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ABO3,A2BO4型复合氧化物催化剂用于CO,CH4,NH3完全氧化的比较 总被引:5,自引:0,他引:5
本文探讨了CO,CH4和NH3在LaNiO3,La2NiO4和LaSrNiO4三个催化剂上的氧化行为,并得出结论:对于CO氧化,关键步骤在于CO在催化剂表面上的络合活化。Ni^3+含量越高,越利于CO的络合活化。对于氨氧化,催化反应遵循氧化-还原机理。Ni^3+是主要的活性离子,晶格氧是主要活性氧种。对于CH4氧化,催化机理较复杂,只是发现A2BO4型氧化物(La2NiO4,LaSrNiO4)比A 相似文献
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Ni系ABO_3和A_2BO_4型复合氧化物的固态物化性质与NO+CO反应的催化性能 总被引:4,自引:0,他引:4
合成了具有钙钛石ABO3结构的LaNiO3和La0.1Sr0.9NiO3及具有类钙钛石A2BO4结构的La2NiO4和LaSrNiO4等四个Ni系复合氧化物催化剂.研究了该系列复合氧化物的晶体结构,缺陷结构,B位Ni离子的价态,氧化还原性能及对NO分子的吸附性能等固态物化性质.考察了它们对NO+CO反应的催化性能,并与NO直接分解进行了对比研究.探讨了结构因素对Ni系复合氧化物催化剂的固态物化性质及催化性能的影响.提出了NO+CO反应的反应机理. 相似文献
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用固相法首次合成了NdSr_(1-x)M_xNiO_4(M=Ca:0.0≤1.0;M=Ba:0.0≤x≤0.6)系列复合氧化物,并研究了其结构,红外光谱,电学性质和磁学性质。除NdCaNiO以正交晶系结晶外,其它试样的结构均属于四方晶系。IR谱显示随Ca ̄(2+)离子含量的增加,NdSr_(1-x)M_xNiO_4的Ni-O键缩短,Ca ̄(2+)和Ba ̄(2+)引入NdSrNiO_4以取代Sr ̄(2+),使试样由金属性导电转变为半导体性导电;随Ca ̄(2+)含量增加,试样的室温电阻率增大。77~300K磁化率与温度关系曲线显示,所有试样的Ni ̄(3+)都以低自旋状态存在。 相似文献
4.
在Ni系ABO3和A2BO4型复合氧化物催化剂上NO吸附性能的研究 总被引:4,自引:1,他引:4
合成了具有钙钛石和类钙钛石结构的复合氧化物LaNiO3,La0.1Sr0.9NiO3,La2NiO4和LaSrNiO4。考察了它们对NO的吸附和NO直接分解反应的催化性能,结合比表面测定,化学分析,XRD和NO-TPD对催化剂的表征结果,探讨了该系列复合氧化物对NO的吸附规律。 相似文献
5.
利用DTA、TPD-MS、XRD、TPR及TPSR-MS等手段对La_2O_3和含La_2O_3的甲烷氧化偶联催化剂进行了研究。实验发现含La_2O_3的催化剂的一个特点是其容易吸水,此时,催化剂中除含La_2O_3外,还有La(OH)_3及La_2O_3CO_2存在。TPR及TPSR结果表明了催化剂的起始氢气还原温度与纯甲烷的程序升温反应开始温度的一致性,这说明催化剂的晶格氧参与了甲烷的活化过程。不同的氧化物由于其晶格氧的活性不同,因而其活化甲烷的温度不同。La_2O_3中的晶格氧非常活泼,它在730℃时即可以与甲烷或与H_2反应而本身被还原。甲烷和氧气共进料时的程序升温反应(TPSR-MS)表明甲烷氧化偶联反应中C_2烃的选择性有一最佳温度范围。 相似文献
6.
用热重(TGA)方法,研究了LaNiAl11O19和SrNi11O19催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的积炭动力学。实验结果表明,甲烷裂解是CH4+CO2反应中主要的积炭反应,甲烷的二氧化碳重整反应的积炭速率随反应温度升高而增大,但春衰减速度也较快;CH4+CO2反应的积炭速率相对甲烷分压的反应级数是1,相对二氧化碳分压的反应级数是一-05;在SrNiAl11O19中掺入La^3+离子,提高了催化剂 相似文献
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过渡元素三取代钨锗杂多酸盐异构体的氧化还原性质 总被引:1,自引:0,他引:1
用电化学方法研究了过渡元素三取代钨锗杂多酸盐M'_xH_y[GeW_9M_3(H_2O)_3O_(37)]·nH_2O(M'=Bu_4N ̄+,K ̄+;M=Cr ̄3+,Mn ̄2+,Co ̄2+,Ni ̄2+,Cu ̄2+)的α-,β-异构体在水溶液中的氧化还原质,提出了它们的还原机理,讨论了取代的过渡元素和杂多阴离子的结构对氧化还原性质的影响,比较了两种异构体的氧化能力。 相似文献
8.
以H_2S和CS_2作硫化剂,用TPS和TPDS方法研究了水媒气变换催化剂CoMoK/γ-Al_2O_3的硫化及反硫化过程。用H_2S/H_2硫化时,只发现H_2S的消耗和H_2O的生成,用CS_2/H_2硫化时,首先生成CO_2,然后是CH_4,H_2O和H_2S,TPG实验表明催化剂表面上有积炭,造成催化剂的活性降低。但积炭在水煤气变换反应进行中逐渐除去。TPDS实验表明N_2不起反硫化作用,H_2和CO也没有明显反硫化作用,H_2O对CoMoK/γ-Al_2O_3催化剂有根强的反硫化作用。O_2能使催化剂部分永久性失活。XPS测试表明反硫化的催化剂中低价的Mo ̄(4+)转变成高价的Mo ̄(5+)和Mo ̄(6+),导致其活性下降。 相似文献
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以沥青中间相为原料,氢氧化钾直接活化,获得了比表面达2363m ̄2/g的超高比表面炭分子筛(CMS)。分别以CMS、SiO_2、活性炭和θ-Al_2O_3为担体,制备了负载钼催化剂,并研究其加压甲烷化反应性能,发现活性依下面顺序增加:θ-Al_2O_3<SiO_2<活性炭(AC)<CMS。还分别以钼酸铵和磷钼酸(HPMo)为前驱体,制备了CMS负载钼催化剂,并考察了其煤气甲烷化活性,发现不同的催化剂前驱体对催化剂反应活性影响很大。根据产物中CH_4/CO_2的变化,推测CO在钼催化剂上的甲烷化反应包括如下两个步骤:(1)3H_2+CO→CH_4+H_2O,(2)CO+H_2O→CO_2+H_2。 相似文献
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稀土氧化物对Ni/α—Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应的影响 总被引:12,自引:3,他引:12
研究了稀土金属氧化物(La2O3,CeO2,Pr6O11和Nd2O3)对Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响.X光粉末衍射和活性考察结果表明,稀土氧化物使Ni/α-Al2O3催化剂的稳定性有显著提高.稀土氧化物与活性组份Ni之间的相互作用抑制了催化剂表面Ni晶粒的生长和迁移,由于这种作用也抑制了催化剂表面积炭的生成.在实验中还发现CeO2容易进行Ce3+Ce4+氧化还原反应而对反应具有催化活性. 相似文献
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Yang-Gen Hu Shang-Jun Yang Ming-Wu Ding 《Phosphorus, sulfur, and silicon and the related elements》2013,188(10):1933-1939
4H-Imidazol-4-ones 4 or 4(3H)-quinazolinones 8 were synthesized by base catalytic reactions of 2-mercaptobenzothiazole with carbodiimides 2 or 6, respectively, which were obtained via aza-Wittig reaction of iminophosphorane 1 or 5 with aromatic isocyanates. 4 and 8 exhibited fungicidal activity. 相似文献
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Single cubane-like clusters, MFe_3S_4(R_2dtc)_5 (M=Mo, R_2=—(CH_2)_4—, Bz_2; M=W, R_2=Me_2, —(CH_2)4—; dtc=dialkyldithiocarbamate) were synthesized by assembly reaction of (NH_4)_2MS_4 (M=Mo, W), FeCl_2 with R_2dtcNa (or NH_4) in DMF. The structure, IR, EPR and cyclic voltammogram are described and discussed. MoFe_3S_4(C_4H_8dtc)_5 was also obtained from the conversion of linear cluster Fe(DMF)_6[(FeCl_2)_2MoS_4] in the presence of C_4H_8dtc NH_4. Both clusters MoFe_3S_4(C_4H_8dtc)_4·2C_2H_5CN and WFe_3S_4(C_4H_8dtc)_5·2DMF crystallize in the monoclinic space group C2/c with a=12.544(2), (Mo-cluster), 12.533(4) (W-cluster); b=20.478(4), 20.121(6); c=19.582(7), 19.659(2);β=102.82(2), 102.96(3)°; and Z=4, 4. Their structures were refined to R=0.057 and 0.064 with use of 2690 and 2179 reflections (ι>3Q(I)), respectively. Many similarities in structure for Mo and W clusters indicate that both Mo and W play a very similar role in the clusters. 相似文献
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Ming-Wu Ding Yun-Feng Chen Nian-Yu Huang 《Phosphorus, sulfur, and silicon and the related elements》2013,188(11):2287-2296
2-Alkylthio-3-phenylamino-5-arylmethylene-4H-imidazol-4-ones 5 were synthesized by S-alkylation of 3-phenylamino-2-thioxo-4-imidazolidinones 4, which were obtained via cyclization of isothiocyanates 2 with phenylhydrazine in presence of solid potassium carbonate. Compound 5 exhibited fungicidal activity. 相似文献
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Feng Ke-Sheng Chen Ru-YuInstitute of Elemento-Organii Chemistry Nankai University Tianjin Wang Hong-Gen Wang Ru-JiCentral laboratory Nankai University Tianjin 《结构化学》1993,(5)
<正> Crystal of the title compound Mr=304. 80 belongs to the triclinic, space group P1, with a = 7. 282)2), b=9. 064(2), c=11. 737(5) A , α=75. 79 (3), β=78. 70(3), γ=88. 49(2)°, V-736. 21 A3, Z=2, Dx = l. 375 g/cm3. The final refinement is converged with R=0. 062 and Rw= 0. 069.The five-membered heterocycle is in envelope conformation. The P - N bond length (1. 68(1)) indicates that the dπ-Pπ bond between P and N of the title compound is stronger than that of the corresponding 4-phenyl compound. 相似文献
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磁性Fe_3O_4-聚吡咯纳米微球的合成与表征 总被引:32,自引:3,他引:32
报道了具有核壳结构的Fe3O4 聚吡咯磁性纳米微球的合成方法和表征结果 .微球同时具有导电性和磁性能 .在优化的实验条件下 ,可得到饱和磁化强度为 2 3 4emu g ,矫顽力为 45 2Oe的磁性微球 .微球的导电性随着微球中Fe3O4含量的增加而下降 .微球的磁性能则随着Fe3O4含量的增加而增大 .Fe3O4磁流体的粒径和磁性聚吡咯微球的粒径均在纳米量级 .纳米Fe3O4粒子能够提高复合物的热性能 .实验表明 ,磁流体和聚吡咯之间存在着一定的相互作用 ,正是这种相互作用使磁性聚吡咯纳米微球的热稳定性提高 . 相似文献