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V2O5-WO3/TiO2催化剂目前已广泛用于电厂和工业锅炉燃烧废气脱硝,但燃烧原料煤及石油中含有的杂质元素碱金属与碱土金属元素可吸附在催化剂上,不仅会减少催化剂酸性位的数量,还会与催化活性元素结合生成惰性物种,导致催化剂失活。因此,已有许多有关钒钨钛催化剂碱中毒的研究,从催化剂的氧化还原能力、酸性位损失及表面孔结构等方面进行了讨论。但这些研究大多集中在碱中毒对活性组分V2O5的影响及中毒催化剂的活性变化,很少涉及催化剂中WO3的作用,也缺乏有关不同活性元素与钾盐反应的实验证据。本文采用过量浸渍法制备了不同钒和钨含量的钒钨钛催化剂,研究了氯化钾对其氨法选择性催化还原(NH3-SCR)活性的失活效应。利用感应耦合等离子体、N2吸附、拉曼光谱、H2程序升温还原、NH3吸附红外光谱和NH3氧化活性等手段对新鲜和中毒催化剂的性质进行了表征,特别探讨了V2O5和WO3对催化剂抗碱中毒能力的贡献。
催化剂活性测试结果表明, V2O5含量越高,活性温度窗口越宽,而且含有WO3的三元催化剂活性高于V2O5/TiO2二元催化剂。催化剂的BET比表面积和孔结构取决于TiO2载体,随活性组分配比变化不大,说明催化剂物理结构性质并非影响活性的主要因素。原位红外光谱及H2程序升温还原测试结果表明,随V2O5含量提高,催化剂表面Br?nsted酸性位数量及氧化还原能力提高。作为反应的主要活性物种, V2O5在碱中毒处理后变成惰性的偏钒酸钾KVO3,使催化剂中Br?nsted酸性位减少,热稳定性下降,并削弱了催化剂的氧化还原能力,因此低钒含量的催化剂容易严重中毒失活。在高钒负载量(3%)时,部分V2O5在碱中毒后得以保留,从而使催化剂保持了一定的脱硝催化活性。
另外, WO3能给催化剂表面提供热稳定的酸性位,虽然WO3自身的氧化还原能力差,但其能改善V2O5的分散性,从而提高V2O5-WO3/TiO2催化剂的活性。除此之外, WO3在催化剂碱中毒过程中还能扮演牺牲剂,与钾反应生成钨酸钾(K2WO4),即在V2O5与钾离子结合形成KVO3的同时,部分WO3也会与钾反应形成K2WO4,可以使三元催化剂保留更多的活性V物种。因此,在所研究的催化剂中,高钒负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂表现出最好的抗碱中毒能力。
活性影响因素分析表明,对于新鲜催化剂,其表面吸附的NH3量足够多,催化剂活性与表面酸性相关度不大,脱硝效率主要取决于催化剂的氧化还原能力。但是,对于碱中毒处理后的催化剂,其表面吸附NH3的能力大大削弱,这时脱硝效率除了受催化剂氧化还原能力影响,在很大程度上也依赖于催化剂的表面酸性。 相似文献
催化剂活性测试结果表明, V2O5含量越高,活性温度窗口越宽,而且含有WO3的三元催化剂活性高于V2O5/TiO2二元催化剂。催化剂的BET比表面积和孔结构取决于TiO2载体,随活性组分配比变化不大,说明催化剂物理结构性质并非影响活性的主要因素。原位红外光谱及H2程序升温还原测试结果表明,随V2O5含量提高,催化剂表面Br?nsted酸性位数量及氧化还原能力提高。作为反应的主要活性物种, V2O5在碱中毒处理后变成惰性的偏钒酸钾KVO3,使催化剂中Br?nsted酸性位减少,热稳定性下降,并削弱了催化剂的氧化还原能力,因此低钒含量的催化剂容易严重中毒失活。在高钒负载量(3%)时,部分V2O5在碱中毒后得以保留,从而使催化剂保持了一定的脱硝催化活性。
另外, WO3能给催化剂表面提供热稳定的酸性位,虽然WO3自身的氧化还原能力差,但其能改善V2O5的分散性,从而提高V2O5-WO3/TiO2催化剂的活性。除此之外, WO3在催化剂碱中毒过程中还能扮演牺牲剂,与钾反应生成钨酸钾(K2WO4),即在V2O5与钾离子结合形成KVO3的同时,部分WO3也会与钾反应形成K2WO4,可以使三元催化剂保留更多的活性V物种。因此,在所研究的催化剂中,高钒负载量的V2O5-WO3/TiO2催化剂表现出最好的抗碱中毒能力。
活性影响因素分析表明,对于新鲜催化剂,其表面吸附的NH3量足够多,催化剂活性与表面酸性相关度不大,脱硝效率主要取决于催化剂的氧化还原能力。但是,对于碱中毒处理后的催化剂,其表面吸附NH3的能力大大削弱,这时脱硝效率除了受催化剂氧化还原能力影响,在很大程度上也依赖于催化剂的表面酸性。 相似文献
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利用溶胶-凝胶法,采用三种酸性金属氧化物(氧化铌、氧化钨和氧化钼)对锰铈复合氧化物催化剂进行了改性. 测试了催化剂的氮氧化物选择性催化还原(SCR)活性,以筛选对应不同温度窗口的合适酸性氧化物改性剂. 同时评价了催化剂的NO氧化和NH3氧化活性. 利用X射线衍射、BET比表面积测试、H2程序升温还原、NH3/NOx程序升温脱附和NH3/NOx吸附红外光谱等手段对催化剂进行了表征. MnOx-CeO2催化剂表现出良好的低温(100-150 ℃)活性. 酸性金属氧化物的添加削弱了催化剂的氧化还原特性,从而抑制了NH3的活化和NO2辅助的快速SCR反应. 与此同时,相对高温(250-350 ℃)区NH3的氧化也受到了抑制,B酸和L酸上的NH3吸附得以增强. 因此,催化剂的SCR脱硝温度窗口向高温移动,改性效果Nb2O5 < WO3 < MoO3. 相似文献
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Finite-size analysis of eight-state continuous-variable quantum key distribution with the linear optics cloning machine 下载免费PDF全文
We propose a method to improve the secret key rate of an eight-state continuous-variable quantum key distribution(CVQKD) by using a linear optics cloning machine(LOCM). In the proposed scheme, an LOCM is exploited to compensate for the imperfections of Bob's apparatus, so that the generated secret key rate of the eight-state protocol could be well enhanced. We investigate the security of our proposed protocol in a finite-size scenario so as to further approach the practical value of a secret key rate. Numeric simulation shows that the LOCM with reasonable tuning gain λ and transmittance τcan effectively improve the secret key rate of eight-state CVQKD in both an asymptotic limit and a finite-size regime.Furthermore, we obtain the tightest bound of the secure distance by taking the finite-size effect into account, which is more practical than that obtained in the asymptotic limit. 相似文献
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量子密钥分发融合经典通信方案将连续变量量子密钥分发和经典通信合并到了一起,为将来在现有的光网络上同时进行密钥分发和经典通信提供了一个有效的方法.然而,在量子信号上叠加一个经典信号将会给连续变量量子密钥分发系统引入过噪声从而大大降低系统的性能.本文提出基于光前置放大器的量子密钥分发融合经典通信方案,即在接收端插入光前置放大器来提升系统的性能.首先,在相同比特误码率条件下,光前置放大器对信号的放大能够降低对发送端经典信号调制振幅的要求,从而降低经典信号对量子信号的噪声影响;其次,光前置放大器能够补偿接收端探测器的不完美;再次,对于本地本振光的情形,放大器还能放大弱相位参考脉冲,从而降低参考脉冲散粒噪声带来的相位过噪声.在实际可达到的系统参数下,数值仿真结果表明本文提出的方案相比于原方案在安全密钥率和传输距离上都有很好的提升.这些结果表明本方案为量子密钥分发融合经典通信方案的进一步发展和实际应用提供了一个十分有效而实用的方法. 相似文献
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采用基于密度泛函理论的第一性原理,研究了稀土La和Al在bcc-Fe中Fe晶界处的协同作用影响.计算了La和Al在晶界、表面、晶内的形成能,建立La、Al共存于晶界模型,通过电荷密度、布居分布手段分析了La、Al原子对晶界的影响.结果表明:La、Al原子易偏聚在晶界处,且La-Al的原子间距与体系结合能成正比关系. La的掺杂改善了晶界处的电荷分布情况,促进了Al原子与周围Fe原子间的相互作用,态密度曲线的计算结果显示,La原子的加入能够使La、Fe及Al原子间的键的结合力更强,从而提高了界面结合强度. 相似文献
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植被在陆地碳循环和气候系统中发挥着重要作用 ,近几十年来众多研究集中于分析植被生长状况的动态变化.拥有大面积高海拔区域的青藏高原是"世界的第三极" ,其植被生长状况对全球变暖现象十分敏感.而由光谱的可见光红波段和近红外波段反演产生的NDVI ,则是监测植被生长状况的最有效工具之一.通过一元线性回归模型 ,在青藏高原地区利用2000年到2014年的MODIS资料将GIMMS NDVI数据集从1982到2006年的时间序列扩展至2014年.相比已有的研究 ,因考虑了尺度变化引起的残差 ,NDVI扩展数据集的精度得到进一步提高.该方法可以为今后不同NDVI数据集耦合提供一种新的思路.利用1982年到2014年的NDVI新数据集可以发现以下结果 :青藏高原植被生长季的生长存在明显的增长趋势(0.000 4 yr-1 ,r2 =0.585 9 ,p<0.001) ,春、夏和秋季的增长率分别为0.000 5(r2 =0.295 4 ,p=0.001) , 0.000 3(r2 =0.105 3 ,p=0.065)和0.000 6(r2 =0.436 7 ,p<0.001).因高原植被生长 ,促进该区域碳积累效应 ,故青藏高原植被在1982到2014年间是一个稳定的碳吸收区.结合高原温度和降水资料分析植被生长状况增长的原因 ,虽二者都具有增长趋势 ,不过生长季及春、夏和秋季的NDVI变化状况同温度的相关性显著高于降水.在空间分布上 ,各区域植被增长趋势同温度、降水变化都具有明显的空间异质性. 相似文献