凝胶-模板法制备高比表面积氧化镁

以四水乙酸镁为前驱体,以大米粉形成的凝胶为模板,采用新的凝胶-模板法制备了一系列的氧化镁材料,并用X射线衍射、扫描电镜、低温氮气吸附-脱附、X射线荧光分析、热重-差示扫描量热、CO2程序升温脱附和氨程序升温脱附等手段对样品进行了表征.该方法主要利用大米粉在水中加热形成凝胶来分散镁盐前驱体,再通氧焙烧去除模板从而获得多孔MgO材料.结果表明,制得的MgO具有高比表面积(可达206m2/g)和双介孔结构(孔径分别位于3.9和5~40nm附近).与直接焙烧四水乙酸镁制得的MgO相比,这类新型高比表面积MgO具有较多的强碱位和较少的酸性位,并在异丙醇催化分解反应中表现出更高的丙酮收率和选择性,有望成为一类优良的固体碱催化剂.     

负载型Co/AlPO_4-5催化剂的酸性及催化性能

美国联合碳化物公司首次合成出的AlPO_4-5分子筛属六方晶系,由PO_4及AlO_4四面体单元交替组成的中性骨架构成,具有直孔道结构,孔径为0.8nm,热稳定好,但无离子交换能力,表面不具B酸,L酸也较少,不宜直接作酸性催化剂.但是它负载了金属及金属氧化物后,在裂解、加氢裂解、重整、异构化、加氢异构化及歧化等反应中都有一定的活性及选择性.专利也曾报导,AlPO_4-5经改性后渗合到沸石中用于裂解反应,可提高油品性能.     

REUSY-Ex的吸附性能及二次孔结构研究

应用高真空重量法(分别以苯和正庚烷为吸附质)和低温N2吸附法对REUSY-Ex的吸附性能和二次孔结构进行了研究.结果表明,在水热处理过程中可产生二次孔结构,且二次孔的形成与水热处理的脱铝深度相关.稀HCl浸取REUSY不仅能浸取出位于其二次孔中的非骨架铝(EFAL)碎片,而且还能浸取出位于微孔中的EFAL。29Si MAS NMR的结果显示,稀HCl浸取后,骨架Si(OAl)的谱宽变窄,裂分效果提高,表明其化学环境单一或均匀.     

NaA,MAP和MAX高铝沸石的结构定向及其转晶

本文根据不同沸石的结构特点及其在晶化动力学上的差异,由化学组成相近的硅铝凝胶混合物(投料Si/Al比约为1)定向合成出具有不同骨架结构的高铝沸石—NaA,MAP和MAX。考察了沸石晶化过程中晶化导向剂、晶种以及金属阳离子在合成高铝沸石的结构导向作用以及上述三种高铝沸石间的转晶规律。同时本文首次发现了MAP沸石的“室温固相转晶”现象。     

两亲性TS-1沸石的制备及其相界面催化反应性能的研究

采用三甲基氯硅烷和正十八烷基三氯硅烷对TS-1沸石样品进行表面修饰，制备出了两亲性含钛沸石样品．这类两亲性含钛沸石能分布于水、油两相界面处．改性后样品的骨架未遭破坏，其中钛仍然保持了四配位骨架钛的状态，但其晶貌发生了某些改变．这类两亲性样品在不加共溶剂及静置的反应条件下，对1-辛烯和双氧水的相界面环氧化催化反应表现出优良的催化活性．尤其是三甲基氯硅烷改性后的TS-1沸石，在相界面催化反应中，具有比改性前高得多的活性．我们还发现，在该相界面催化反应条件中，相界面的面积和催化剂用量是两个最重要的影响因素，当相界面面积(cm^2)与催化剂用量(mg)的比例控制在0．15左右时，两亲性TS-1沸石的催化活性达到最高值．     

化学蒸气沉积硅氧化合物调变HZSM-5沸石的研究

本文研究了正硅酸乙酯分别在无胺法和有胺法制得的ＨＺＳＭ－５沸石上的沉积过程，并用吸附，ＮＨ３－ＴＰＤ及异丙醇探针反应等手段表征了沉积后的样品，发现沉积仅在外表面上进行，可使孔口变小但不影响孔道内性质，显示有对于二甲苯分子的择形吸附能力，且在甲苯甲醇烷基化反应和二甲苯异构化反应中表现出良好的择形催化性能。     

FeY沸石的二次合成和表征

采用预处理法二次合成ＦｅＹ沸石，并用ＸＲＤ，ＩＲ，ＥＳＲ，ＭＢＳ等手段进行样品进行表征，结果表明，经（ＮＨ４）２ＳｉＦ６预处理的样品，有更多的Ｆｅ进入沸石骨架脱铝位，进入沸石骨架位的Ｆｅ以四面体或畸变四面体配位形式存在，且不易还原成低价Ｆｅ由于Ｆｅ进入沸石骨架，样品的晶胞参数增大，骨架红外反对称和对称伸缩振动率向低波数位移，而未经（ＮＨ４）２ＳｉＦ６预处理的样品，Ｆｅ只能有限地取代骨架位的铝，且骨     

不同孔结构两亲性沸石的制备及其对相界面反应的催化性能

 通过三甲基氯硅烷(TMS)对沸石表面进行修饰,制得了两亲性沸石样品TMS-Hβ, TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射线衍射、红外光谱、水饱和吸附量测定和酸碱滴定等手段对改性样品进行了表征. TMS对这三种母体沸石的改性结果有所不同: 对于HZSM-5沸石, TMS仅在外表面修饰; 对于Hβ沸石,少量TMS进入沸石孔道; 而对于HY沸石, TMS则导致沸石结构部分坍塌. 两亲性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸异戊酯相界面水解反应中表现出明显优于各自母体沸石的催化性能. 两亲性沸石表面硅烷基的稳定性对其催化性能有一定的影响. 相对于TMS-HZSM-5沸石, TMS-Hβ沸石表面硅烷基的稳定性较强; 在较高的相界面反应温度下, TMS-Hβ样品仍能维持两亲性能,表现出较高的催化活性.