氧化石墨烯/超细银粒子复合物的制备及其光电性能

超细银粉在太阳能电池正面电极领域有广阔的应用前景,其粒径分布、分散性、表面态与其性能息息相关。 本文通过在液相还原法合成超细银粉的后期引入氧化石墨烯(GO),利用溶液状态下二者相对活性的表面的相互作用获得了性能优良的银粉。 通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对所得复合超细银粉进行结构及形貌表征,结果显示该法获得的银粉分散性较好、尺寸分布较窄。 进而,利用紫外-可见光谱探讨了GO与银粒子之间的相互作用。 而且研究发现:固定硝酸银溶液的浓度,随着GO含量的增加,银粉的导电性能先升高后降低,当GO的质量分数为2.5%时,导电性能更好。 这为超细银粉在实际中的应用提供重要数据和有益参考。     

多酸结构对纳米钛硅TS-1沸石催化氧化脱硫性能的影响

采用浸渍法合成了纳米钛硅TS-1沸石负载的钼系列多金属氧酸盐(POM)复合催化剂,采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、固体紫外漫反射(UV-Vis)、X-ray粉末衍射(XRD)、氮气吸附脱附(BET)、³¹P和²⁹Si魔角核磁共振(MAS-NMR)等对催化剂的结构进行表征。 研究结果表明,在低温焙烧或烘干条件下,负载后催化剂多酸的结构保持,钼酸铵高温(550 ℃)焙烧后转变为三氧化钼。 以有机硫化物噻吩(TH)、苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT)的正辛烷溶液为模拟油品评价了催化剂的氧化脱硫性能。 实验结果表明,纳米TS-1沸石载体上不同结构多酸作为脱硫催化剂对硫化物的脱除活性顺序为:Keggin型Mo-POM＞Anderson型Mo-POM＞Dawson型Mo-POM＞Mo-金属氧化物。以上述负载的多酸为催化剂,在反应条件为:V(模拟油)=V(乙醇)=10.0 mL,m(催化剂)=0.2 g,n(H₂O₂)∶n(S)=10∶1,温度60 ℃,硫化物按照由易到难的脱除顺序为TH＞DBT＞BT,与常规的TS-1沸石或者多酸催化剂的脱除顺序存在明显差异。 这是纳米TS-1沸石对于有机硫分子氧化反应的择形效应和POM催化氧化脱硫的电子云密度影响综合作用的结果。 Keggin型Mo-POM催化剂具有良好的循环使用性能,是一类制备方法简单、催化活性高且稳定性好的绿色环保型催化剂。     

高碳铬铁在氢氧化钠水溶液中电化学氧化过程

铬铁电化学氧化法是一种新的制备铬酸钠的方法,然而高碳铬铁在NaOH水溶液中的电化学氧化过程尚不明确。 采用循环伏安法(CV)、稳态极化法(LSV)等电化学测试方法对金属铬、高碳铬铁在NaOH水溶液中的电化学氧化过程进行研究,通过扫描电子显微镜(SEM)、能量散射谱(EDS)和X射线光电子能谱(XPS)对高碳铬铁电解后固相产物表征,判断固相产物的组成。 结果表明,高碳铬铁不同于金属铬的电氧化过程,它在NaOH溶液中通过Cr(0)→Cr(Ⅵ)的电氧化方式生成铬酸钠,中间产物Cr(OH)₃和Fe(0)发生电化学反应生成稳定的FeCr₂O₄。 随着NaOH浓度的增加,电势较低时,受高碳铬铁中Fe(0)的影响,高碳铬铁容易在NaOH水溶液中发生钝化;当电势足够正时,钝化膜溶解,生成铬酸钠、氢氧化铁和亚铬酸亚铁,同时,阳极表面有氧气析出。 高碳铬铁电化学氧化制备铬酸钠的适宜条件:碱浓度≥2 mol/L,阳极电势≥1.6 V(vs.SCE)。     

Pt/CexZr1-xO2催化剂上丙烷完全氧化性能研究

采用沉淀法制备了ZrO2,CeO2和Ce0.7Zr0.3O2载体,并用浸渍法制备负载型Pt催化剂。考察了500和900℃焙烧催化剂的丙烷完全氧化性能和水汽对丙烷氧化反应的影响。对于500℃焙烧的催化剂,催化剂的丙烷氧化活性顺序为:Pt/ZrO2-500>Pt/CeO2-500>Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500;而经900℃焙烧的催化剂活性顺序为:Pt/ZrO2-900>Pt/Ce0.7Zr0.3O2-900>Pt/CeO2-900。反应气氛中水汽的存在对两种Pt/ZrO2催化剂的活性均有抑制作用(T50温度均提高了10~15℃);而对于Pt/CeO2-500催化剂有抑制作用(T50温度提高10℃),但对Pt/CeO2-900催化剂活性有促进作用(T50温度下降25℃);对于两种Pt/Ce0.7Zr0.3O2催化剂活性具有促进作用(T50温度均下降5~25℃)。表征结果表明催化剂的活性与其表面Pt物种价态密切相关,催化剂表面上Pt0物种有利于活性的提高。Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂中只含有氧化态Pt物种(Pt^2+),而Pt/Ce0.7Zr0.3O2-900催化剂中则含有部分金属态Pt物种,因此其活性高于Pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂。     

光催化甲烷转化研究进展

甲烷催化转化为高附加值产物、实现甲烷高效利用,具有重要的研究意义及工业应用价值。长期以来,如何在较温和的条件下将甲烷转化为其它更有价值的有机衍生物,如醇、芳烃、长链烷烃和烯烃等,是催化、化学及化工领域的热点和难点课题之一。光催化反应由光能激发产生光生电子和空穴,参与到甲烷C―H键活化和自由基形成,这为低温甲烷转化提供新的途径,本文主要围绕甲烷氧化和偶联反应,总结了近年来光催化研究进展,并对如何进一步提高光催化性能提出展望。     

纳米银/二维石墨相氮化碳/还原氧化石墨烯复合材料的制备及其光催化降解抗生素

为优化石墨相氮化碳(g-C₃N₄)光催化剂的结构,改善其对污染物的降解性能,本文以三聚氰胺为前驱体,通过高温煅烧和热氧化剥离制备了二维石墨相氮化碳(2D-C₃N₄),并用光还原法一步合成纳米银/二维石墨相氮化碳/还原氧化石墨烯(Ag/2D-C₃N₄/rGO)复合光催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附脱附等温曲线(BET)等对材料进行表征。 以头孢曲松钠为目标污染物,探究pH值、催化剂用量、头孢曲松钠初始浓度等因素对催化剂的吸附、降解性能的影响,并探究降解反应机理。 当pH=6.0,催化剂用量为0.3 g/L,头孢曲松钠初始浓度为10.0 mg/L时,复合材料对头孢曲松钠的降解率可达到89.1%。 催化剂的稳定性较强,具有实际应用价值,可用于处理含头孢类抗生素的废水。     

Ag3PO4量子点/石墨相氮化碳纳米片复合光催化剂的制备及其对苯甲醇选择性氧化活性

以热氧化剥离法得到的超薄石墨相氮化碳(g-C₃N₄)纳米片为载体,首次在室温条件下,制备了系列Ag₃PO₄量子点/g-C₃N₄纳米片复合光催化剂;通过透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱(PL),对复合光催化剂的形貌、结构和光学性质进行了表征,考察了系列光催化剂对苯甲醇的光催化选择性氧化性能。 结果表明,粒径为3~5 nm Ag₃PO₄颗粒均匀分散g-C₃N₄纳米片上,结晶度良好。 以乙腈为溶剂时,当m(Ag₃PO₄)/m(g-C₃N₄)=0.6时,苯甲醇具有32.1%的最大转化率,对产物苯甲醛具有90%的最高选择性;活性物种捕捉实验结果表明,该催化氧化反应的主要活性物是光生空穴的氧化作用,能带计算结果表明,该复合催化剂结构具有合适的苯甲醇的氧化电位而选择性生成苯甲醛。     

氧化数教学争议的化解

Starting with the definition of oxidation number and the development of its concept, the controversial issues in the teaching of oxidation number were discussed in this paper, and the rule that the positive oxidation number of the element should be less than or equal to the total numbers of valence electrons of the atom was put forward to determine the oxidation number. Additionally, the calculation of oxidation number in the compounds with complex structure and unknown structure has been resolved.     

Au/Cu/FLA催化剂在不同气氛中CO低温氧化性能研究

采用等体积浸渍法制备系列Au/Cu/FLA催化剂,考察了催化剂在干、湿气氛及高浓度CO_2气氛下对CO低温氧化的催化能力,并采用N_2物理吸脱附、透射电子显微镜、 X射线粉末衍射、红外光谱等表征手段对催化剂进行表征.实验结果表明:Au/Cu/FLA系列催化剂都具有较好的初始活性;与干气氛相比,湿气氛下催化剂的稳定性较好;表征结果初步判断引起本系列催化剂失活的可能的主要因素是碳酸盐产生覆盖活性位点与催化剂表面-OH丢失共同作用的结果.     

钴催化双齿导向基辅助的1-萘胺衍生物与醇的区域选择性碳氢键烷氧基化反应

研究了吡啶酰胺双齿导向的钴催化1-萘胺衍生物的区域选择性碳氢键烷氧基化反应.研究发现不仅一元醇可以作为烷氧化剂在标准条件下较好地实现1-萘胺C(8)位的烷氧化反应,而且具有多重用途的脂肪二元醇以及低聚乙二醇,也可以以中等的收率得到相应的目标化合物,这可能是钴催化碳氢键活化构筑碳氧键的首次发现.此外,利用这个实验方法,以氘代甲醇为烷氧化试剂实现了同位素标记的8-烷氧基取代的1-萘胺衍生物的合成.通过控制实验,发现该反应中吡啶酰基是最佳的双导向基团,而且反应过程可能经历了单电子转移机理.