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51.
由于化石能源的大量开采和利用造成CO_2过度排放,从而导致严重的温室效应和气候环境问题,给人类生存带来极大威胁.CO_2选择加氢反应可以将CO_2催化加氢生成高附加值的CO产物.与其他的CO_2转化反应策略相比,该过程中H2的消耗更少,成为可有效处理及转化CO_2的手段之一.同时,应尽可能抑制CO_2深度加氢以及甲烷的产生,研制及设计具有高CO选择性的新型高效催化剂及其构效关系的分析仍十分重要.据报道,负载型贵金属基催化剂的使用有利于H2分子的活化,具有优异的催化活性,因而广泛应用于多种催化反应中.然而,贵金属催化剂实现工业应用的最大挑战是资源的限制及其高额的成本.近年来,由贵金属制备的负载型亚纳米团簇受到广泛关注,主要包括如Au,Pt,Pd,Ru等贵金属,可有效应用于多相催化反应.人们还致力于提高负载型亚纳米团簇的分散度,促进催化剂活性位点的有效暴露,有利于大幅度提高催化剂的有效利用率.本文采用共沉淀法成功制备了超高分散的负载型Ru基催化剂,通过CO_2选择加氢-程序升温表面反应(TPSR)和质谱联用技术测试了催化剂性能,发现CO_2加氢反应生成CO选择性达100%.采用XRD,BET和TEM等方法对催化剂结构进行表征,并结合H2-TPR,H2-TPD和XPS等表征结果深入探讨了催化剂构效关系,并提出了针对该催化剂体系较为合理的反应模型.在CO_2选择加氢反应的催化性能测试中,2.50%Ru/FeO_x催化剂对目标产物CO选择性仅为41%;随着Ru负载量降低至0.25%和0.1%时,CO选择性明显提高至80%;当进一步降低Ru含量至0.01%时,CO选择性接近100%,且表现出优异的反应速率-.在360 oC时,0.01%Ru/FeO_x催化剂的相对反应速率为7.71 mol_(CO_2) mol_(Ru)~(-1) min~(-1),是2.50%Ru/FeO_x催化剂相对反应速率的154倍.H_2-TPR结果表明,贵金属Ru可以明显促进载体FeO_x的还原,并产生丰富的氧空位,进而促进CO_2的吸附、活化.而且CO_2选择加氢TPSR结果显示,目标产物CO的起始生成温度总是滞后于原料H2的初始活化温度,与H_2-TPR结果及文献报道的CO_2选择加氢反应机理一致.通过H_2-TPD深入理解H2在催化剂表面的活化和氢溢流现象,以及Hads与不同催化剂之间的相互作用力,0.01%Ru/FeO_x催化剂相对较高的H2脱附峰温度表明,该样品中Ru与Hads具有极强的相互作用力,相对抑制了Hads与COads深入加氢生成CH_4,从而提高了CO选择性,而2.50%Ru/FeO_x催化剂的情况则与此相反.本文提出了从Hads吸附作用力强弱来考虑CO_2选择加氢反应选择性的新思路,同时为设计CO_2选择加氢制高附加值CO的高催化反应速率、高CO选择性的高分散Ru基催化剂提供了一种经济简易的催化剂设计思路. 相似文献
52.
修改等参元 总被引:1,自引:0,他引:1
张迪 《高校应用数学学报(A辑)》1986,(1)
本文提出了一个通用修改等参元公式,为开发各种各样单元的形函数,提供了一个最有效的方法,并且十分适于开发修改等参元的通用程序;文章还提出了计算表面力的改进公式;所给数值例题,说明了修改等参元的效能。 相似文献
53.
在动力学网络中,节点与节点之间的通信通常存在时滞,并且不同节点之间的通信时滞往往是不同的(即非一致通信时滞),研究非一致通信时滞动力学网络上的接连滞后同步,更具现实意义.为此,本文首先构建含有非一致通信时滞的动力学网络模型.其次分别设计线性反馈控制和自适应反馈控制,利用Lyapunov函数方法,重点分析了该网络的接连滞后同步的稳定性,得到了同步稳定的充分条件.最后,选取蔡氏电路作为局部动力学,又分别选取了链式网络和星型网络这两种拓扑结构来验证理论结果的正确性和有效性. 相似文献
54.
核酸适配体是一种单链寡聚核苷酸,可通过氢键、静电作用等次级键力与其目标物发生特异性结合,在生化传感检测等领域拥有良好的应用前景。然而当前对核酸适配体与其目标物相互作用机理的研究较为缺乏,成为限制核酸适配体相关领域的基础与应用研究的瓶颈。本文系统综述了核酸适配体与目标物相互作用机理的研究内容,并着重介绍了相关研究方法的原理与应用,包括等温滴定量热、微量热泳动、毛细管电泳、圆二色光谱、表面等离子共振、石英晶体微天平、原子力显微镜、分子对接与分子动力学等。而后,总结了基于核酸适配体-目标物相互作用机理的生化传感检测策略设计的方法与依据。最后,对核酸适配体-目标物相互作用机理研究的挑战与前景进行了展望。 相似文献
55.
样本选择是模型转移的重要组成部分,其目的是在主光谱和从光谱中选择合适的样本,建立二者的转移模型,使得从光谱的预测样本能通过转移模型校正成类似于主光谱的样本,进而用主光谱的模型直接预测其浓度。目前,常用的样本选择算法有:Kennard-Stone 法 (KS法), SPXY法和SPXYE法。根据上述算法的特点,提出了一种新的样本选择方法:加权SPXYE法(WSPXYE法),进而将其用于选择合适的转移集样本。WSPXYE同样先计算样本间的距离,其距离有三个部分组成:光谱(X)之间的归一化距离dxs,浓度(y)之间的归一化距离dys,以及校正误差(e)之间的归一化距离des。其加权代数和dwspxye=αdxs+βdys+(1-α-β)des即为WSPXYE距离。计算了WSPXYE距离之后,可以根据其距离选择距离较大的样本作为转移集样本。WSPXYE是Kennard-Stone法(KS法), SPXY法和SPXYE法的推广,而KS法(α=1,β=0)、SPXY法(α=0.5,β=0.5)以及SPXYE法(α=0.333,β=0.333)则是WSPXYE法的特例。直接校正法(DS)、有信息成分提取-典型相关分析法(CCA-ICE)作为模型转移算法验证了WSPXYE方法的效果。结果显示,与KS法、SPXY法以及SPXYE法相比,WSPXYE法可以通过调节参数,选择合适的样本,获得较低的误差。 相似文献
56.
基于流体力学方程组,对长高比 腔体内混合流体对流中缺陷源摆动的对传波的特性进行了数值模拟.结果发现,当分离比 时,缺陷源摆动的对传波的缺陷源由两个对流圈同时被拉长同时被分裂后形成.对传波的存在区间为 ,对传波的摆动周期较小并且基本都稳定在 .对传波的摆动幅度较小并且几乎不随着相对瑞利数 变化.当 时,对传波的缺陷源下方対流圈轴线与缺陷源移动方向保持一致,没有对传波分支产生.对传波的缺陷源上方存在多个与缺陷源移动方向几乎垂直的対流圈的轴线,存在对传波分支,在对传波分支上出现间歇性的缺陷.从而形成具有单侧缺陷的缺陷源摆动的对传波.对传波的存在区间为 .对传波的摆动周期为 并且随着相对瑞利数的增加而增加.对传波的摆动幅度较大,并且随着相对瑞利数的增加而减小. 相似文献
57.
本文讨论[0,1]上sup-T合成模糊关系方程的解。这里,T为阿基米德t-模。首先给出方程解集非空的充分必要条件以及方程有极小解的条件,证明方程解集不空时每个解有极小解,然后描述方程的解集。 相似文献
58.
为了更好地修改给定的样条曲线曲面,构造了满足几何连续的带两类形状参数的代数三角多项式样条曲线曲面,简称为AT-β-Spline.这种代数三角曲线曲面不仅具有普通三角多项式的性质,而且具有全局的和局部的形状可调性.同时还具备较为灵活的连续性.当两类形状参数在给定的范围内任意取值时,这种带两类形状参数的AT-β-Spline曲线满足一阶几何连续性;如果给定两段相邻曲线段中的两类形状参数满足-1≤α≤1,μ_i=λ_(i+1)或μ_i=λ_i=μ_(i+1)=λ_(i+1)时,则带两类形状参数的AT-β-Spline曲线满足C~1∩G~2连续.另外利用奇异混合的思想,构造了满足C~1∩G~2插值AT-β-Spline曲线,解决曲线反求的几何连续性等问题.同时还给出了旋转面的构造,描述了两类形状参数对旋转面的几何外形的影响;当形状参数取特殊值时,这种AT-β-Spline曲线曲面可以精确地表示圆锥曲线曲面.从实验的结果来看,本文构造的AT-β-Spline曲线曲面是实用的有效的. 相似文献
59.
An undoped electrophosphorescent organic light-emitting diode is fabricated using a pure platinum(Ⅱ) (2-phenylpyridinato-N, Ca) (3-benzoyl-camphor) [(ppy)pt(bcam)] phosphorescent layer acting as the emitting layer. A maximum power efficiency Tlp of 6.621m/W and current efficiency of 14.78 cd/A at 745 cd/m2 are obtained from the device. The roll-off percentage of ηp of the pure phosphorescent phosphor layer device is reduced to 5% at a current density of 20mA/cm2, which is about 11% for conventional phosphorescent devices. The low roll-off efficiency is attributed to the phosphorescent material, which has the molecular structure of a strong steric hindrance effect. 相似文献
60.
稀土与乙酰甘氨酸、咪唑的两类配合物的合成及生物活性 总被引:4,自引:0,他引:4
在合成稀土与乙酰甘氨酸、咪唑混配固态配合物 [RE(AGly) 2 (Im) 2 (H2 O) 3 〗(ClO4 ) 3 ·H2 O(RE =La、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd ;AGly 乙酰甘氨酸 ;Im 咪唑 )的基础上 ,又合成了双核稀土配合物 [Er2 (AGly) 4Im(H2 O) 5〗(ClO4 ) 2 ·3H2 O。通过化学分析 ,元素分析确定了配合物的组成 ;并利用IR、UV、X 射线粉末衍射、1HNMR及摩尔电导率测定等对配合物进行了表征 ,结合TG DTG对配合物的热分解机理研究 ,比较了两类配合物的配位情况 ;用AMI半经验法对配体进行了结构优化 ,计算了电荷分布 ,并推测了配合物可能的结构。生物活性试验结果表明 ,该类配合物对棉花黄萎病菌有明显的抑菌效果 ,而对小麦赤霉菌几乎无作用。 相似文献