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活性炭载体的超声波处理对钌/活性炭氨合成催化剂催化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
利用超声波处理活性炭,并采用场发射扫描电镜、X射线能谱、N2物理吸附和CO化学吸附等表征手段,考察了超声波处理对活性炭表面形貌、化学组成、表面织构和催化剂钌分散度的影响. 以超声波处理的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,在10.0 MPa,10000 h-1和400 ℃的条件下进行了氨合成活性评价. 结果表明,超声波处理可有效除去活性炭表面的杂质,提高中孔比表面积占BET比表面积的比例. 超声波处理50 min的活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基催化剂的活性较高,催化氨合成反应速率可达94.8 mmol/(g·h). 相似文献
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合成氨工业是国家能源与战略的基石,是化学工业的支柱产业,随着国家产业升级与转型,对合成氨工业的能耗提出了较为严厉的要求.钌基催化剂被誉为继铁催化剂后的第二代氨合成催化剂,与铁催化剂相比,钌基催化剂在低温和低压下具有优异的催化性能.炭材料因具有低成本、高比表面积以及电子传输和热传输等独特性能,比其它化合物如MgO,Al_2O_3和BN等更适合作为Ru催化剂的载体,而且也是除铁催化剂外唯一已工业化的载体.虽然炭负载钌催化剂的甲烷化是不可避免的,但BP公司使用石墨化碳作为载体成功地解决了这个问题,并实现了工业化.为了进一步提高钌基催化剂性能,对钌炭催化剂的结构设计尤为重要.中孔炭(MC)孔隙结构发达,可以为钌纳米粒子的分散提供空间,从而有效提高金属钌的利用率,中孔炭负载的钌基催化剂在合成氨反应中表现出优异的催化性能.传统负载型钌基催化剂的制备一般采用浸渍法,虽然可获得高分散的Ru纳米粒子,但其只会分布在载体的表面,因此在反应过程中就容易发生金属纳米粒子的团聚和流失,大大降低使用寿命.而随着新材料制备技术的发展,对催化剂的设计合成方法的研究也越来越多.当金属纳米粒子被镶嵌在载体的壁上时,金属和载体之间就具有较强的相互作用,因而可以稳定金属纳米粒子.本文通过蔗糖原位炭化法将Ru纳米颗粒半嵌入在炭材料中制备镶嵌式Ru-MC催化剂,并采用HRTEM, CO化学吸附等手段系统研究了镶嵌式Ru-MC催化剂与传统浸渍法制备的负载型Ru/MC催化剂之间的差异.采用等体积浸渍法添加Ba和K助剂制备催化剂Ba-K/Ru-MC和Ba-Ru-K/MC.和Ba-Ru-K/MC催化剂相比, Ba-K/Ru-MC催化剂上钌炭相互作用力增强,不但有效提高了钌催化剂的催化活性,而且提高了该催化剂的抗甲烷化能力,从而提高了氨合成条件下催化剂的稳定性和使用寿命.采用该方法制备的钌基催化剂在400°C, 10000 h~(-1), 10 MPa和H_2/N_2=3.0的反应条件下,氨合成反应速率可以达到133 mmol/(g·h),其性能远高于目前报导的钌基催化剂和传统的熔铁催化剂. 相似文献
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在传统F-T合成(Fischer-Tropsch synthesis)中,烃类产物受到Anderson-Schulz-Flory (ASF)方程的控制,这使得烃类产物分布宽,不具有选择性。因此,如何突破ASF产物分布控制,实现以合成气为原料,高选择性合成特定碳数范围内的烃类产品是F-T合成研究领域中的前沿和热点之一。本文以钴基负载型催化剂的活性中心和载体孔结构与F-T合成产物分布之间的关联为探讨重点,综述了这一领域的最新研究成果。 相似文献
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活性炭及表面性质对Ru基氨合成催化剂性能的影响 总被引:9,自引:1,他引:8
采用N2物理吸附和He-TPD等表征手段考察了不同活性炭及其经HNO3和氧化处理后的孔结构性质及表面基团的变化,并用CO化学吸附分析了其对活性组分Ru分散度的影响. 结果表明,活性炭较发达的中孔结构可显著提高Ru的分散度. 活性炭的部分表面含氧基团是Ru的分散中心,它们的量会明显影响催化剂的Ru分散度及活性. 活性炭经HNO3处理虽然可以使含氧基团的量增加,但同时也使不稳定基团的量增加,这些不稳定基团在催化剂还原过程中分解,不利于Ru的分散. 活性炭的气相热处理可以调变其表面结构及表面基团,从而提高 Ru的分散度及催化剂活性. 相似文献
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以(+)-4,10-二氧杂三环[5.2.1.O^2,6]-癸-8-烯-3-醇为原料。经8步反应,对映选择性地合成出去氧维生素H的重要中间体:(2S,3S,4R)-2-正戊基-3,4-二叠氮基四氢噻吩。为对映选择性合成手性四氢噻吩类化合物提供了新的方法。 相似文献
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氧化钡促进的Co/SiO2催化剂的还原性能和分解甲烷活性 总被引:1,自引:0,他引:1
利用等体积浸渍法制备了氧化硅负载钴催化剂.通过程序升温还原、氢化学吸附、氧滴定和催化活性评价等手段研究了氧化钡对Co/SiO2的还原性能、钴分散度和颗粒度、分解甲烷活性及其稳定性等的影响.研究结果表明,氧化钡明显地影响Co/SiO2的还原性能;添加2%氧化钡提高了Co/SiO2在中温(450℃)条件下的还原度;氧化钡的还原对Co/SiO2还原的诱导、氧化钡与氧化硅及与氧化钴之间的相互作用是导致Co/SiO2还原性能变化的原因.氧化钡提高了Co/SiO2的初活性和钴的分散度,降低了钴的颗粒度;添加0.5%~1.5%氧化钡有利于提高Co/SiO2的稳定性.钴的分散度和颗粒度影响Co/SiO2的活性和稳定性;氧化钡的强供电效应也是提高Co/SiO2活性和稳定性的重要因素.甲烷分解生成的碳物种覆盖了钴活性中心,导致Co/SiO2初活性下降;但大部分碳物种并不沉积在钴活性中心上,可能形成了碳纤维生长在载体和钴活性中心之间. 相似文献
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化学模式分类问题通常是非线性的,而且比较复杂,难以用经典统计方法建立分类判别模型。以支持向量机(SVM)构建的分类器具有更好的分类性能。对于非线性分类,SVM通过核函数将其映射到高维特征空间中,然后再进行线性分类。因此,核函数往往是决定SVM非线性分类性能的关键。实际应用时,一般通过选择几种核函数,并对其参数进行优化,然后根据分类器的预测性能来决定,训练过程非常耗时,而且结果难以保证最优。为此,采用一种通用性的核函数,即PersonⅦ核函数(PUKF),它可取代目前常用的几种核函数,可避免SVM非线性分类器训练过程的核函数选择问题。本研究将基于PUKF的SVM分类器应用于两个化学模式分类问题,均取得了较好的结果。对于多类分类,设计了一种子分类器的构造方法,它在分类性能保持较好的情况下,简化了多类分类器结构,大大降低了计算量。 相似文献
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合成氨催化剂研究的新进展 总被引:21,自引:0,他引:21
近20多年来,随着英国BP公司钌基催化剂的发明和我国亚铁基熔铁催化剂体系的创立,标志着合成氨催化剂进入了一个新的发展时期,由唯一的传统Fe3O4路线发展为三条技术路线,并各自取得了重大进展.本文扼要介绍了Fe3O4基传统催化剂和钌基催化剂的主要研究成果和发展趋势,着重综述了我国独创的Fe1-xO基熔铁催化剂的发现及其高活性机理探讨方面的研究成果.回顾了20世纪合成氨工业及其催化剂从创立、发展,到取得辉煌成就的历程,展望了21世纪的发展趋势. 相似文献
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Fe1-xO基氨合成催化剂是我国独创的新一代催化剂[1];由于其具有高活性、易还原的特点,因而在工业上得到了广泛的应用[2].我们在文献[3~6]中报道了助剂Al2O3,K2O和CaO对Fe1-xO基催化剂物理结构、活性和还原性能的影响规律以及Fe1-xO基催化剂母体相Fe1-xO的歧化行为及其助剂的影响等.本文从比活性和相对活性两个角度分析了Fei-xO基催化剂高活性的本质,从母体相的化学本质、氢在催化剂表面的吸附性能及助剂的作用等角度分析了催化剂易还原的本质,获得了一些重要而明确的结果. 相似文献