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1.
等离激元效应在光催化体系中的集成为实现广谱光吸收提供了一个新的途径,然而等离激元热电子的较低迁移率和不确定扩散方向使得其光催化效率仍较低.等离激元金属与n型半导体接触后,其界面间会形成肖特基结.在特定波长太阳光照射下,等离激元金属将其表面等离子体能量聚集在表面自由电子上,进而产生热电子.当这些热电子具有的能量高于肖特基势垒时,热电子便可注入到半导体导带上.与此同时,半导体上的电子可以通过肖特基接触发生回流,与金属上的空穴复合,进而降低半导体-等离激元金属复合材料的光催化性能.因此,为了提高光催化效率,如何调控等离激元热电子迁移和充分利用等离激元效应是一个重要挑战.本文尝试将"表面异质结"与肖特基结相结合的复合结构,得以有效地调控等离激元热电子的迁移.在该复合结构中,金纳米颗粒和铂纳米颗粒分别作为等离激元吸光单元和助催化剂,集成在TiO_2纳米片表面.其中"表面异质结"是由TiO_2纳米片的两种不同表面晶面所构成,我们选择由{001}和{101}两组晶面组成的TiO_2纳米片作为半导体衬底.该结构中的{001}晶面导带能级高于{101}导带能级,因而电子由高能级的{001}流向低能级的{101}晶面,可以用来引导等离激元热电子从可见光响应的金纳米颗粒向TiO_2进行高效转移.通过巯基丙酸的桥联作用,将等离激元Au纳米颗粒锚定在TiO_2纳米片的{001}晶面上,获得Au-TiO_2{001}样品.另一方面,利用TiO_2纳米片自身光生电荷导向性光沉积,得到与{101}晶面结合形成的Au-TiO_2{101}样品.我们对两组样品进行光电流和光催化产氢实验对比,确认在"表面异质结"诱导下Au-TiO_2{001}样品中Au产生的光生热电子可以更好地注入到TiO_2纳米片导带上.我们进一步通过光沉积Pt纳米颗粒来判定光生电子所能到达的区域,验证了以上结论.与此同时,肖特基结由铂纳米颗粒与TiO_2纳米片所形成,可以促使电子由TiO_2向铂纳米颗粒进行转移,而避免发生向金纳米颗粒的反向迁移,从而在Au-TiO_2体系中实现高效的单向载流子转移.基于该设计,等离激元光催化剂实现了明显改善的全谱光催化产氢性能.本文为全谱光催化的复合结构理性设计提供了一个新的思路.  相似文献   
2.
龙冉  李睿  熊宇杰 《化学通报》2015,78(7):580-589
本文概述了具有特定表/界面的无机复合结构纳米晶体的可控合成方法,阐述了合成过程中的关键控制参数。以笔者课题组近年来的进展为例,重点讨论了复合结构的设计对纳米催化剂表/界面状态和电子态的调控。纳米结构的表/界面状态和电子态调控赋予了催化剂在反应分子吸附与活化中的独特行为,从而获得了不同于单一组分催化剂的优异催化性能。  相似文献   
3.
本文基于课题组前期工作,选用适当的金属前驱物、还原剂、稳定剂和保护剂,通过调控氧化刻蚀和反应动力学等,成功合成了形貌和尺寸均不相同的Pd纳米晶.经过认真的纳米粒子清洗和电极修饰组装,考察了它们在电催化甲酸氧化反应中的形貌与性能的关系.研究结果表明,Pd纳米晶样品的最大电流密度以纳米八面体(nanooctahedra)、纳米线(nanowires)、纳米立方体(nanocubes)、纳米瓜子(nanotapers)、凹面纳米立方体(concave nanocubes)的顺序递增,催化甲酸氧化反应的起始氧化电位均小于0.2V.研究结果印证了Pd纳米晶催化甲酸氧化反应的催化性能在尺寸效应上主要受活性表面积的影响,扣除表面积效应后的催化性能与其尺寸没有明确关系.该系列Pd纳米晶的催化性能主要取决于其表面结构,得出Pd纳米晶催化甲酸氧化反应遵循{111}晶面〈{100}晶面〈高指数晶面的性能活性顺序.综合最大电流密度和最小操作电位因素发现,Pd凹面纳米立方体和Pd纳米瓜子具有相对较好的商用价值.  相似文献   
4.
武迪  龙冉  熊宇杰 《大学化学》2019,34(12):59-63
钯元素自从被发现就开始逐渐在我们的生活中扮演起重要的角色,本文以钯的广泛应用为引,着重结合科研前沿问题对钯纳米催化剂的设计、合成以及催化机理展开介绍。  相似文献   
5.
本文采用微纳加工方法制备了负载高密度Ag-Cu纳米颗粒的N掺杂TiO2纳米棒阵列样品. 通过TiO2的N掺杂,可将其吸光范围调控至与Ag纳米颗粒的等离激元吸收频率相匹配的波段,从而实现复合材料中肖特基结与共振能量转移过程的协同作用. 与此同时,Cu纳米颗粒可以为CO2还原提供活性位点. 在全谱光照射下,复合样品光催化CO2还原的活性显著提高,CH4生成速率可达720 μmol·g-1·h-1.  相似文献   
6.
半导体光生电荷分离是光催化过程中的关键步骤之一,其效率极大地影响了最终光催化性能.将TiO2纳米片与石墨烯复合,能够促进TiO2中光生电子和空穴的分离,从而提高其光催化活性.为了研究光生电荷的分离对TiO2/石墨烯复合材料光催化性能的影响,通过调控TiO2纳米片的尺寸来调节TiO2/石墨烯复合材料中光生电荷分离的能力,然后研究其对TiO2/石墨烯复合材料光催化性能的影响.合成了一系列不同厚度的TiO2纳米片,将其与石墨烯复合,并通过光沉积负载Pt纳米颗粒作为助催化剂,用于光催化产氢.实验结果显示,随着TiO2纳米片厚度减小,其与石墨烯形成的复合结构的光催化性能显著提高.这主要是由于TiO2纳米片厚度减小时,光生电子沿厚度方向穿过TiO2纳米片迁移到石墨烯的距离缩短,从而减少了光生电子在迁移过程中与空穴的复合;同时TiO2纳米片厚度减小使其比表面积增大,使得TiO2/石墨烯界面面积增大,从而使石墨烯更好地分离出TiO2中的光生电子,有更多的光生电子到达石墨烯参与催化反应,提高TiO2/石墨烯复合材料的光催化性能.此研究表明通过控制TiO2纳米片的尺寸来调控TiO2/石墨烯复合材料中光生电子和空穴的分离,是显著提高其光催化性能的有效途径.  相似文献   
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