第三族金属氧化物离子对二氧化碳转化的红外光谱研究

本文利用红外光解离光谱研究了第三族金属氧化物离子对二氧化碳分子的转化机制. 研究表明，对于[ScO(CO₂)_n]⁺体系，在n≤4时，形成了溶剂化结构；在n=5时，形成了碳酸盐结构，实现了二氧化碳的转化. 对于[YO(CO₂)_n]⁺体系，需要4个二氧化碳分子就可以实现二氧化碳的转化. 而在[YO(CO₂)_n]⁺体系中，只发现了溶剂化结构，没有观察到碳酸盐结构. 理论计算表明，[YO(CO₂)_n]⁺体系拥有最小的溶剂化结构向碳酸盐结构转化能垒，[LaO(CO₂)_n]⁺体系拥有最大的溶剂化结构向碳酸盐结构转化能垒. 本文从分子水平揭示了不同金属氧化物离子对二氧化碳分子转化的影响规律.     

X射线荧光光谱法测定重整铂催化剂中氯

建立重整铂催化剂中氯的X射线荧光光谱测定方法。通过研磨机将铂催化剂研磨至粒径小于75 μm的颗粒,采用仪器压片制样,通过测量不同氯含量样品的计数率,建立铂催化剂中氯含量与计数率的线性关系。氯的质量分数在0.85%~1.04%范围内与计数率成良好的线性关系,相关系数为0.9995,检出限为0.0076%。样品加标回收率为96.2%~104.2%,测定结果的相对标准偏差小于2%(n=6)。该法测定结果与电位滴定法相吻合。该方法精密度高,分析速度快,满足重整装置生产调整的要求。     

氮杂环卡宾-钯配合物催化Buchwald-Hartwig偶联反应最新研究进展*

钯催化的Buchwald-Hartwig偶联反应是用于构建C-N键非常直接有效的方法。氮杂环卡宾-钯配合物具有性能稳定、催化活性高等优点,是Buchwald-Hartwig偶联反应的高效催化剂。对这一领域近3年的研究进展作简要介绍。     

ZrO2预处理方式对ZrO2/SAPO-34复合催化剂物化性质及MTO催化性能的影响

采用水热包覆法制备了ZrO2/SAPO-34复合催化剂,研究了ZrO2预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO催化性能的影响.采用XRD、FT-IR、SEM、NH3-TPD和BET等手段对不同复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性质及孔结构进行分析表征.结果表明,ZrO2预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO催化性能影响较大.未焙烧和焙烧经聚电解质改性ZrO2制得复合催化剂未形成连续复合相,比表面积小,表现出较短的催化寿命,仅为410 min和530 min;450℃焙烧ZrO2制得复合催化剂形成了均匀连续复合相和层级结构孔特征(微孔比表面积112.91 m2· g-1,介孔比表面积176.02 m2· g-1,总比表面积为288.93 m2· g-1,总孔容0.19 cm3· g-1),总酸量较大(0.344 mmol/g);在常压、反应温度380 ℃、N2流速20 mL· min-1、进料空速2 h-1MTO反应条件下,复合催化剂表现出优越催化性能、稳定性及反应寿命,甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别达100;和90.54;,催化寿命达1130 min,与单一SAPO-34分子筛相比,催化寿命延长了768 min.     

可磁分离的"核-壳"结构Fe3O4@SiO2/Bi2WO6/Ag2O催化材料的制备及光催化性能研究

采用沉淀-沉积法制备了磁性Fe3O4@SiO2/Bi2 WO6/Ag2O催化材料,利用XRD、SEM和UV-Vis-DRS光谱对其组成、形貌和光吸收特性进行表征.以氙灯模拟可见光,以罗丹明B为模拟污染物对所得催化剂进行性能评价,考察了不同Ag2O复合量对Bi2WO6光催化剂反应活性的影响.结果表明,Fe3O4@SiO2/Bi2WO6/Ag2O的光催化活性明显优于纯Bi2 WO6,当Ag2 O的复合量为0.6;时,催化剂的活性最好.催化剂的活性增强增强机理分析表明,Ag2O的复合有效地降低了Bi2WO6的光生电子-空穴复合率,增加了Bi2WO6的可见光吸收范围.此外,该催化材料可进行磁分离,易于回收重复利用.     

多级孔芳香骨架材料的合成及固载硫脲催化剂的研究

合成了一种多级孔芳香骨架材料(PAF-70); 使用由氨基修饰过的单体, 应用该合成策略得到了同样具有窄分布介孔的含有氨基活性位点的PAF材料, 并通过硫脲单体与其氨基活性位点的反应, 将硫脲基团引入PAF-70材料中, 获得了含有硫脲催化位点的材料(PAF-70-thiourea). 氮气吸附-脱附测试结果显示, PAF-70存在孔径分布较窄的介孔, 介孔孔径为3.8 nm, 与模拟计算值(约3.7 nm)吻合. 热重分析结果表明, PAF-70具有很高的热稳定性. PAF-70在大多数溶剂中可以稳定存在, 具有良好的化学稳定性. 将PAF-70-thiourea作为催化剂, 应用在N-溴代琥珀酰亚胺(NBS)氧化醇类的反应中, 其表现出较高的催化活性、 较高的稳定性和广泛的底物适用性. 与含有相同硫脲催化位点的金属有机框架(MOF)材料(IRMOF-3-thiourea)作为催化剂对比, 进一步证实PAFs材料非常适合作为催化有机反应的固载平台.     

Ag-Cu负载的胺基石墨烯催化β-羟基-1,2,3-三唑绿色合成研究（英文）

开发了一种Ag-Cu双金属负载的胺基石墨烯催化剂用于1,2,3-三唑类化合物的合成.利用各种技术对催化剂进行了表征,催化剂活性测试表明,该催化剂在温和反应条件下具有高催化活性、好的循环稳定性和易分离的特点.水作为绿色溶剂,反应收率高.该方法为β-羟基-1,2,3-三唑类化合物的水相绿色合成提供了一种可替代的多相催化策略,具有重要的科学价值.     

ZnO-ZrO2催化剂上CO2辅助乙烷氧化脱氢制乙烯的研究(英文)

以焙烧商用氢氧化锆(Zr(OH)₄)得到的ZrO₂为载体,通过沉积-沉淀法制备了ZnO-ZrO₂催化剂,并在873 K下对该催化剂上CO₂辅助的乙烷氧化脱氢反应(CO₂-ODHE)的催化性能进行了评价。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、CO₂程序升温脱附(CO₂-TPD)等技术对ZnO-ZrO₂催化剂的表面物理化学性质和形貌进行了表征。结果表明,在5%ZnO-ZrO₂催化剂上,ZnO掺入到了ZrO₂的表面晶格之中,在催化剂表面产生了高度分散的ZnO物种和氧缺陷区域。5%ZnO-ZrO₂催化剂可以选择性地剪裁乙烷C-H键,抑制C-C键的断裂,具备良好的催化性能。210μmol/(gcat·min)的C2H₄形成率可以与贵金属和过渡金属碳...