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等离激元效应在光催化体系中的集成为实现广谱光吸收提供了一个新的途径,然而等离激元热电子的较低迁移率和不确定扩散方向使得其光催化效率仍较低.等离激元金属与n型半导体接触后,其界面间会形成肖特基结.在特定波长太阳光照射下,等离激元金属将其表面等离子体能量聚集在表面自由电子上,进而产生热电子.当这些热电子具有的能量高于肖特基势垒时,热电子便可注入到半导体导带上.与此同时,半导体上的电子可以通过肖特基接触发生回流,与金属上的空穴复合,进而降低半导体-等离激元金属复合材料的光催化性能.因此,为了提高光催化效率,如何调控等离激元热电子迁移和充分利用等离激元效应是一个重要挑战.本文尝试将"表面异质结"与肖特基结相结合的复合结构,得以有效地调控等离激元热电子的迁移.在该复合结构中,金纳米颗粒和铂纳米颗粒分别作为等离激元吸光单元和助催化剂,集成在TiO_2纳米片表面.其中"表面异质结"是由TiO_2纳米片的两种不同表面晶面所构成,我们选择由{001}和{101}两组晶面组成的TiO_2纳米片作为半导体衬底.该结构中的{001}晶面导带能级高于{101}导带能级,因而电子由高能级的{001}流向低能级的{101}晶面,可以用来引导等离激元热电子从可见光响应的金纳米颗粒向TiO_2进行高效转移.通过巯基丙酸的桥联作用,将等离激元Au纳米颗粒锚定在TiO_2纳米片的{001}晶面上,获得Au-TiO_2{001}样品.另一方面,利用TiO_2纳米片自身光生电荷导向性光沉积,得到与{101}晶面结合形成的Au-TiO_2{101}样品.我们对两组样品进行光电流和光催化产氢实验对比,确认在"表面异质结"诱导下Au-TiO_2{001}样品中Au产生的光生热电子可以更好地注入到TiO_2纳米片导带上.我们进一步通过光沉积Pt纳米颗粒来判定光生电子所能到达的区域,验证了以上结论.与此同时,肖特基结由铂纳米颗粒与TiO_2纳米片所形成,可以促使电子由TiO_2向铂纳米颗粒进行转移,而避免发生向金纳米颗粒的反向迁移,从而在Au-TiO_2体系中实现高效的单向载流子转移.基于该设计,等离激元光催化剂实现了明显改善的全谱光催化产氢性能.本文为全谱光催化的复合结构理性设计提供了一个新的思路. 相似文献
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湍流边界层中重粒子弥散的随机模型 总被引:1,自引:0,他引:1
在重粒子轨道模型的基础上,引入了Saffman力,并考虑了粒子-固壁碰撞和粒子-粒子碰撞的影响,建立了重粒子运动方程,耦合湍流脉动的随机方程,发展了重粒子弥散的随机模型,并在湍流边界层中考察该模型.将数值计算结果与实验结果进行比较,同时考察了Saffman力和粒子碰撞对计算结果的影响. 相似文献
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负载型二氧化钛光催化材料的制备及其光催化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以球形氧化铝为载体,采用溶胶-凝胶法和浸渍涂覆过程制备了负载型二氧化钛光催化材料。以扫描电子显微镜(SEM)和X-射线衍射仪(XRD)等手段对所合成的样品形貌及晶型进行了表征。结果表明,氧化铝载体经负载二氧化钛后,在球形氧化铝表面沉积了一层粒径为10~20nm的锐钛型二氧化钛纳米颗粒。通过能量色散X射线光谱(EDX)对氧化铝载体和所合成的样品进行进一步分析,表明样品中明显存在Ti元素。另外,提高氧化铝载体在二氧化钛溶胶中的浸渍次数能够有效提高二氧化钛的负载量。当浸渍次数增加到5次时,Ti元素的含量由3.8Wt.%提高至15.7Wt.%。另外,以亚甲基蓝为目标降解物,详细研究了不同浸渍次数获得的负载型二氧化钛催化材料的催化性能。结果表明:随着浸渍次数的增加,负载型二氧化钛催化材料的表面形貌不仅得到明显改善,而且显著提高了样品的光催化活性。当浸渍次数由1次提高至4次时,亚甲基蓝的降解率由40%上升至83.1%。然而,当二氧化钛负载量达到一定程度时,由于不断浸渍导致下层的二氧化钛受光照机会和光照强度减弱,导致其光催化活性提高缓慢。当浸渍次数提高至5次时,亚甲基蓝降解率仅为85.6%。所制备的负载型二氧化钛光催化材料重复使用5次,其光催化活性保持相对稳定。 相似文献
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基于平移不变剪切波变换域图像融合算法 总被引:3,自引:0,他引:3
针对传统基于多尺度变换的图像融合方法存在的缺点,提出了一种基于平移不变剪切波变换域的自适应图像融合新方法.首先,使用平移不变剪切波变换对源图像进行分解,得到低频子带及方向带通子带系数.然后,对于低频子带系数采用梯度域奇异值分解方法估计图像的局部结构信息,提出了基于提取的特征与S函数的可变加权融合策略;对于各方向带通子带系数,提出了一种基于改进的拉普拉斯能量和匹配的“加权平均”和选择相结合的系数选择策略.最后,对得到的融合系数进行逆变换得到融合图像.通过实验可以发现相比于传统的图像融合方法,本文方法得到了更高的客观指标,融合图像视觉效果更好. 相似文献
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合成了含有丹磺酰胺荧光团的新型Zn2+荧光探针DH1(5-(二甲基氨基)-N-(4-(2-(2-羟基亚苄基)甲酰肼基)苯基)萘-1-磺酰胺),利用光谱法研究它对锌离子的识别作用。光谱滴定和ESI-MS谱分析表明DH1与Zn2+以1∶1的化学计量数配位。在CH3CN/H2O(φ,9∶1)体系中,DH1与Zn2+结合后荧光显著增强,量子产率高达0.53,荧光检测限达到1.0×10-7 mol.L-1,而其他常见金属离子,如K+,Li+,Na+,Mg2+,Ca2+,Cr3+,Mn2+,Ni 2+,Pb2+,Cu2+,Cd2+,Co2+,Fe2+及Hg2+不引起荧光光谱变化。结果表明,DH1对锌离子识别具有较高的选择性和灵敏度。 相似文献
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以丹磺酰胺为荧光基团设计合成了新型Zn2+荧光探针DW1(5-(二甲基氨基)-N-(4-(2-(2-喹啉亚甲基)甲酰肼基)苯基)萘-1-磺酰胺)。通过紫外光谱、荧光光谱及电喷雾质谱研究了DW1对Zn2+的选择性识别作用。结果表明,DW1与Zn2+结合后荧光显著增强,荧光发射光谱由545 nm蓝移至515 nm,量子产率达到0.32,且对Zn2+具有较高的选择性,受常见离子的干扰较小。光谱滴定和ESI-MS谱表明DW1与Zn2+以1∶1的化学计量数形成配合物,平衡常数K=1.75×104(mol/L)-1。 相似文献
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近年来,在石墨烯研究热潮的推动下,众多种类丰富、性能各异的二维化合物材料相继被发现,其中一些二维材料具有多种同素异构体,进而呈现出更丰富的性质.层状Bi2Se3由于其独特的物理性质,受到人们广泛的关注,而它的同素异构体尚未有人研究.本文采用基于密度泛函理论的结构搜索方法,预测了一个稳定的b-Bi2Se3新相,它具有良好的动力学和热力学稳定性,并在低Bi2Se3源化学势条件下容易形成.单层b-Bi2Se3是一个直接带隙为2.44 eV的二维半导体,其电子载流子有效质量低至0.52m0,在可见光范围内具有高达10^5 cm^–1的光吸收系数,并且能带边缘位置适中,可用于光催化水分解制氢气.此外,由于b-Bi2Se3在垂直层面方向的镜面对称性破缺,能够产生面外极化强度,具有0.58 pm/V的面外压电系数.鉴于其新颖的电子特性,二维b-Bi2Se3在未来的电子器件中可能发挥重要的作用. 相似文献