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大孔沸石催化剂上苯与丙烯液相烷基化反应行为的研究 总被引:5,自引:1,他引:4
围绕具有工业实用价值的苯与丙烯液相烷基化制取异丙苯这一课题,对比考察了不同硅铝组成的HY型和Hβ型沸石的催化性能,利用烧炭试验、结炭前驱物萃取方法及色-质谱表征手段探索了沸石催化剂在烷基化反应中的结炭行为。烷基化试验结果表明,β沸石对异丙苯的选择性和催化剂稳定性都明显优于Y型,其异丙苯选择性可达96mol%以上。同时,提高原料苯烯比、降低反应温度或保持适当高的进料空速能够提高异丙苯的选择性。结炭催化剂的烧炭结果显示,在烷基化反应中Hβ比HY具有较强的抗结炭能力。结炭催化剂的溶剂萃取结果表明,反应中的液相苯能够有效地使催化剂孔道中的结炭前驱物种脱离催化剂表面,从而抑制结炭,提高催化剂的稳定性 相似文献
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有机酸改性Hβ沸石催化剂上2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水闭环合成2-乙基蒽醌 总被引:1,自引:0,他引:1
采用柠檬酸等有机酸对HB沸石样品进行改性,研究了改性后Hβ沸石样品在2-(4′一乙基苯甲酰基)苯甲酸(BEA)脱水闭环合成2-乙基葸醌(2-EAO)反应中的催化性能.采用X射线衍射、X射线荧光光谱、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征.结果表明,有机酸改性没有破坏Hβ沸石样品的骨架结构,但其有序度和结晶度均有不同程度的降低,而且酸量明显减少;其中草酸改性后的催化剂脱铝严重.柠檬酸、酒石酸、苹果酸和丙二酸改性后的Hβ沸石样品在合成2-EAQ的反应中有较好的反应性能,以其为催化剂,BEA的转化率和2-EAQ的选择性均在95.0%以上. 相似文献
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Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应中积炭的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
对经过程序升温表面甲烷无氧芳构化反应后的Mo/HZSM-5催化剂上的积炭进行程序升温加氢反应和程序升温二氧化碳反应,并对相应的催化剂上的积炭进行程序升温氧化反应和热重实验,以研究催化剂上的不同积炭物种.结果表明,甲烷无氧芳构化反应后有两类烧炭峰,一类是低温烧炭峰,另一类是高温烧炭峰;H2主要对高温烧炭峰发生作用,对低温烧炭峰几乎没有影响;CO2可同时对两种烧炭峰产生影响.由此推论,甲烷在无氧条件下直接转化生成芳烃的反应过程中,沉积在Mo/HZSM-5催化剂上的积炭有三种形式,即:能够与H2反应的积炭,能够与CO2反应的积炭和可能以Mo2C形式存在的物种. 相似文献
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沸石分子筛催化剂上萘的择形异丙基化反应性能 总被引:17,自引:0,他引:17
研究了HY,Hβ,HM和HZSM-5沸石分子筛对萘择形异丙基化反应的催化性能.结果发现,这些沸石分子筛的活性顺序为HY>Hβ>HM>HZSM-5,对2,6-二异丙基萘的选择性顺序为HM>Hβ>HY.除沸石分子筛的酸量与酸分布外,其孔道结构与大小是影响萘异丙基化反应的主要因素.脱铝能选择性地降低沸石外表面的酸性,且对沸石的催化性能有较大影响.常压水蒸气脱铝结合强酸再处理有利于催化剂催化性能的提高.提高反应温度有利于萘的转化,但温度过高会引发许多副反应,适宜的反应温度约为523K.反应时间对产物分布的影响不明显.异丙醇/萘摩尔比应小于2. 相似文献
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含水蒸气烧炭再生对β沸石催化剂脱铝的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
以苯与丙烯的烷基化反应中试失活β沸石催化剂为研究对象,在水蒸气存在下进行烧炭再生,着重考察了温度对催化剂脱铝的影响,并揭示出脱铝影响催化剂的活性、酸性、晶体结构和孔结构特征.用滴定法及核磁共振法确定了新鲜催化剂和再生催化剂骨架的硅/铝比,并结合XRD表征阐明在高于450℃下烧炭再生时确有脱铝发生.控制再生温度可使催化剂性能基本得到恢复.寿命实验结果表明,含水蒸气再生后的样品与新鲜催化剂有相当的寿命,该方法可用于失活催化剂的再生.提出了水蒸气存在下能有效控制烧炭反应,从而抑制床层飞温的作用机理. 相似文献
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组合脱胺对β沸石酸性和结构的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
利用TPDE、TPD和XRD等手段研究了低温恒温脱胺后再程序升温脱胺的组合脱胺法.结果表明,不同组合脱胺工艺均可调变β沸石的表面酸性,适当选择组合脱胺温度可大幅度调变β沸石的表面酸性,其中270℃和290℃下分别恒温脱胺后再程序升温脱胺,β沸石表面除出现传统脱胺的两个酸性位外,还出现了一个中等强度的酸性位,且酸量很大,可调变性较强.晶相测定可知,低温脱胺后再程序升温脱胺有利于β沸石结晶度的保持.此外,还对β沸石的脱胺过程和脱胺后β沸石的吡啶脱附过程的动力学行为进行了初步的研究. 相似文献
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用环境友好催化剂俣成丙酸苄酯的研究 总被引:16,自引:0,他引:16
应用环境友好催化剂H-β沸石催化苯甲醇与丙酸的酯化反应,合成了丙酯苄酯。研究结果表明,H-β沸石 具有较高的催化活性。考察了苯甲醇/丙酸摩尔比、催化剂用量、反应温度、反应时间和带水剂环己烷用量对酯产率的影响。在典型反应条件(苯甲醇/丙酸摩尔比=1.15:1、10.5gH-β沸石/摩尔丙酸、反应温度160℃ 、反应时间3.5h和20mL环己烷/摩尔丙酸)下,所得丙酸苄酯的产率为77%,该催化剂易于回收且可重复使用,具有良好的活性稳定性,并研究了用某些金属阳离子改性的β沸石的催化活性。 相似文献
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采用柠檬酸等有机酸对Hβ沸石样品进行改性,研究了改性后Hβ沸石样品在2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(BEA)脱水闭环合成 2-乙基蒽醌(2-EAQ)反应中的催化性能. 采用X射线衍射、 X射线荧光光谱、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征. 结果表明,有机酸改性没有破坏Hβ沸石样品的骨架结构,但其有序度和结晶度均有不同程度的降低,而且酸量明显减少;其中草酸改性后的催化剂脱铝严重. 柠檬酸、酒石酸、苹果酸和丙二酸改性后的Hβ沸石样品在合成2-EAQ的反应中有较好的反应性能,以其为催化剂, BEA的转化率和2-EAQ的选择性均在95.0%以上. 相似文献
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Fe2O3改性NaY沸石上吡咯烷亚硝胺的降解 总被引:8,自引:0,他引:8
采用程序升温表面反应(TPSR),NH3-TPD,TG-MS和脉冲催化反应等手段研究了吡咯烷亚硝胺(NPYR)在Fe2O3改性NaY沸石上的催化降解.结果表明,用微波辐射、浸渍或焙烧等不同方法制备的改性沸石对NPYR降解的催化性能各不相同,以浸渍法制备的样品活性最高,但该样品对降解产物NO2的吸附作用较弱.在NPYR的降解反应中,Fe2O3改性NaY沸石上的Fe向沸石外表面迁移和富集,覆盖了沸石表面的铝,使催化剂表现出Fe2O3的性质. 相似文献
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不同沸石分子筛对乙基叔丁基醚合成反应的催化性能 总被引:6,自引:0,他引:6
研究了液相、加压条件下,不同沸石分子筛对低温合成乙基叔丁基醚(ETBE)的催化性能.发现Hβ沸石的催化活性与A-35树脂催化剂的相当,远远高于其他沸石分子筛催化剂.醇/烯比对Hβ分子筛催化剂及A-35催化剂上ETBE的合成影响比较大.但是Hβ沸石分子筛上ETB
E的选择性基本不受醇/烯比的影响,而醇/烯比对树脂催化剂上ETBE的选择性影响相对较大.加入粘合剂后,Hβ沸石分子筛催化剂的活性有所下降,但是加入致孔剂后,其活性有所提高.加入5%聚乙二醇4000后,在温度高于65℃时,Hβ沸石的催化活性已经与A-35的相当,在某些温度下,甚至高于A-35树脂催化剂的活性. 相似文献
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MCM-22沸石的孔结构和酸分布特性对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响 总被引:6,自引:0,他引:6
根据测试结果,得到了MCM-22和具有相同硅铝比的β沸石的酸中心数及其分布,系统地研究了反应条件对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响;结合扩散系数与扩散势能,讨论了产物分布与MCM-22沸石孔道及酸性质的关系,并与β沸石进行了比较.苯烷基化反应发生在MCM-22沸石的外表面上,其空间位阻较小;在相同的反应条件下,与发生在β沸石十二元环孔道内的苯烷基化反应相比,异丙苯的选择性低2%~4%,二异丙苯的选择性高0.5%~5%,三异丙苯的生成量多10余倍.位于MCM-22沸石十元环二维正弦波形孔道的B酸中心,由于空间位阻大,很难发生苯烷基化反应,但可发生丙烯齐聚反应,故MCM-22沸石上有较多的丙烯齐聚物生成.β沸石上生成正丙苯的量是MCM-22沸石上的3~4倍. 相似文献
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采用浸渍法制备了柠檬酸改性的H-β沸石催化剂,采用X射线衍射、X射线荧光、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对2-(4'-乙基苯甲酰基)苯甲酸(EBA)脱水合成2-乙基蒽醌(EAQ)反应的催化性能。结果表明,经柠檬酸改性没有破坏H-β沸石的骨架结构,但其酸量明显减少。柠檬酸浸渍改性后未经水洗的催化剂上有较多的非骨架铝及柠檬酸残留;水洗至中性的催化剂在EBA脱水合成EAO反应中有较好的催化性能,EBA转化率可高达96.5%,EAO选择性可高达96.0%。 相似文献
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利用浸渍法对β沸石进行磷改性,制备了不同磷负载量的改性β沸石催化剂。采用XRD、SEM、EDX、MAS NMR、Py-FTIR、N2吸附-脱附和NH3-TPD手段对催化剂样品进行了表征,并且研究了改性β沸石在催化C9芳烃与丙烯烷基化反应中的性能。结果表明,β沸石经磷改性后,其形貌和晶体结构没有发生明显变化。然而,随着磷添加量的增加,β沸石的比表面积和表面硅铝质量比逐渐减小;磷与β沸石相互作用,改变了催化剂酸强度分布。β沸石上磷的负载量显著影响C9芳烃烷基化反应结果。与未改性的β沸石相比,β-0.5P催化剂烷基化反应活性明显提高,烷基化反应产物中C12+重芳烃的比例达到17%,m1,3,5-TMB/mC9值增加了5.3%,连续反应10 h,活性稳定;然而,当磷负载量过高,催化剂烷基化活性降低,异构化和歧化反应性能增强。 相似文献
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采用浸渍法制备了柠檬酸改性的H-β沸石催化剂,采用X射线衍射、X射线荧光、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(EBA)脱水合成 2-乙基蒽醌(EAQ)反应的催化性能. 结果表明,经柠檬酸改性没有破坏H-β沸石的骨架结构,但其酸量明显减少. 柠檬酸浸渍改性后未经水洗的催化剂上有较多的非骨架铝及柠檬酸残留;水洗至中性的催化剂在EBA脱水合成EAQ反应中有较好的催化性能, EBA转化率可高达96.5%, EAQ选择性可高达96.0%. 相似文献