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以低价元素掺杂SrTiO_3形成的SrTi_(1-x)MxO_(3-δ)(M=Al~(3+),Mg~(2+),Li~+;x=0~0.2)基本保持了SrTiO_3晶格结构。随着掺杂元素价态的降低和掺杂量的增加,p型电导升高,甲烷氧化偶联反应的C_2选择性和C_2收率也增加。在以不同价态元素掺杂的SrTiO_3体系中,发现C_2选择性和C_2收率与催化剂P型电导间有线性关系。认为掺杂SrTiO_3催化剂中的正导电空穴易与晶格氧发生电子交换生成部分还原态的活泼氧物种O~-,它可以使CH_4分子活化生成CH_3,进一步偶联生成C_2产物。掺杂SrTiO_3催化剂在甲烷氧化偶联反应初始阶段可吸收反应中产生的CO_2,使结构发生少许变化,稳定的SrTiO_3结构有利于甲烷氧化偶联活性的稳定。 相似文献
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通过考察Co3O4在还原过程中电导率的变化, 并结合程序升温还原方法, 对贵金属Pt的作用进行了研究. 另外, 研究了Co3O4在氢气、氧气和合成气气氛中电导率的连续变化过程, 以便进一步了解Co3O4在实际费-托合成反应条件下的氧化-还原历程, 以及贵金属Pt在该过程中的作用. 相似文献
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氧化镍与载体相互作用对乙烷氧化脱氢的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
研究了担载型催化剂NiO/γ-Al2O3的乙烷氧化脱氧(ODHE)性能,发现在400-500℃的考察温区内,担载型NiO较纯NiO的乙烯选择性有较大提高,保持在80%~90%之间,其中含17%Ni的样品500℃时乙烷的转化率为31%,乙烯选择性达82%.XRD、H2-TPR及原位磁测量结果表明:催化剂的活性相是与载体相互作用较小的、处于表层的微晶态NiO,NiO中非化学计量氧仍为活性氧物种.催化剂焙烧温度的提高,一方面降低了活性相中非化学计量氧量,同时加剧了NiO与载体γ-Al2O3的相互作用,二者均使活性降低.O2-TPD研究表明:与纯NiO相比,在Nio/γ-Al2O3中,其非化学计量氧的脱附温度发生变化,其中,α氧脱附温度向低温移动约50℃,而对乙烯选择性有关的β氧的脱出则向高温区移动了约200℃,正好与反应温区对应,进一步证实非化学计量氧与ODHE反应之间存在对应关系,上述结果表明那些对氧化镍还原有一定的阻碍作用,尤其阻碍镍深度还原(Ni2 →Nio)的载体对促进反应的乙烯选择性是有利的. 相似文献
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