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以硝酸钴和硝酸铈为前驱物,SBA-15为硬模板,利用双溶剂法制备了Co3O4-CeO2介孔复合氧化物,通过X-射线衍射、N2吸脱附测试、程序升温还原和透射电子显微镜等技术对活性组分及载体进行了表征,并且与浸渍法和共沉淀法所制备的催化剂进行了对比分析。结果表明,相比于浸渍法和共沉淀法,采用双溶剂法制备的介孔Co3O4-CeO2复合氧化物具有均匀的介孔结构、较小的颗粒尺寸、较大的比表面积和较高的活性组分分散度。此外,CO氧化脱除评价显示与常规的共沉淀法和浸渍法所制备的催化剂相比该介孔复合氧化物具有较高的反应活性和选择性,其高活性主要归因于较高的比表面积和活性组分的高分散度。 相似文献
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将Al(NO3)3-Ce(NO3)3混合溶液滴入到NH4HCO3-NH3.H2O混合溶液中,采用共沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合载体.采用等体积浸渍法分别浸渍助剂La和活性组分Cu,制备了Cu/La/CeO2-Al2O3催化剂.考察了催化剂在富氧条件下对丙烯选择性还原NO反应的催化活性,并借助扫描电镜、原子力显微镜、X射线衍射、比表面积测定、红外光谱、热重分析、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法研究了催化剂活性与结构之间的关系.结果表明,CeO2-Al2O3复合载体能显著增大催化剂的比表面积和孔径,增加表面Lewis酸酸量,改善催化剂的还原性能;助剂La能进一步增大催化剂的比表面积和孔径,增加表面Br nsted酸酸量,显著提高催化剂的热稳定性;催化剂的粒径较小,对丙烯选择性还原NO反应具有较高的催化活性,最高催化活性时的温度较低. 相似文献
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制备方法对La改性的Ni/γAl2O3催化甲烷部分氧化的研究 总被引:1,自引:3,他引:1
采用共沉淀法和浸渍法制备La改性的Ni/γAl2O3催化剂,并用于催化甲烷部分氧化反应。共沉淀法制备的催化剂表现出较高的活性和稳定性。空速为80000h-1、800℃时甲烷的转化率接近100%,H2的选择性达99.8%,且在稳定性实验中保持15h活性变化不大。实验采用BET、TPR和XRD说明共沉淀法制备的镍基氧化铝催化剂中,La的加入提高了催化剂的比表面积,有效的抑制了大颗粒NiAl2O4的形成,降低了催化剂活性组分的还原温度,对POM显示出很高的催化活性。 相似文献
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柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备介孔La-Co-Ce-O混合氧化物催化剂 总被引:2,自引:1,他引:2
采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备了不同原子配比的La-Co-Ce-O混合氧化物催化剂. 这些样品具有较大的比表面积(>100 m2/g)和均匀的孔径(3.7~3.9 nm), 并显示出较高的热稳定性. 模板剂分解法制备的样品中CeO2和Co3O4的分散性以及对CO和丙烷氧化的催化活性均明显优于传统共沉淀法制备的样品. 催化剂活性并不与表面钴原子分数成正比,而与表面钴、铈物种间的协同效应密切相关,当表面钴、铈原子分数接近时,协同效应最佳,催化氧化性能最好. 相似文献
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Co-M(M=La,Ce, Fe,Mn, Cu,Cr)复合金属氧化物催化分解N2O 总被引:1,自引:0,他引:1
通过共沉淀法制备了一系列Co-M(M= La, Ce, Fe, Mn, Cu, Cr)复合金属氧化物及纯Co3O4催化剂, 考察了其催化分解N2O 的活性. 结果表明在研究的系列催化剂中, Co-Ce 复合氧化物催化剂具有最好的催化分解N2O的活性; 其活性与Ce/Co 摩尔比有直接的关系, 当Ce/Co 摩尔比为0.05 时(CoCe0.05 催化剂)催化活性最佳; 当有NO 和O2共存时, 可能在催化剂活性中心上形成表面硝酸盐或亚硝酸盐吸附物种而使其活性受到较大影响. 通过对Co-M 催化剂的XRD、BET、O2-TPD及H2-TPR 等表征结果的分析, 发现作为主要活性位的Co2+的氧化还原能力是影响催化剂活性的主要原因. 这是因为根据反应机理, N2O 的表面分解步骤与Co2+氧化成Co3+的能力相关, 而吸附氧的脱附与Co3+还原成Co2+的能力相关. 在所研究的催化剂中, 添加除CeO2之外的其它过渡金属氧化物时, 催化剂中Co3+/Co2+的氧化还原能力降低, 因此其催化性能降低. 另外, 添加不同过渡金属氧化物也改变了N2O 催化分解反应的速控步骤. 相似文献
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不同制备方法的Mn-Ce催化剂低温SCR性能研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用新型共沉淀法、浸渍法以及沉淀沉积法制备基于Mn-Ce的催化剂. 对比60~160 ℃温度区间内三种方法制备的催化剂的低温选择性催化还原NO性能. 运用X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、程序升温还原(H2-TPR)等对催化剂的形貌与性质进行了表征. 实验结果表明, 共沉淀法制备的Mn-Ce/TiO2有更好的低温催化还原NO活性. 影响沉淀法低温催化还原NO活性的主要因素是催化剂的表面积、活性组分的分布以及Mn与Ti之间的内在作用. 相似文献
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用溶胶凝胶-浸渍法在900℃煅烧3 h后制备了烧绿石逆负载型催化剂Ce O2/La2Sn1.7Co0.3O7-δ,并用于甲烷催化燃烧反应,显示出较好的催化燃烧活性.催化剂还具有良好的高温热稳定性和可重复利用性能,可使甲烷转化90%的温度(T90)降到564℃,与相同条件下制备的单一烧绿石型催化剂La2Sn1.7Co0.3O7-δ和La2Sn1.7Co0.3O7-δ与Ce O2机械混合的催化剂相比,T90分别降低78和135℃.X射线衍射结果表明,烧绿石型逆负载催化剂具有Ce O2和La2Sn1.7Co0.3O7-δ2种物相,在逆负载型催化剂中的Ce O2比机械混合催化剂中的Ce O2分散程度更好;H2程序升温还原实验也证实逆负载催化剂Ce O2/La2Sn1.7Co0.3O7-δ的相应3个还原峰温度均比单一烧绿石型催化剂La2Sn1.7Co0.3O7-δ相应3个还原峰温度明显降低;透射电子显微镜和原子力显微镜结果表明,逆负载催化剂Ce O2/La2Sn1.7Co0.3O7-δ抗烧结能力强,颗粒分散均匀,粒径尺寸相应较小;穆斯堡尔谱和X射线光电子能谱结果证明逆负载催化剂Ce O2/La2Sn1.7Co0.3O7-δ结构中结晶相Sn4+含量较高,表面晶格氧数量较多,这是烧绿石逆负载型催化剂具有良好甲烷催化燃烧性质的主要原因. 相似文献
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丙烷选择氧化用BiCeVMoO复合氧化物催化剂中Ce组分的作用 总被引:3,自引:0,他引:3
用X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、程序升温还原(TPR)、催化剂晶格氧反应性和微反测试等手段考察了BiCeVMoO复合氧化物催化剂的组成、结构、氧化-还原性质与催化丙烷选择氧化性能.结果表明,n(Ce)/n(Ce+Bi)≤0.15时,Ce组分可能占据BiVMoO
结构中Bi离子所处的晶格位置.催化剂对丙烷选择氧化的催化性能与Ce组分的含量密切相关,随着Ce含量的增加,丙烯醛选择性显著升高,在n(Ce)/n(Ce+Bi)=0.15时达极大值.随着Ce含量的进一步增加,丙烯醛选择性下降,完全氧化产物COx选择性上升.可以认为,适量Ce组分的引入提高了催化剂晶格氧物种的反应活性,从而改善了催化剂对丙烷选择氧化的催化性能. 相似文献
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Cu对Cu-Mn-Ce-O和Cu-Mn-Ce-Pd-O催化剂三效性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
利用火焰脉冲-微反装置考察了Cu-Mn-Ce-O和Cu-Mn-Ce-Pd-O两类催化剂的三效活性。结果表明Cu的加入有利于Cu-Mn-Ce-O的NOx和CO的转化,而不利于Cu-Mn-Ce-pd-O的NOx和HC的转化。XRD分析结果表明在Cu-Mn-Ce-O中加入Pd,原来的CuMn_2O_3消失,生成新相MnAl_2O_4;TPR分析结果表明Cu使Mn-Ce-O样品表面氧量增加,表面易于还原,而使Mn-Ce-pd-O样品表面难于还原。实验结果还表明Mn-Ce-pd-O催化剂的三效性能远远优于Cu-Mn-Ce-O催化剂。 相似文献
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研究了热环境对Cu-Mn-Ce-O催化剂表面积、结构、氧性能及对甲苯催化氧化活性的影响。发现CeO2作为助催化剂,对延缓氧化铝载体的表面收缩几乎没有作用,但能阻止催化剂中CuMn2O4尖晶石的生成,防止无定型活性相在高温环境中的烧结,提高催化剂水热稳定性能,尤其在温度高于800℃时,效果尤佳,合适的Ce/Cu原子比为0.38~0.44. 相似文献
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The partial substitution of Co by Rh in the [Pb0⋅7Co0.4Sr1.9O3]RS[CoO2]1.8 family has been investigated. By transmission electron microscopy and X-ray powder diffraction, it is shown that the substitution of Rh for Co takes place at the two cobalt sites of the structure but for the low enough Rh contents, this substitution is made preferentially at the level of the CdI2-like layer. Thus, a generic formula [Pb0.7(Co0.4−zRhz)Sr1.9O3]RS[Co1−yRhyO2]b1/b2 (0?y?0.5 and 0?z?0.3) can be proposed for this new family of misfit phase. As observed for the pure misfit cobaltite, the thermoelectric power is also very large, close to +140 μV/K at room temperature. The Rh cation can adopt a mixed valency Rh3+/Rh4+ (4d6/4d5) with low spin states t2g6/t2g5 equivalent to the ones of low spin Co3+/Co4+ (3d6/3d5). The large thermopower observed in the Rh substituted compounds is therefore a direct proof that the coexistence of low spin states t2g6/t2g5 contributes to the thermoelectric power enhancement in these oxides. 相似文献