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1.
王德峥 《催化学报》2010,26(8):972-978
 使用 Langmuir-Hinshelwood (L-H) 动力学的学者大部分未注意到该动力学包含了所有吸附物种采用拟稳态假设的隐含条件, 因而他们通常忽视了确认实验条件是否允许采用拟稳态假设. 然而, 对于大部分气固催化反应, 拟稳态假设的成立需基于催化活性位浓度很小的前提. 对于催化活性位浓度高的反应体系, 其覆盖度较高的吸附物种不满足拟稳态假设. 因此, 在这种情况下通过实验测定的动力学常数没有物理意义, 而仅为该实验条件下的数学回归参数. 本文将活性位浓度小于最高反应气浓度的十分之一视为拟稳态假设成立的充分条件, 通过估算发现许多催化剂并不满足该条件.  相似文献   
2.
运用LEED,UPS和HREELS等表面技术研究了氯吸附至(c)阶段的Ag(111)表面结构.结果表明,表面上有三维的AgCl(111)生成,其生长按修正的Stranski-Krastanov模式进行.伴随着AgCI(111)生长的同时,表面上产生缺陷.这种缺陷只有在氯吸附至(c)阶段时表面上形成三维AgCI的过程中才能产生,它一旦在表面上形成后,表面上氯的存在与否对其不产生影响.本文提出了一个(c)阶段时的Cl/Ag(111)体系的结构模型.  相似文献   
3.
运用HREELS技术对甲醇在预吸附氯的Ag(111)表面上的吸附氧化行为进行了较细致的研究.结果证明Cl对甲醇氧化的影响缘于它在Ag(111)上的吸附所引起的表面结构的改变进而改变表面氧吸附物种,从而使得甲醇氧化的中间产物发生变化.实验结果说明甲醇在Ag(111)和低暴露量氯吸附的Ag(111)表面上的氧化行为是相似的,检测到了中间产物Ⅰ和Ⅲ;在高暴露量氯吸附的Ag(111)上甲醇氧化时则产生中间产物Ⅰ、Ⅳ和甲醛物种.对上述不同的甲醇氧化行为作了分析,并指出了以前人们在考察甲醇氧化机理时只考虑原子氧作用的片面性.  相似文献   
4.
用高分辨率电子能量损失谱研究了O_2和CO在有序合金表面Pd{θ01}c(2×2)-Ma上的共吸附.室温下,当CO的暴露量为1.0L(朗缪尔Langmuir)时,能量损失谱中位于253mcV的峰是由吸附于第一层中Pd原子顶位的CO的C—O伸缩振动引起的.继续暴露θ.1L的O_1之后,上述253meV峰的强度大大减弱.低温140K时,O_2和CO在Pd{001}C(2×2)-Mn上共吸附后测得的能量损失谱中出现了一个损失能量为285meV的新峰.在相同的CO的暴露量下,该峰的强度随预吸附的氧量的增加而增加. 关键词:  相似文献   
5.
二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制得二甲醚水蒸气重整的复合催化剂.在固定床反应装置中评价了催化剂活性并对催化剂进行了透射电镜、X射线衍射及N2吸附表征.结果表明,复合催化剂的活性除了受催化剂组成和铜含量的影响外,还与Al和Zr的量有关.在Cu:Zn摩尔比为60:30时,Al和Zr的同时加入使催化剂中Cu晶粒分散最好,催化剂具有较高的低温活性,二甲醚在空速为4922ml/(g·h)和260℃下的转化率达到72%.  相似文献   
6.
二甲醚水蒸气重整制氢的ZSM-5和Cu-Zn的复合催化体系   总被引:2,自引:0,他引:2  
二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制得二甲醚水蒸气重整的复合催化剂.在固定床反应装置中评价了催化剂活性并对催化剂进行了透射电镜、X射线衍射及N2吸附表征.结果表明,复合催化剂的活性除了受催化剂组成和铜含量的影响外,还与Al和Zr的量有关.在Cu:Zn摩尔比为60:30时,Al和Zr的同时加入使催化剂中Cu晶粒分散最好,催化剂具有较高的低温活性,二甲醚在空速为4 922 ml/(g·h)和260℃下的转化率达到72%.  相似文献   
7.
高活性离子液体催化棉籽油酯交换制备生物柴油   总被引:59,自引:0,他引:59  
 制备了五种对水稳定性好、带-SO3H 官能团的Bronsted酸离子液体,并用它们催化棉籽油酯交换反应制备生物柴油. 结果表明,磺酸类Bronsted酸离子液体具有很好的催化活性,其催化活性与阳离子中的含氮官能团和碳链长度有关,吡啶丁烷磺酸硫酸氢盐离子液体的催化活性最好,其活性接近于浓硫酸催化剂. 离子液体容易同产物分离,具有很好的稳定性,可以循环使用,对环境友好,是制备生物柴油的较理想催化剂.  相似文献   
8.
Cl/Ag(111)体系研究:I Cl吸附行为及其存在状态   总被引:3,自引:3,他引:0  
吴凯  王德峥 《分子催化》1993,7(2):81-87
  相似文献   
9.
Cl/Ag体系研究:II.Cl吸附引起的表面结构变化   总被引:2,自引:2,他引:0  
吴凯  王德峥 《分子催化》1993,7(3):170-177
  相似文献   
10.
在25,60和100°C下分别测定了甲醇及二甲醚在SAPO-34分子筛上的吸附等温线,同时用微量热法测定了微分吸附热与覆盖率的关系曲线(量热线),提出了吸附数据需要利用双吸附位Langmuir方程拟合,并获取了相应的吸附参数.对比测得的吸附等温线与量热线发现,在一定压力下,当甲醇及二甲醚在SAPO-34上达到一定吸附量后,随着吸附质分压增加,量热线快速下降,而吸附等温线显示出吸附量仍然继续增加.由此推断,在SAPO-34分子筛上存在两种吸附位——常规吸附位及弱吸附位,其中弱吸附位在高分压下继续吸附.如缺乏量热数据提供的常规吸附位饱和吸附量数据,对吸附等温线进行单吸附位拟合获取吸附参数极易导致错误结果,尤其是当吸附质分压较高时.建议采用双吸附位Langmuir方程,参照量热线提供的常规吸附位的饱和吸附量,通过拟合可以获得两种吸附位的吸附参数.  相似文献   
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