含氧化镧的甲烷氧化偶联催化剂的一些特性

利用ＤＴＡ、ＴＰＤ－ＭＳ、ＸＲＤ、ＴＰＲ及ＴＰＳＲ－ＭＳ等手段对Ｌａ＿２Ｏ＿３和含Ｌａ＿２Ｏ＿３的甲烷氧化偶联催化剂进行了研究。实验发现含Ｌａ＿２Ｏ＿３的催化剂的一个特点是其容易吸水，此时，催化剂中除含Ｌａ＿２Ｏ＿３外，还有Ｌａ（ＯＨ）＿３及Ｌａ＿２Ｏ＿３ＣＯ＿２存在。ＴＰＲ及ＴＰＳＲ结果表明了催化剂的起始氢气还原温度与纯甲烷的程序升温反应开始温度的一致性，这说明催化剂的晶格氧参与了甲烷的活化过程。不同的氧化物由于其晶格氧的活性不同，因而其活化甲烷的温度不同。Ｌａ＿２Ｏ＿３中的晶格氧非常活泼，它在７３０℃时即可以与甲烷或与Ｈ＿２反应而本身被还原。甲烷和氧气共进料时的程序升温反应（ＴＰＳＲ－ＭＳ）表明甲烷氧化偶联反应中Ｃ＿２烃的选择性有一最佳温度范围。     

铁助剂对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂表面上的CO脱附和CO加氢行为的影响

 采用一氧化碳程序升温脱附（CO－TPD）和吸附的一氧化碳加氢程序升温表面反应（TPSR）考察了Fe助剂对Rh基催化剂上CO的脱附行为及吸附CO的加氢行为的影响．CO－TPD实验表明，在Rh／SiO2催化剂上CO有三个脱附峰．在Rh－Mn－Li／SiO2中加入0．05％Fe后，高温脱附CO比Rh／SiO2催化剂上相应的CO量大．增加Fe的负载量，CO的脱附量减少．TPSR实验中，CO加氢反应的主要产物是甲烷．不同组分的催化剂上甲烷的生成温度有如下顺序：Rh／SiO2（482K）＜Rh－Mn－Li／SiO2（489K）＜Rh－Fe／SiO2（494K）＜Rh－Mn－Li－Fe／SiO2（501K）．甲烷峰的产生伴随着CO（s）高温脱附峰的消失，说明甲烷是由强吸附的CO加氢生成的．     

乙烷与CO2制乙烯反应的热力学和动力学研究

乙烷与ＣＯ２的主要反应及其热力学研究表明，乙烷与ＣＯ２反应很复杂，提高ＣＯ２氧化乙烷脱氢生成乙烯的选择，关键在一催化剂的开发；ＣＯ２不但可提高乙灶脱氢制乙烯的热力学平衡转化率，而且可与催化剂表面的积碳发生反应，延长催化剂的使用寿命。研究了催化剂上乙烷与ＣＯ２制乙烯反应的动力学，确定了ＣＯ２氧化乙烷脱氢反应的动力学方程及参数，表明乙烷与ＣＯ２制乙烯的反应速度比乙烷热裂解制乙烯的反应速度要大得多。     

石蜡基石油馏分临氢异构化的催化剂性能的考察

发展了一种对石蜡基原油中油馏分进行深度加工的方法——临氢催化异构化.本方法采用含有非铂系金属组分及酸性组分的双重性催化剂,在中压下使原料油加工改质.过程的氢气消耗量较低(0.3—0.5%),液体产品收率较高,达95—97%. 以石蜡基原油的中油馏分为原料,在反应压力为40大气压、温度420℃和体积空速0.7小时~(-1)的条件下,原料油一次通过可获得航空煤油67%;其主要物理化学指标为:比重0.783,冰点—64℃,发热量为10320千卡/公斤.     

真空原位水热合成法快速合成A型分子筛膜

采用真空原位水热法在管状αAl2O3基膜上快速合成了A型分子筛膜;采用XRD和SEM方法表征了膜的性质;研究了真空度对A型分子筛膜性能的影响。在外加真空作用下,分子筛晶粒可以均匀、快速地迁移到基膜表面形成分子筛膜,从而可以在较短时间里合成均匀、连续的分子筛膜。     

尿素加入量对水热合成法制备Mn取代六铝酸盐催化剂的影响

采用以尿素水解为基础的水热合成法制备了Mn取代的镧六铝酸盐催化剂.研究了尿素加入量对所制备催化剂的化学组成、相结构、孔结构及甲烷催化燃烧活性的影响.n(尿素)/n(M⁺)(其中M⁺为带单位正电荷的金属离子)为1.0时,Mn²⁺离子沉淀不完全,所得催化剂甲烷催化燃烧活性较低.n(尿素)/n(M⁺)增加到2.0时,Mn²⁺离子沉淀完全,催化剂中六铝酸盐相增加,平均孔直径增大,甲烷催化燃烧活性提高.n(尿素)/n(M⁺)再增加至4.0时,比表面积降低,六铝酸盐相减少,平均孔直径降低,甲烷催化燃烧活性下降.n(尿素)/n(M⁺)为2.0时,所制备的催化剂在780℃及反应生成水蒸汽下运行100h,催化剂比表面积及甲烷燃烧活性都保持稳定.     

甲烷高温燃烧催化剂研究进展*

本文综述了甲烷高温燃烧催化剂的研究现状,对有代表性的催化剂体系尤其是六铝酸盐催化剂的研究进展作了介绍,阐述了近年来有关贵金属、钙钛矿型氧化物及六铝酸盐催化剂结构和制备方法方面的研究结果,并对六铝酸盐催化剂的制备提出了一些建议.     

混合导体透氧膜反应器中甲烷部分氧化反应的催化行为(英文)

应用组成为Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-(的钙钛矿型混合导体陶瓷膜制成膜反应器。该膜在进行氧分离的同时具有活化甲烷氧化偶联的催化功能。随着温度升高和膜的富氧端氧分压的增大,透氧量有所增加。在空气、氦气的氧分压梯度下,850(C,膜厚度为1.5 mm时,JO2可达到1.2 mL/(cm3(min)。同时在800(C~900(C温度范围内,该膜对于甲烷转化为乙烷和乙烯一般只具有0.5%~3.5%的低转化率,而选择性可达40%~70%。在反应尾气中发现了大量的未反应的分子氧,说明过量的氧与甲烷未经催化反应的气相反应导致了C2的选择性相对较低。OCM膜反应模式情况下的透氧量与空气、氦气梯度情况下的透氧量相比只有微小增加,这与POM膜反应模式情况下透氧量大量增加显著不同。