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用高分辨率电子能量损失谱研究了O_2和CO在有序合金表面Pd{θ01}c(2×2)-Ma上的共吸附.室温下,当CO的暴露量为1.0L(朗缪尔Langmuir)时,能量损失谱中位于253mcV的峰是由吸附于第一层中Pd原子顶位的CO的C—O伸缩振动引起的.继续暴露θ.1L的O_1之后,上述253meV峰的强度大大减弱.低温140K时,O_2和CO在Pd{001}C(2×2)-Mn上共吸附后测得的能量损失谱中出现了一个损失能量为285meV的新峰.在相同的CO的暴露量下,该峰的强度随预吸附的氧量的增加而增加.
关键词: 相似文献
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运用HREELS技术对甲醇在预吸附氯的Ag(111)表面上的吸附氧化行为进行了较细致的研究.结果证明Cl对甲醇氧化的影响缘于它在Ag(111)上的吸附所引起的表面结构的改变进而改变表面氧吸附物种,从而使得甲醇氧化的中间产物发生变化.实验结果说明甲醇在Ag(111)和低暴露量氯吸附的Ag(111)表面上的氧化行为是相似的,检测到了中间产物Ⅰ和Ⅲ;在高暴露量氯吸附的Ag(111)上甲醇氧化时则产生中间产物Ⅰ、Ⅳ和甲醛物种.对上述不同的甲醇氧化行为作了分析,并指出了以前人们在考察甲醇氧化机理时只考虑原子氧作用的片面性. 相似文献
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使用 Langmuir-Hinshelwood (L-H) 动力学的学者大部分未注意到该动力学包含了所有吸附物种采用拟稳态假设的隐含条件, 因而他们通常忽视了确认实验条件是否允许采用拟稳态假设. 然而, 对于大部分气固催化反应, 拟稳态假设的成立需基于催化活性位浓度很小的前提. 对于催化活性位浓度高的反应体系, 其覆盖度较高的吸附物种不满足拟稳态假设. 因此, 在这种情况下通过实验测定的动力学常数没有物理意义, 而仅为该实验条件下的数学回归参数. 本文将活性位浓度小于最高反应气浓度的十分之一视为拟稳态假设成立的充分条件, 通过估算发现许多催化剂并不满足该条件. 相似文献
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二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制得二甲醚水蒸气重整的复合催化剂.在固定床反应装置中评价了催化剂活性并对催化剂进行了透射电镜、X射线衍射及N2吸附表征.结果表明,复合催化剂的活性除了受催化剂组成和铜含量的影响外,还与Al和Zr的量有关.在Cu:Zn摩尔比为60:30时,Al和Zr的同时加入使催化剂中Cu晶粒分散最好,催化剂具有较高的低温活性,二甲醚在空速为4922ml/(g·h)和260℃下的转化率达到72%. 相似文献
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二甲醚水蒸气重整制氢的ZSM-5和Cu-Zn的复合催化体系 总被引:2,自引:0,他引:2
二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制得二甲醚水蒸气重整的复合催化剂.在固定床反应装置中评价了催化剂活性并对催化剂进行了透射电镜、X射线衍射及N2吸附表征.结果表明,复合催化剂的活性除了受催化剂组成和铜含量的影响外,还与Al和Zr的量有关.在Cu:Zn摩尔比为60:30时,Al和Zr的同时加入使催化剂中Cu晶粒分散最好,催化剂具有较高的低温活性,二甲醚在空速为4 922 ml/(g·h)和260℃下的转化率达到72%. 相似文献
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甲醇在活性Al2O3催化剂表面的吸附与脱水反应 总被引:7,自引:0,他引:7
采用X射线衍射、红外光谱、程序升温脱附和微反等技术对一系列不同方法制备的活性Al2O3催化剂的结构和性能进行了表征,探讨了催化剂的结构与甲醇脱水反应性能之间的构效关系,提出了甲醇在活性Al2O3催化剂表面脱水的反应机理. 结果表明,活性Al2O3主要由γ-Al2O3和无定形的Al2O3组成,其表面存在σⅠ和σⅡ两种L酸吸附位. 甲醇在Al2O3表面有两种吸附态,即分子吸附态和解离吸附态,其中甲醇的分子吸附为可逆吸附,而解离吸附态甲醇(即甲氧基)在催化剂表面解离成表面甲氧基和羟基,当反应温度较高时,表面甲氧基会进一步分解产生CO,H2以及少量的CO2,CH4和C等. 二甲醚的生成是分子吸附态甲醇与临近的解离吸附态甲醇相互作用的结果. 相似文献