载银sod基纳米分子筛的合成及抗菌性能

采用两步法合成了 sod 基系列分子筛(EMT、FAU、SOD),并通过离子交换法引入 Ag⁺得到载银分子筛,通过 X 射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)证明离子交换前后分子筛骨架结构和晶粒尺寸没有发生明显变化;通过红外光谱(IR)、热重(TG)证明制得的载银分子筛具有良好的稳定性;对获得的载银分子筛进行了Ag⁺释放实验与抗菌能力测试,考察了分子筛种类和晶粒尺寸对抗菌性能的影响。结果表明具有笼状结构的FAU与EMT分子筛因可储存更多的Ag⁺而具有更好的抗菌性能,而具有超笼结构的 FAU 分子筛抗菌性能最优。通过对比不同晶粒尺寸载银 FAU 分子筛抗菌数据发现,晶粒尺寸为 100 nm 的载银FAU分子筛因外表面丰富的抗菌活性位点以及其内部可以储存并不断释放 Ag⁺而具有最优的抗菌性能和抗菌寿命。而晶粒尺寸为10 nm的载银FAU分子筛由于晶粒尺寸较小、外比表面积大、扩散路径短,Ag⁺的释放速率最快,抗菌效率最高。     

载银sod基纳米分子筛的合成及抗菌性能

采用两步法合成了sod基系列分子筛(EMT、FAU、SOD),并通过离子交换法引入Ag⁺得到载银分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)证明离子交换前后分子筛骨架结构和晶粒尺寸没有发生明显变化;通过红外光谱(IR)、热重(TG)证明制得的载银分子筛具有良好的稳定性;对获得的载银分子筛进行了Ag⁺释放实验与抗菌能力测试,考察了分子筛种类和晶粒尺寸对抗菌性能的影响。结果表明具有笼状结构的FAU与EMT分子筛因可储存更多的Ag⁺而具有更好的抗菌性能,而具有超笼结构的FAU分子筛抗菌性能最优。通过对比不同晶粒尺寸载银FAU分子筛抗菌数据发现,晶粒尺寸为100 nm的载银FAU分子筛因外表面丰富的抗菌活性位点以及其内部可以储存并不断释放Ag⁺而具有最优的抗菌性能和抗菌寿命。而晶粒尺寸为10 nm的载银FAU分子筛由于晶粒尺寸较小、外比表面积大、扩散路径短,Ag⁺的释放速率最快,抗菌效率最高。     

微孔/微介孔H-ZSM-5分子筛上甲苯甲醇的烷基化性能

以不同硅铝比的H-ZSM-5分子筛为研究对象,考察了Na OH碱处理、酒石酸处理及Na OH碱处理-酒石酸处理相结合的方法对其物化性能和催化性能的影响.处理前后分子筛的表征结果表明,酸处理和碱处理可通过调变催化剂的酸性和孔道结构影响其催化性能.酸处理对低硅铝比H-ZSM-5的酸性和催化性能影响较大,而碱处理则主要影响高硅铝比分子筛的酸性和催化性能.酸处理和碱处理相结合则能同时调变分子筛的酸性和孔道结构,进而提高其在甲苯甲醇制二甲苯反应中的催化活性.其中,碱处理的高硅铝比H-ZSM-5分子筛表现出最优异的催化活性.     

碱处理法改善Pt／ZSM-5异构化性能

制备了一系列不同条件下碱处理的ZSM-5样品,以调控其酸性和孔道结构. 考察了酸性和孔道结构对Pt/ZSM-5的异构化性能的影响. 样品的晶相、酸性及结构分别通过X射线衍射、 NH3程序升温脱附及N2吸附-脱附表征. 结果表明,缓和的碱处理导致ZSM-5上强酸中心减少,催化剂异构化活性下降; 而苛刻条件下的碱处理使得ZSM-5上强酸中心增加、大量中孔产生及催化剂异构化活性明显提高. 催化剂的异构化活性取决于分子筛上强酸中心的量,与孔道结构无关; 而异构体的分布不仅与孔道结构有关,而且与正己烷转化率密切相关,与分子筛的酸性无关.     

用CO_2吸附法分析分子筛的孔结构

以NaA,NaY和NaZSM-5分子筛为研究对象,以CO2为吸附质,通过吸附数据测定,研究分子筛材料微孔结构的吸附表征方法.计算了NaA、NaY和NaZSM-5分子筛的微孔孔容,其中基于D-A方程的微孔孔容值与文献值一致.根据CO2吸附数据分析了3种分子筛的孔径分布.发现对于含有球形孔结构的NaA,NaY分子筛和NaA+NaY混合物,HK(Horvath-Kawazoe)球形模型(HKsphere)能够很好地描述其孔径分布,而HK柱状模型(HKcylinder)能够很好地表征具有柱状孔道结构的NaZSM-5分子筛.单一的HK方法不能表征同时含有柱状孔和球形孔的NaA+NaZSM-5混合物,使用HKcylinder只能得到混合物材料中柱状孔的分布情况,而使用HKsphere只能得到球形孔的分布情况.     

碱处理浓度对预脱铝ZSM-5成孔过程及其MTG反应性能的影响

在80℃水浴条件下,对ZSM-5分子筛进行酸碱处理改性;重点考察了碱处理溶液浓度对酸预处理脱铝后ZSM-5分子筛微观结构及其催化甲醇制汽油(MTG)性能的影响。通过BET、XRD、FT-IR、NH₃-TPD和TEM等手段对样品进行表征。结果表明,单独酸处理没有改变分子筛孔结构,单独碱处理产生了并不明显的介孔。酸预处理后再碱处理可促进介孔的产生,产生更为显著的介孔结构;而且随着碱处理强度的增加,分子筛样品的介孔/微孔比表面积比例和孔体积均先增大后降低。酸浓度2mol·L^-1,碱浓度0.4mol·L^-1条件处理得到的分子筛,介孔比表面积比例和孔容均达到最大,酸量和酸强度最低。在400℃,0.1MPa,WHSV=2.1h^-1条件下,甲醇制汽油反应性能最佳:汽油收率由未改性时的30wt%提高到34wt%,寿命更是由16h延长到135h,芳烃含量由原来的73wt%降至20wt%。     

碱处理浓度对预脱铝ZSM-5成孔过程及其MTG反应性能的影响

在80℃水浴条件下,对ZSM-5分子筛进行酸碱处理改性;重点考察了碱处理溶液浓度对酸预处理脱铝后ZSM-5分子筛微观结构及其催化甲醇制汽油(MTG)性能的影响。通过BET、XRD、FT-IR、NH₃-TPD和TEM等手段对样品进行表征。结果表明,单独酸处理没有改变分子筛孔结构,单独碱处理产生了并不明显的介孔。酸预处理后再碱处理可促进介孔的产生,产生更为显著的介孔结构;而且随着碱处理强度的增加,分子筛样品的介孔比表面积比例和孔体积均先增大后降低。酸浓度2 mol·L^-1,碱浓度0.4 mol·L^-1条件处理得到的分子筛,介孔比表面积比例和孔容均达到最大,酸量和酸强度最低。在400℃,0.1 MPa,WHSV=2.1 h^-1条件下,甲醇制汽油反应性能最佳:汽油收率由未改性时的30wt%提高到34wt%,寿命更是由16 h延长到135 h,芳烃含量由原来的73wt%降至20wt%。     

具有介孔结构的ZSM-12分子筛的制备、表征及催化性能

采用碱脱硅法制备了具有介孔结构的ZSM-12分子筛,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、固体核磁共振和氨程序升温脱附等方法对碱处理前后的ZSM-12分子筛进行了表征,并考察了碱脱硅改性对分子筛的孔结构、酸性以及催化萘的烷基化反应性能的影响.结果表明,通过改变NaOH溶液的浓度可以在保持ZSM-12分子筛骨架结构的同时,有效地调变介孔的分布,随着碱处理浓度的提高,ZSM-12分子筛的介孔孔容增加,孔径分布范围变宽,产生的二次介孔改善了反应产物的扩散性能,有效地提高了对萘和甲醇烷基化反应的催化性能,萘转化率和2,6-二甲基萘选择性均得到提高.     

有机功能化α-Al2O3陶瓷中空纤维表面合成高性能分离氢用NaA分子筛膜

通过浸渍3-氨丙基甲基二乙氧基硅烷(ADMS)对α-Al₂O₃中空纤维载体进行有机功能化改性, 使载体表面带正电, 利用NaA分子筛晶种负电性与功能化载体之间的静电吸附机理进行预涂晶种, 采用微波加热-二次生长法于载体表面合成了NaA分子筛膜. 采用X射线衍射(XRD)、zeta 电位、扫描电子显微镜(SEM)等分析手段和气体渗透实验对NaA分子筛膜进行了表征. 考察了未改性NaA分子筛膜与改性NaA分子筛膜的形貌、结构和气体渗透性能差异. XRD结果表明载体表面只有NaA分子筛生成; zeta 电位分析表明NaA分子筛晶种及分子筛前驱体与有机功能化载体电位相反, 存在静电吸附作用; SEM结果显示改性NaA分子筛膜表面颗粒相互联结呈孪生态, 膜厚约5 μm, 膜层致密、均匀、平整; 在不同温度下对H₂、O₂、N₂和C₃H₈进行气体渗透测试,35 °C条件下改性NaA分子筛膜对H₂的渗透率仅为3.6×10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1, 较未改性NaA分子筛膜的渗透率(4.0×10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)低, 而改性NaA分子筛膜的H₂/C₃H₈理想分离系数则高达11.25, 远大于未改性NaA分子筛膜的H₂/C₃H₈理想分离系数(5.06).     

粉煤灰基NaA分子筛的合成及其吸附性能

粉煤灰经过高温焙烧活化和酸浸除杂后,提取其中的硅铝成份作为合成分子筛原料,经水热晶化法成功制备了高结晶度的NaA型分子筛.采用XRD、SEM和XRF等手段研究分子筛的结构特征,并通过氨氮废水和Ca~(2+)的吸附实验对分子筛的吸附性能进行评估。结果表明,最优条件下,NaA分子筛对氨氮废水的吸附效果可达95.45%,Ca~(2+)交换能力达到976 mg/g。