Pd/ZnO和Ag/ZnO复合纳米粒子的制备、表征及光催化活性

 用焙烧前驱物碱式碳酸锌的方法制备了ZnO纳米粒子，采用光还原沉积贵金属的方法制备了Pd／ZnO和Ag／ZnO复合纳米粒子，并利用ICP，XRD，TEM和XPS等测试技术对样品进行了表征，初步探讨了贵金属在ZnO纳米粒子表面形成原子簇的原因．以光催化氧化气相正庚烷为模型反应，考察了样品的光催化活性以及贵金属沉积量对催化剂活性的影响．结果表明：沉积适量的贵金属，ZnO纳米粒子光催化剂的活性大幅度提高．同时，深入探讨了表面沉积贵金属的ZnO纳米粒子光催化剂活性有所提高的内在原因．     

ZnO纳米粒子的表面氧空位与其光致发光和光催化性能的关系

采用沉淀法制备了ZnO纳米粒子, 并利用XPS, SPS, ESR和PL等测试技术对样品进行了表征, 同时评估了样品在光催化氧化气相n-C₇H₁₆中的活性. 重点考察了ZnO纳米粒子的表面组成和结构与其光致发光和光催化性能的关系. 结果表明: ZnO纳米粒子的粒子尺寸越小, 表面氧空位的量越大, 光致发光信号越强, 光催化活性越高. 说明它们之间必然存在一定的关系, 这是因为光致发光信号主要归属于表面氧空位引发的自由和束缚激子发光, 而表面氧空位由于易于捕获光生电子, 且与吸附氧间存在强烈的相互作用, 以至于有利于氧化反应的进行. 此外, 也说明了ZnO纳米粒子的表面态是非常丰富的, 主要是由氧空位和氧物种等引起的.     

掺Sn的纳米TiO2表面光生束缚激子的验证及其特性

采用溶胶-凝胶法制备了不同掺杂Sn的TiO2纳米粒子，并主要利用表面光电压谱(SPS)和电场诱导表面光电压谱(EFISPS)对样品进行了表征，重点探讨了焙烧温度和掺Sn量对TiO2光生电荷性质的影响．同时揭示了样品结构与表面光生束缚激子的关系及其特性．结果表明：与束缚激子相关的光伏响应只在含有金红石相的TiO2样品中出现，且在混晶相中表现得更加显著．掺杂适量Sn不仅提高了纳米TiO2的与带带跃迁相关的SPS响应强度，同时也使与束缚激子相关的SPS响应明显增强．     

掺Sn的纳米TiO2表面光生束缚激子的验证及其特性

采用溶胶-凝胶法制备了不同掺杂Sn的TiO₂纳米粒子, 并主要利用表面光电压谱(SPS)和电场诱导表面光电压谱(EFISPS)对样品进行了表征, 重点探讨了焙烧温度和掺Sn量对TiO₂光生电荷性质的影响. 同时揭示了样品结构与表面光生束缚激子的关系及其特性. 结果表明: 与束缚激子相关的光伏响应只在含有金红石相的TiO₂样品中出现, 且在混晶相中表现得更加显著. 掺杂适量Sn不仅提高了纳米TiO₂的与带带跃迁相关的SPS响应强度, 同时也使与束缚激子相关的SPS响应明显增强.     

ZnO纳米粒子多相催化n-C7H16-SO2气相光化学反应的研究

利用自制的ZnO纳米粒子和商品的ZnO粒子，研究了ZnO粒子多相催化n-C6H16- SO2的气相光化学反应。利用气相色谱－质谱联用仪（GC／MS）和气相色谱仪（GC ）对反应物n-C6H16和SO2以及主要气相产物3－庚酮进行了定量分析，考察了不同 条件下它们的降解和产生趋势，初步探讨了氧气和水蒸气对ZnO粒子多相催化n- C7H16-SO2气相光化学反应的影响，并对反应的一些现象作了描述及相应的说明。 结果表明，无论有无氧化存在，ZnO粒子均能够对n-C7H16-SO2的气相光化学反应起 一定的催化作用，但是有氧气的催化活性比无氧气的高。这可能说明了ZnO的光催 化作用主要与生成的活性氧物种（O^*)有关，同时光致空穴（h^+）也能够直接引 发氧化反应；虽然ZnO纳米粒子的光催化活性随着焙烧温度的升高而降低，但是均 比商品的高。而在模拟大气的条件下，ZnO纳米粒子对n-C7H16SO2的气相光化学反 应有很大的影响，大大地促进了n-C7H16和SO2的降解，这说明ZnO纳米粒子的存在 对大气中SO2－烃的气相光化学反应的影响是不容忽视的。此外，对ZnO粒子多相催 化n-C7H16-SO2气相光化学反应的机理进行了探讨。     

可见光驱动TaOxNy制备及其在降解二氯乙酸中的研究

近年来,国际上对于高效光催化剂的研究十分活跃[1～4].TiO2因其价廉、无毒、催化活性高等优点,受到人们的普遍重视[5～7],但TiO2光催化剂只能在紫外光区才具有催化活性,而太阳光谱中紫外光所占份额不到5%,可见光占43%.     

N,S共掺杂纳米TiO_2:水解-溶剂热法合成及可见光催化活性

采用简单的两相分离的水解-溶剂热法,以硫脲为非金属原料,可控地制备了N,S共掺杂的纳米TiO2。所获得的纳米TiO2平均粒径为10 nm、粒径分布集中,且分散性好。N,S共掺杂拓展了纳米TiO2对可见光的响应范围。气氛可控的表面光电压谱(SPS)的测试结果表明,N,S共掺杂引起的表面态能够捕获光生空穴,进而有利于光生电荷分离。在可见光催化氧化水产氧及降解污染物乙醛的过程中,共掺杂的纳米TiO2表现出了高的活性,甚至优越于N掺杂的。这主要归因于N,S共掺杂的纳米TiO2分散性好、可见光吸收强和光生电荷分离高。     

DBS包覆TiO2纳米粒子的表面光伏及光致发光性能

采用溶胶-水热法合成了十二烷基苯磺酸钠(DBS)包覆的TiO2纳米粒子,并利用X射线衍射仪、透射电镜、表面光电压谱(SPS)和光致发光光谱(PL)等对样品进行表征.重点探讨了DBS包覆的适宜条件及DBS包覆对TiO2光伏和发光等性质的影响.结果表明,进釜前pH值在4.5~5.5,DBS用量为TiO2质量的1.0%~3.0%时,能够获得理想包覆.在水热过程中,DBS的引入对锐钛矿型TiO2微晶的生长有抑制作用.由于DBS的包覆,使TiO2的SPS和PL信号强度显著下降,这可能与磺酸基的吸电子性以及表面缺陷等的减少有关.     

磷酸修饰的RGO-BiOBr纳米复合体的制备及其光电化学性质研究

本文通过水热法一步合成了还原氧化石墨烯(RGO)-BiOBr纳米复合体,并进一步对其进行磷酸修饰. 主要研究了所获得的纳米复合体的光电化学性质. 结果表明,与纯BiOBr相比,RGO-BiOBr复合体的光电流密度明显提高. 适量磷酸修饰后,其光电流密度进一步得到提高. 基于羟基自由基等测试结果,分析认为磷酸修饰的RGO-BiOBr纳米复合体光电流密度的提高主要归因于两方面：一是复合的还原氧化石墨烯能够接受光生电子,加快电子的转移,进而促进光生电荷的有效分离;二是复合体表面修饰的磷酸在溶液中电离形成负场,能够起到诱导光生空穴的作用,进一步促进了光生电荷的分离.