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41.
金属锂具有高理论比容量和低还原电位, 是锂电池阳极的理想材料之一. 但在长期循环充放电过程中, 金属锂因锂枝晶生长会导致出现界面恶化及能量损失严重等问题, 对锂金属电极与电解质表界面反应的优化是一个重要研究方向. 本文介绍了锂枝晶产生的危害, 从分析及抑制锂枝晶沉积两方面综合评述了为解决这一问题所采取的方法, 包括固态电解质界面形成机制和保护机理、 表面改性、 三维锂阳极和液态/固态电解质等方法, 总结了各种方法的优劣势, 并展望锂金属电池在能源领域的研究前景. 相似文献
42.
柔性电子作为新兴的研究热点, 涉及材料、 化学、 物理等多个基础学科的交叉, 以及在生物医用、 可穿戴设备及人工智能等多个领域的应用. 柔性电子设备的制造加工过程中会用到弹性基底、 导电层、 功能层等多种性质各异的材料, 其互相之间的整合受到它们表面性质和界面结合力的限制; 器件的功能、 可靠性、 对环境的敏感性等也受到了器件表界面性质的影响; 因此, 对材料和器件表界面的处理在柔性电子学中具有重要作用. 本文对柔性电子学中常用的表界面化学过程分为3大类进行介绍: 表面电化学过程, 基于特定化合物反应产生的电流制备电化学传感器, 利用电流/电压控制表面负载化合物; 表面修饰, 通过表面改性提高材料的加工性能, 共价修饰分子层或其它材料赋予器件特殊功能性质或保护层; 不同材料之间的界面连接, 通过共价连接或化学反应辅助的物理交联实现不同材料的结合, 提高柔性器件的稳定性, 实现柔性设备的整合. 对各应用进行总结和举例后, 讨论了存在的问题, 并对未来的发展方向及前景进行了展望. 相似文献
43.
界面微环境是影响酶催化反应及酶传感性能的关键因素. 本研究基于三维微纳米结构多孔金基底, 通过调控电极表面的亲水和疏水浸润性, 制备了具有固-液-气三相界面微环境的氧化酶电极, 并研究了界面微环境对酶催化反应动力学的影响规律. 基于所制备的三相界面多孔金结构酶电极, 反应物氧气能够从气相直接快速地传输到酶催化反应界面, 极大地提升了界面氧气浓度及其稳定性, 从而大幅度提高了氧化酶活性及酶电极响应的稳定性. 以葡萄糖为模型待测物, 基于该三相界面酶电极的电化学酶生物传感器拥有宽的线性范围、 高的灵敏度、 低的检出限以及良好的稳定性. 这类独特的三相反应界面设计为高效酶生物传感器的建构以及生物分子的精准检测提供了新思路. 相似文献
44.
光电化学分解水可将太阳能转换为绿色的氢能,为目前的能源危机和环境问题提供了一种理想的解决方案.在分解水反应中,涉及四空穴过程的产氧半反应是制约性能的关键步骤,往往需要在半导体表面沉积电催化剂以加速产氧反应动力学.因此,全面理解电催化剂在光电化学分解水体系中的作用至关重要.在目前的产氧电催化剂中,过渡金属羟基氧化物电催化剂(MOOH,M=Fe,Co,Ni)因其环保、廉价、高效以及稳定的特性,已被广泛用于半导体光阳极分解水器件中.而且,MOOH可用简单的电沉积方法沉积在光电极表面,易于大面积制备.然而,电沉积法制备的MOOH具有复杂的结构,对其作用机制的全面理解更加困难.因此,本文以电沉积MOOH修饰的硅基光阳极(n+p-Si/SiOx/Fe/FeOx/MOOH)作为模型,研究了不同电催化剂对硅光阳极光电化学产氧性能的影响.实验发现电催化剂的界面优化在电催化剂修饰的光电极中发挥着重要作用,这是因为优化的界面可以提升界面电荷传输,提供更多的催化反应活性位点以及更高的本征催化活性,从而更有利于光解水性能的提升.该项研究揭示了电催化剂在光解水器件中的作用,并为今后高效光解水器件的设计提供了一定指导.首先在多晶n+p-Si基底上热蒸镀了一层30 nm的金属Fe膜,并通过电化学活化将Fe膜表面转换为FeOx得到Fe/FeOx(记作aFe)界面层,然后利用电沉积方法制备MOOH表面修饰层,最终得到n+p-Si/SiOx/aFe:MOOH光阳极.X射线光电子能谱、拉曼光谱以及扫描电子显微镜表面元素成像的表征结果均证实电极表面由于界面层金属Fe元素的掺杂而形成了Fe1-xNixOOH.在模拟太阳光下用于光解水产氧时,n+p-Si/SiOx/aFe:NiOOH电极的起始电位为~1.01 VRHE(相对于可逆氢电极的电势),在1.23 VRHE下的光电流为38.82 mA cm-2,显著优于n+p-Si/SiOx/aFe、n+p-Si/SiOx/aFe:FeOOH以及n+p-Si/SiOx/aFe:CoOOH三个对比样品,且其稳定性达到75 h.另外,我们发现n+p-Si/SiOx/aFe:MOOH电极的光电化学产氧性能均显著高于n+p-Si/SiOx/aFe电极,且p++-Si/SiOx/aFe:MOOH的电催化产氧性能也高于p++-Si/SiOx/MOOH,不仅证明了aFe界面层对Si与MOOH层之间的界面接触作用的有效调控,而且表明双电催化剂体系(aFe:MOOH)的电催化产氧活性高于单电催化剂(MOOH).热力学分析表明,n+p-Si/SiOx/aFe:MOOH光阳极的光电压大小与其光解水产氧性能并不一致,从而排除了热力学因素对性能的关键影响.进一步从塔菲尔斜率、电化学活性表面积和电化学阻抗谱对各电极的动力学进行了分析,证明了动力学因素在上述光阳极产氧性能中的主导作用.同时发现,由于aFe:NiOOH双电催化剂具有更高的本征电催化产氧性能,提供了更多的表面活性位点以及更有效地促进了光生载流子的传输,对动力学的提升效果更显著,从而使n+p-Si/SiOx/aFe:NiOOH光阳极表现出最高的光解水产氧性能. 相似文献
45.
冰-水界面动力学性质在冰形核、生长、表界面熔化中扮演核心角色, 长期以来一直被广泛关注. 然而, 受限水体系中冰-水界面的动力学性质却鲜有报道. 本工作利用平衡态分子动力学模拟方法和受限固-液两相平衡模拟技术, 对两种水模型(恒定偶极矩、可极化)描述的单分子层受限冰-水两相平衡体系中的一维固-液界线开展研究. 通过对一维受限冰-水界线的追踪, 计算了其热涨落波动的振幅与时间自关联函数色散谱, 进而计算一系列固-液界线动力学性质. 冰-水界线波动在短波长区域复合了快、慢两种不同时间尺度的弛豫过程, 在长波长区域则由慢弛豫过程主导. 相比块体冰-水界面体系, 以Rayleigh波为主的高频微观物理过程更多地参与了一维冰-水界线的动力学弛豫. 我们发现冰-水界线波动弛豫特征衰减时间的波矢依赖关系符合现有固-液界面动力学理论, 但一维界线弛豫的特征衰减时间比二维界面体系低了一个数量级左右. 计算了两种水模型体系冰-水界线的动力学系数, 并与块体冰-水界面比较, 发现受限冰-水(固-液)界线动力学系数远高于块体冰-水界面体系. 我们推测水分子转动自由度在受限腔中被强烈压制可能是导致受限体系超快冰-水(固-液)相变速率的主要原因. 本工作将在受限水体系超快相变(储能、传感)器件的设计工作中提供一定的理论指导意义. 相似文献
46.
47.
基于严格耦合波理论,分析GaAs/AlOx高折射率对比度亚波长光栅(HCG)反射镜的偏振和反射特性,设计了横电(TE)偏振的HCG。当入射光由衬底垂直入射时,HCG在940 nm附近的最高反射率接近1。分析了光栅形貌误差和入射角偏差对其反射特性的影响。采用金属有机化合物气相沉积技术进行外延生长,通过电子束曝光、干法刻蚀、湿法刻蚀以及湿法氧化等方法制备出HCG,并进行理论与实验结果的对比分析。实验测试了入射光由光栅表面垂直入射的反射率,其中TE偏振光的最高反射率达到84.9%,与86.5%的理论值比较接近,且横磁(TM)偏振光的反射率低于40%,反射谱的变化规律也与理论结果基本一致,这验证了理论结果的合理性。该反射镜可以作为垂直腔面发射激光器的超薄反射器,具有低损耗、偏振稳定和单模工作的特性。 相似文献
48.
运用基于密度泛函理论的第一性原理,研究掺杂W、Mo在镍基高温合金的沉淀强化γ′相分配差异的因素.通过VASP软件,建立γ′-Ni3(Al3/8Ti5/8)相的体系模型,选取非等效位置的不同阵点,计算W、Mo原子在不同位置的替代形成能,分析W、Mo在γ′相的占位倾向;计算掺杂W、Mo原子前后,界面的吸附能,研究掺杂W、Mo对相界的影响;计算W、Mo原子从γ向γ′相扩散,获得W、Mo扩散的路径与势垒.结果表明,W、Mo的掺杂优先替代γ′-Ni3(Al3/8Ti5/8)相5号Al原子,并提高相界的稳定性;分配的差异是W相比于Mo替代γ′相位置的Al原子更易形成空位,而γ相中的Ni原子较难形成空位,且逆扩散所需能量更多导致的. 相似文献
49.
提出了一种基于有限宽超声束反射的固-固界面退化特性评价方法,从理论和数值仿真角度进行了分析和计算。将两固体界面间的薄层简化为界面弹簧模型,以界面法向和切向劲度系数表征界面的退化程度。通过数值计算求得有限宽超声纵波束在不同入射角和界面不同退化程度下的反射横波、反射纵波的镜面反射系数。进一步地,通过建立二维有限元模型,仿真研究了有限宽超声纵波束在给定入射角及界面不同退化程度下镜面反射系数的变化规律。结果表明,反射纵波和反射横波的镜面反射系数随有限宽超声纵波束的入射角及界面劲度系数的改变而变化,且存在镜面反射系数随界面劲度系数单调且敏感变化的入射角,据此可准确评价界面的退化程度。 相似文献
50.
利用光热材料的太阳能水蒸发技术是一种绿色、 环保地解决淡水资源短缺的重要技术, 但光热材料的制备成本、 蒸发效率和热损失等因素限制了其推广应用. 本文采用一锅法制备了聚乙烯醇载银海绵(AgNPs/PVA)太阳能界面蒸发器, 并研究了AgNPs含量对AgNPs/PVA在太阳能驱动水蒸发过程中光热性能的影响. 研究结果表明, 当AgNPs的质量为PVA的10%时, 制备的AgNPs/PVA在1 kW/m 2的太阳光强度下具有最优的蒸发速率, 水蒸发速率可达1.62 kg?m ?2?h ?1, 为纯水(0.42 kg?m ?2?h ?1)的3.9倍. 本文制备的AgNPs/PVA具有制备工艺简单、 亲水性能优良和蒸发性能良好的特点, 在太阳能驱动水蒸发领域具有较大的应用前景. 相似文献