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氯化钯在氟化四丁基铵中当场生成纳米钯,该钯催化剂在Suzuki-Miyaura交叉偶联反应中显示很高的催化效率。在氯化钯和氟化四丁基铵存在下,许多芳基卤代烃可以顺利与芳基硼酸发生偶联反应,得到中等到高的产率。此外,在Suzuki-Miyaura偶联反应中该氯化钯/氟化四丁基铵催化体系可以回收重复使用多次,并且芳基溴代烃可以在15-60分钟内反应完全。值得指出的是,该反应是在无溶剂、无配体和催化体系可回收重复使用的条件下进行的。这和无配体条件下TBAB中钯催化卤代芳烃与芳基硼酸的Suzuki-Miyaura交叉偶联反应方法。该氯化钯/氟化四丁基铵催化反应的反应机理也进行了讨论。 相似文献
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以有机高价碘杂环化合物1,2为底物,在Pd(PPh3)2Cl2-CuCl催化剂存在下与末端炔烃进行交叉偶联反应,实验发现该反应为--化学选择性反应,控制反应体系的物料比、温度及反应时间可以分别得到单偶联或双偶联产物,从而证实了有机高价碘杂环化合物的碘盐在进行交叉偶联反应时的反应活性比sp2的碘化物高. 相似文献
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甲烷氧化偶联制烯烃的热力学平衡限度 总被引:3,自引:0,他引:3
选择适宜的热力学模型对甲烷氧化偶联制烯烃体系的热力学平衡进行分析,考察温度﹑压力﹑进料组成对体系组分的平衡限度影响。研究发现,在甲烷氧化偶联制烯烃体系中,H2、CO的生成相对容易,C2产物(C2H4、C2H6)不容易生成。通过计算,得到了该体系有利于烯烃生成的反应条件,500℃~800℃、1.5MPa、烷氧摩尔比为7。实验为甲烷氧化偶联反应器和催化剂的开发研究提供热力学依据。 相似文献
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介绍了一个有机化学综合创新实验——应用Suzuki偶联反应来学习Hammett方程的实验教学方案。通过探究不同取代基底物对Suzuki偶联反应速率的影响,进一步得出Hammett方程的关系曲线图,结果表明苯硼酸上的吸电子取代基使反应速率减慢,而给电子取代基会加快反应速率,探索了Suzuki偶联反应中转金属化过程对偶联反应的影响。在进行文献调研、实验设计、实验操作、结果分析和报告撰写的过程中,学生既能学习Suzuki偶联反应的基本原理,更重要的是理解Hammett方程的意义,激发学生对有机化学的科研兴趣,提升学生综合素质。 相似文献
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综述了原位FT-IR技术在研究甲烷氧化反应中的应用,介绍了近年来运用原位FT-IR技术在甲烷氧化偶联反应活性氧物种和甲烷部分氧化反应机理上取得的研究结果,讨论了不同催化剂体系上氧物种的种类和实验条件对甲烷部分氧化反应机理的影响。原位FT-IR峰的识别与归属技术的进步会使其在催化反应的机理和历程的研究中得到更广泛的应用。 相似文献
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研究了偶联Saccharomyces cerevisiae BY4741/pYX212?TYR催化L-多巴(L-Dopa)合成多巴色素(DC)的生物氧化步骤和DC还原合成5,6-二羟基吲哚(DHI)化学步骤, 实现了DHI的生物-化学合成. 通过优化生物氧化步骤的反应条件及供氧策略等因素, 使L-Dopa的转化率提升至94.75%; 通过优化化学还原步骤反应条件及化学助剂, 使DHI的产率提高到90.03%. 产物的超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱联用(UPLC-Q-TOF-MS)分析结果表明, 反应体系中存在DHI可溶性低聚物. 相似文献
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Suzuki-Miyaura偶联反应作为构建碳碳键的最有效的手段之一,在制药、催化、先进材料制备等领域有着广泛的应用。介绍了一个有机化学综合创新实验——以Suzuki-Miyaura偶联反应中涉及的有机化学反应动力学为研究背景,探索了该反应体系中各物质浓度对反应速率的影响,解释了该反应的可能机理。通过该综合实验项目,有助于加深学生对Suzuki-Miyaura偶联反应机理的理解,激发学生对化学动力学的科研兴趣,同时提高学生在无水无氧操作和仪器分析的实践水平,培养学生的创新精神。 相似文献
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以高比表面积碳化硅为载体,通过液相还原法制备出Pd/SiC催化剂,并用于催化碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应.利用X射线衍射、电感耦合等离子体质谱和高分辨透射电子显微镜等对催化剂进行了表征.结果表明, SiC表面的Pd纳米颗粒分散均匀,平均粒径约为2.8 nm.在优化溶剂、碱、压力和温度等反应条件后,发现以3 mmol的K2CO3和10 mL苯甲醚分别为碱和溶剂,1.0 mmol碘苯和1.5 mmol苯硼酸在3 wt% Pd/SiC催化剂存在的条件下,在CO压力为1.0 MPa和100oC下反应8 h即可实现羰化偶联,碘苯转化率为90%,二苯甲酮选择性为99%.并且, Pd/SiC对含有不同官能团的碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应具有较好的普适性.同时, Pd/SiC也具有较好的稳定性,经5次循环反应后,碘苯转化率从90%降至76%;催化剂活性降低的主要原因是活性组分Pd在有机反应体系中的流失. 相似文献
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以高比表面积碳化硅为载体,通过液相还原法制备出Pd/SiC催化剂,并用于催化碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应.利用X射线衍射、电感耦合等离子体质谱和高分辨透射电子显微镜等对催化剂进行了表征.结果表明, SiC表面的Pd纳米颗粒分散均匀,平均粒径约为2.8 nm.在优化溶剂、碱、压力和温度等反应条件后,发现以3 mmol的K2CO3和10 mL苯甲醚分别为碱和溶剂,1.0 mmol碘苯和1.5 mmol苯硼酸在3 wt% Pd/SiC催化剂存在的条件下,在CO压力为1.0 MPa和100oC下反应8 h即可实现羰化偶联,碘苯转化率为90%,二苯甲酮选择性为99%.并且, Pd/SiC对含有不同官能团的碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应具有较好的普适性.同时, Pd/SiC也具有较好的稳定性,经5次循环反应后,碘苯转化率从90%降至76%;催化剂活性降低的主要原因是活性组分Pd在有机反应体系中的流失. 相似文献
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在聚乙二醇-水(PEG-H2O)反应介质中,以Pd(OAc)2为催化剂,通过苯甲酰氯和苯硼酸的偶联反应,高产率地合成了二苯甲酮.与其他有机溶剂体系相比,Pd(OAc)2-H2O-PEG体系催化效率高(转换数(TON)可高达2.5×104),同时,反应条件温和,反应时间短,产率高,不需要使用污染环境严重的膦配体,是制备二苯甲酮的理想绿色催化体系. 相似文献
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C0偶联反应中氧对Pd—Fe/α—Al2O3催化剂活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在CO常压气相催化偶联合成草酸酯反应体系中,考察了原料气CO中不同氧杂质含量和不同反应温度对铝系催化剂活性的影响.结果表明,随着氧含量的增加和反应温度的升高,CO的转化率和草酸二乙酯(DEO)的空时收率升高,但DEO的选择性下降,且有副产物乙酸乙酯生成;氧杂质的存在同时加快了CO偶联主副反应速率.根据实验现象及XPS表征结果探讨了催化剂活性变化规律的机理,并考察了在反应温度下无CO偶联反应时氧对铝系催化剂中活性组分铝及助剂铁的氧化作用.实验结果表明,氧引起的铝系催化剂活性的改变具有可逆性. 相似文献