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氧化铁在ZnO上分散的结构状态及其表征 总被引:1,自引:0,他引:1
采用(NH_4)_3[Fe(C_2O_4)_3]·xH_2O的水溶液含浸,Fe(NO_3)_3.9H_2O水溶液饱和浸渍(含浸)以及Fe(AcAc)_3的甲苯溶液热吸附三种方法制备了在ZnO上分散的氧化铁体系。用多种物理化学手段对用不同方法制备的分散体系进行了细致的表征,氧化铁在ZnO上形成单层分散是困难的。Fe~(3+)一般进入到ZnO载体的表层,结构环境类似于ZnFe_2O_4微晶中的Fe~(3+),分散的Fe~(3+)通常处于高自旋态,配位对称性并不是正交畸变。在ZnO上形成尖晶石的趋势最强。在亚单层铁含量范围内,通常形成表面ZnxFe_yO_z。当铁含量超过单层阈值时,既生成ZnFe_2O_4簇也有FeO_x簇存在。无论是FeO_x或ZnFe_2O4簇还是表面的Zn_xFe_yOz,其Fe_(3+)在实验温度范围内,很难被还原为零价铁,FeO_x较之Zn_xFe_yO_z物种难以还原且比体相a-Fe_2O_3中Fe~(3+)要难还原得多。由热吸附法制得的FeO_x和ZnFe_2O_4簇具有很低的催化活性,而由含浸法制得的表面Zn_xFe_yOz的反应性能有明显的改善。ZnO载体上不同含铁物种的反应性由Fe~(3+)的还原性及是否存在活泼 相似文献
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考察了由[Pt3(CO)6]5[NEt4]2与Re2(CO)10共浸或分浸制备的一系列催化剂在接近工业运转的压力下的正庚烷转化反应。以羰基金属原子簇化合物作为前身物制备的Pt-Re/Al2O3催化剂的活性、芳构化选择性和稳定性等明显地优于常规的以H2PtCl6与HReO4溶液共浸制备的催化剂。常规Pt-Re/Al2O3催化剂的活性和稳定性比Pt/Al2O3好,但芳构化选择性降低,若引入Re2(CO 相似文献
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用XPS,IR和Cahn微量天平技术研究了Fe2O3/γ-Al2O3,Fe2O3-La2O3/γ-Al2O3和Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂的表面吸附性能。结果表明,部分镧履盖了催化剂表面,这部分镧优先堵盖CO的桥式吸附位,同时由于部分镧的覆盖,减少了CO和H2的化学吸附量,但大大促进了(CO+H2)的共吸附,提高了催化剂的再吸附能力。 相似文献
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对负载Fe2O3-La2O3-γ-Al2O3催化剂的TPR,MES方法的研究表明,氧化镧对γ-Al2O3的改性,增强了活性组分同载体的相互作用,并使Fe2O3-La2O3-γ-Al2O3催化剂在还原过程中稳定了亚铁离子相,在Fischer-Tropsch合成反应未检测到碳化物相的生成。 相似文献
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CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对Ni催化剂抗氧化性能的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
在CH4、CO2 催化氧化制合成气反应中, Ni/Al2O3 催化剂在高温下生成NiAl2O4 尖晶石,是导致催化剂失活的一个重要因素. 通过向载体(Al2O3)中添加各种氧化物, 使得催化剂的抗氧化性能得到改善. 并运用TPR、XRD对催化剂进行表征, 发现催化剂的抗氧化性顺序为: Ni/CaO-Al2O3 > Ni/MgO-Al2O3 > Ni/CeO2-Al2O3 > Ni/La2O3-Al2O3 > Ni/Y2O3-Al2O3 > Ni/TiO2-Al2O3> Ni/Al2O3> Ni/Fe2O3-Al2O3. 相似文献
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本文采用Fe_3(CO)_(12)制备担载型络合物催化剂。采用程序升温反应技术考察了这类催化剂(CO+H_2)的反应性能,井使用紫外漫反射光谱和穆斯堡尔谱对催化剂进行了表征。经250℃和150℃还原的Fe/γ-Al_2O_3催化剂不仅活性远远高于450℃还原的Fe/γ-Al_2O_3,而且前者在反应过程中有乙烯和乙烷生成,后者则只有甲烷生成。经250℃还原的Fe/分子筛催化剂的活性高于450℃还原的Fe/分子筛催化剂,而且前者在反应过程中有乙烯、乙烷和丙烯生成,后者则只有甲烷生成。紫外漫反射谱和穆斯堡尔谱结果表明:较温和条件下活化的催化剂上有金属于属键骨架的存在。 相似文献
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本文通过化学修饰的方法改变了γ-Al_2O_3载体等电点(IEPS),并用具有不同等电点的Al_2O_3作载体,以(NH_4)_2PdCl4为活性组分前身制备了一系列Pd/Al_2O_3催化剂,在固定床微反色谱装置上考察了其对CO氧化的催化活性,用Hi—O_2滴定、紫外漫反射光谱(DRS)、透射电子显微镜(TEM)中的能量色散谱(EDXS)等方法对上述催化剂进行了表征,结果表明:Al_2O_3的等电点(IEPS)对所得催化剂中金属分散度和浓度分布都有明显影响,IEPS越高。活性组分越靠近外表面,在相同担载量下,其分散度也越高。这主要是由于载体IEPS的改变,导致了(NH_4)_2PdCl_4在γ-Al_2O_3上吸附机理的变化,并使所得催化剂对CO氧化的催化活性发生了规律性的变化。 相似文献
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首次以Hβ沸石为基础,采用一步浸渍法(A)、机械研磨法(B)、沉积-沉淀法(C)及分步浸渍法(D)制备了SO-Fe2O3-Hβ-Al2O3催化剂,通过XRD,XPS,NH3-TPD,FT-IR及化学吸附等手段对其物理化学性能进行了表征,并对其催化丙烯与异丙醇的酸化反应性能进行了评价.结果表明,在催化剂表面,SO,Fe2O3及Hβ沸石之间存在较强的化学作用,A法和C法制备的催化剂具有明显的增强酸性;总酸量和L酸量增多,酸强度提高;该催化剂明显促进了丙烯醚化反应,其丙烯和异丙醇转化率分别由Hβ-Al2O3沸石的7.98%和35.1%提高到14.8%和40.0%,并发现该反应主要在L酸中心上进行. 相似文献
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镧改性铁催化剂的研究Ⅱ.镧改性铁催化剂的碳化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
用穆斯堡尔谱和Cahn微量天平技术研究了Fe2O3/γ-Al2O3,Fe2O3-La2O3/γ-Al2O3和Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂的碳化性能。结果表明:铁碳化物的生成与催化剂活性组分同载体的相互作用有关。La2O3改性后的Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂,由于活性组分与载体之间存在强相互作用,在F-T反应过程中没有检测到铁碳化物相。同时,La2O3的添加提高了催化 相似文献
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助催化剂对Fe1-xO基氨合成催化剂还原性能的影响 总被引:2,自引:6,他引:2
当助催化剂存在是地,Fe1-xO基催化剂的还原性能明显优于Fe3O4基催化剂,其原因是铝、钾、钙的氧化物对催化剂母体相Fe1-xO和Fe3O4还原性能的影响不同。由于Al^3+大量地进入Fe3O4的晶格而强烈地阻止Fe3O4的还原,只有少量的Al^3+能进入Fe1-xO晶格,因此对Fe1-xO的还原影响很小; 相似文献
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铁助剂对Pd/Al2O3催化剂抗硫性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
借助CO探针分子原位红外(in-situIR)、TEM(EDS)、XPS和XRD对一系列Pd-Fe/Al_2O_3、Pd-Pt/Al_2O_3和Pd(或Pt)/Al_2O_3模型催化剂进行了表征,结果表明,硫在中毒Pd(或Pt)/Al_2O_3时,毒物H_2S优先吸附于催化剂的多位活性中心上,主要以电子效应影响催化剂的活性.铁的引入,提高了活性组分Pd的分散度,多位活性中心的减少不利于H_2S在催化剂上的吸附;Pd-Fe协同作用的结果,增强了催化剂对吸附S~(2-)氧化成毒性较小的S~(6+)或可逸出系统的SO_2的能力,从而明显地提高了催化剂的抗硫中毒能力. 相似文献
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采用共沉淀法制备了AgFe复合氧化物催化剂.用XRD研究了不同Ag含量催化剂的结构变化情况,利用程序升温还原技术(TPR)考察了热处理温度对催化剂还原性能的影响.结果表明:不同Ag含量催化剂的还原能力与σAgFeO2晶相生成情况有对应关系,催化剂的氧活性主要来源于分散在其表面晶粒较小的σAgFeO2物种. 相似文献
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用浸渍法制备了不同浓度的Pd-Ce/Al2O3催化剂,在固定床微反应器中测定了对CO催化氧化活性,并对催化剂作了XRD、XPS、氢氧滴定及IR表征。结果表明:P催化剂的活性低于Pd/Al2O3的原因是Ce组份的加入增强了催化剂对产物CO2的吸附作用,阻碍了反应物CO的吸附。然而,Ce组份的加入却能抑制Pd组份的烧结。 相似文献