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ZrO2及SO^2—4/ZrO2超强酸催化剂的XRD分析 总被引:7,自引:0,他引:7
用XRD技术从定性和定量上对ZrO2,特别是SO^2-4/ZrO2超强酸催化剂的物相和四方相ZrO2的含量进行了详细的考察。结果表明,SO^2-4的引入使SO^2-4/ZrO2的晶化温度比ZrO2大约提高了100K,并且使亚稳态四方相ZrO2得以稳定。亚稳态四方相ZrO2的含量主要受处理液浓度和焙烧温度的影响。处理液浓度越大,四方相含量越高;焙烧温度越高;四方相含量越低。强酸性的H2SO4溶液比弱 相似文献
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用XPS技术对不同焙烧温度、不同H_2SO_4浓度制得的/ZrO_2和不同反应温度下反应后/ZrO_2超强酸催化剂的表面元素电子结合能及表面元素的相对含量进行了分析。结果表明,焙烧温度和反应温度对催化剂表面元素Zr、O和S的氧化态没有影响,但Zr和O的电子结合能随温度的升高而下降;O(-2)至少可归结为三种存在形式的氧;可以在催化剂表面富集,且当H_2SO_4浓度为0.5mol/L时,表面富集最显著;H_2SO_4浓度为1mol/L时,催化剂表面和总体含硫量都较高;太低和太高的H_2SO_4浓度时,催化剂表面和总体含硫量都很低。当焙烧温度高至853K或反应温度高至623K以后,催化剂表面含硫量迅速下降。此外,还对催化剂表面的Bronsted酸中心的存在形式和催化剂的失活进行了探讨。 相似文献
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本文用红外光谱和程序升温氨脱附对SO~(2-)_4/ZrO_2超强酸催化剂的 表面酸性特征进行了研究,并结合X-光电子能谱分析结果和催化剂 上甲醇转化反应的结果得到了如下一些重要信息;1、在焙烧温度不太 高时催化剂表面除存在Lewis酸外还有Bronsted酸后者的强酸性是 通过结构(Ⅱ)式所体现出来的.且B酸随焙烧温度的升高而增多;2、 H_2SO_4的浓度和焙烧温度都是影响酸强度分布的重要因素.当H_2SO_4 浓度为1mol/L或焙烧温度低于773K时,催化剂表面强酸中心最多; 3、甲醇转化为二甲醚在较弱的酸中心上就可进行,而生成烃的反应不 仅要求强酸中心而且是在B酸中心上进行的。 相似文献
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超临界二氧化碳中脂肪酶催化酯交换反应的研究 总被引:5,自引:0,他引:5
酶催化生物合成由水基介质发展为非水有机溶剂介质是酶催化的一种飞跃性进步,然而有机溶剂作为反应介质仍有许多缺点,如:价格不低,有毒性及易燃性,且其溶剂残留及废弃物的处理在环保意识日益受到重视的今天亦是必须考虑的因素。超临界二氧化碳无毒无污染、价廉、化学... 相似文献
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用蒙特卡罗方法模拟研究了单晶表面上CO-N2O的催化反应,模拟结果表明:(1)在没有速控步骤和不考虑表面物种的脱附和扩散的条件下,仅当X∞=XNO时,反应才能连续稳定进行;引入CO的脱附后,反应的稳态窗口变为XNO〈XCO〈1.0,当同时引入CO和N2O的脱附时,反应的稳态窗口进一步增大为0〈X∞〈1.0,(2)假定反应的速控步骤为N2O的解离时,模拟得到N2O和CO的反应级数分别为+1.12和- 相似文献
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SO4^2—/ZrO2超强酸催化剂的XPS研究 总被引:2,自引:0,他引:2
对XPS技术对不同焙烧温度,不同H2SO4浓度制得的SO4^2-/ZrO2和不同反应温度下反应后SO4^2-/ZrO2超强酸催化剂的表面元素电子结合能及表面元素的相对含量进行了分析。结果表明,焙烧温度和反应温度对催化剂表面元素Zr,O,S的氧化态没有影响,但Zr,O的电子结合能随温度的升高而下降;O(-2)至少可归结为三种存在形式的氧;SO4^2-可以在催化剂表面富集,且当H2SO4浓度为0.5m 相似文献
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SO_4~(2-)/ZrO_2超强酸催化合成邻苯二甲酸二辛酯初探 总被引:2,自引:0,他引:2
初步探索了SO42-/ZrO2超强酸作为合成邻苯二甲酸二辛酯(DOP)催化剂的催化性能.详细考察了反应温度、催化剂用量和反应时间对邻苯二甲酸酐转化率的影响.结果表明,反应温度低于428K时,温度的升高显著增加邻苯二甲酸酐的转化率,反应温度高于428K时,温度的升高对转化率的影响较小;催化剂用量为邻苯二甲酸酐的3%时,邻苯二甲酸酐的转化率即可达到93.6%,表明SO42-/ZrO2超强酸催化剂具有很高的催化活性;催化剂使用20小时后,转化率由958%下降到86.5%,表明初步制得的催化剂稳定性还较差;用SO42-/ZrO2超强酸催化剂会成的DOP为无色透明油状液体。其品质明显优于用对甲苯磺酸或液体改作催化剂时的产品。 相似文献