH₃-TPD, XRD和N₂-吸脱附表征。SEM结果表明ZSM-5分子筛晶体为侧面呈“维管束”状的长方体;EDS分析表明其表面硅铝分布具有显著不均一性：顶底表面SAR=20,侧面SAR=13。NH₃-TPD分析表明：该ZSM-5分子筛整体具备可观的弱酸总酸量(1.9 mmol·g^-1),且以Lewis酸为主。N₂吸脱附实验表明：ZSM-5分子筛存在明显的介孔结构,属同时含有微孔-介孔结构的多级孔、超低硅铝比ZSM-5分子筛。     

固体酸改性CeO2基涂覆型催化剂脱硝性能研究EI北大核心CSCD

燃煤与生物质燃料进行耦合掺烧是未来降低电力行业碳排放的重要路径之一。稀土脱硝催化剂以其良好的抗碱金属中毒能力，成为未来新型脱硝催化剂的重要发展方向之一。通过引入固体酸WO3和Nb2O5氧化物对CeO2结构及表面性质进行改性，显著提高了催化剂的NH3-SCR反应性能。制备的系列NbOx-WOx/CeO2(NbWCe)涂覆型工业催化剂，在GHSV=30000 h-1的高空速条件下，可实现在250～450℃内NOx的转化率在80%以上，具有较宽的温度操作窗口和超过90%的N2选择性。表征结果表明，尽管WO3物种导致CeO2晶体的长大，降低催化剂的比表面积，但其提供更多的强酸性位，促进催化剂对NH3的吸附及利用，并抑制其非选择性氧化，促使高温区SCR活性明显升高。另一方面，Nb和Ce之间的相互作用促进催化剂表面更多Ce3+和活性氧物种的形成，增强对NO的氧化能力，使低温区SCR反应性能得到显著升高。因此，通过改变催化剂中WO3和Nb2O5的比例，可实现NbWCe催化剂活性温度窗口调控，满足电厂不同的运行工况需求。