MXene材料用于放射性元素及重金属离子去除的研究进展

二维过渡金属碳/氮化物(MXene)是2011年发现的一类结构新颖、性质独特的层状纳米材料,目前已被广泛应用于能源存储以及环境治理等领域. MXene材料拥有较大的比表面积、丰富的活性吸附位点、良好的亲水性以及可控的层间距,并且这类纯无机材料表现出优异的抗辐照性能以及良好的导热性能,因此是容纳放射性元素与重金属离子的理想载体.本文归纳总结了近年来MXene材料的可控制备及其对放射性元素和重金属离子的去除研究进展,对相关的实验技术手段、吸附行为与相互作用机理进行了系统梳理,此外还对该领域的发展趋势进行了展望.     

MXenes的制备及其在环境领域的应用

MXenes是一类新型的二维过渡金属碳/氮化物或碳氮化物,是由Mn₊₁AXn相物质(MAX相)通过剥离而得到的单层或薄层纳米片。独特的二维层状结构、较大的比表面积以及出色的导电性、机械稳定性和磁性等性能,使MXenes迅速成为研究热点,并已广泛应用于储能、催化、吸附等众多领域。本文总结介绍了二维材料MXenes的制备方法,并重点综述其近年来在环境领域的应用研究进展,如吸附重金属、吸附放射性金属、吸附有机物、二氧化碳的选择性吸附、光催化、电催化、膜分离、传感器、生物活性、电磁吸收与屏蔽等进行了总结与回顾,最后对现阶段存在的问题和未来发展进行了分析。     

二维材料V2C MXene的制备与应用

MXenes是二维过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物的总称,因其独特的物理和化学性质被广泛应用于储能、催化、电磁等领域。作为MXenes中重要的一员,V₂C MXene具有高导电性和低离子传输势垒的特性,并且多氧化态的钒元素使其也具有赝电容特性。因此,V₂C MXene在许多方面尤其是电化学储能上表现出优异的性能,但是V₂C MXene较高的形成能所导致的制备难度大和结构的不稳定性制约了其发展。本文综述了V₂C MXene在制备、结构、性能和应用方面的研究进展,重点关注制备方法和在电化学储能以及电催化析氢上的应用。同时对V₂C MXene存在的主要问题、未来的研究方向和应用前景进行了展望。     

金属有机框架材料对Cr(Ⅵ)离子的吸附去除研究进展

重金属离子污染问题一直备受关注。开发利用多孔材料吸附去除水中重金属离子一直是材料、环境等相关学科领域的研究热点之一。金属有机框架材料(metal?organic frameworks,MOFs)是一类新型的多孔材料,具有结构多样、比表面积大、孔径可调、孔表面特征易设计调控等特点,在气体分离、催化、传感等领域表现出极大的应用潜力。近年来,高稳定MOF材料的构筑取得了许多重大突破,大量研究工作探索了这类材料在水中的应用,包括水中重金属离子的吸附去除。Cr(Ⅵ)离子是一类毒性大、分布广的重金属离子,不同条件下存在形态多样,其吸附去除研究具有理论和实际意义。本文主要综述了近年来利用MOF材料吸附去除水中Cr(Ⅵ)离子的研究工作,并将这些材料归属为:(1)高稳定的锆基MOF、(2)阳离子框架型MOF、(3)后修饰的MOF及(4)MOF基复合材料4类;也对这些材料的Cr(Ⅵ)离子吸附机理、吸附量、材料再生性等进行了概括;最后分析了MOF材料在重金属离子吸附去除实际应用上存在的问题并展望了今后的重点研究方向。     

MXenes及MXenes复合材料的制备及其在能量存储与转换中的应用（英文）

综述了新型过渡金属碳化物和/或氮化物(MXenes)二维纳米材料的合成及其在电化学能源存储与转换中应用的研究进展,这些应用可以分为如下三类:二次电池、超级电容器以及电化学催化。由于具有二维结构、金属导电性、亲水性表面以及其它优点,MXene二维纳米材料在这些应用领域展示了良好的性能,而且还可以通过嵌入、复合、掺杂、组装等方法来进一步提高其电化学性能。本文为新型MXenes以及相关材料的开发、合成和应用提供了思路,这种新型MXenes材料可以用于能量存储与转换、电子和催化等领域。     

MXenes及MXenes复合材料的制备及其在能量存储与转换中的应用

综述了新型过渡金属碳化物和/或氮化物(MXenes)二维纳米材料的合成及其在电化学能源存储与转换中应用的研究进展,这些应用可以分为如下三类:二次电池、超级电容器以及电化学催化。 由于具有二维结构、金属导电性、亲水性表面以及其它优点,MXene二维纳米材料在这些应用领域展示了良好的性能,而且还可以通过嵌入、复合、掺杂、组装等方法来进一步提高其电化学性能。 本文为新型MXenes以及相关材料的开发、合成和应用提供了思路,这种新型MXenes 材料可以用于能量存储与转换、电子和催化等领域。     

新型2D MXenes纳米材料在光催化领域的应用

MXenes是一类新型的二维(2D)过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物的总称,在物理、化学、材料科学和纳米技术领域产生了巨大的影响。MXenes材料在制备过程中,表面会生成羟基、氟等基团,表面具有亲水性和良好的可见光响应,加上其自身具有比表面积大、活性位点丰富等优点,使其成为一种新兴的光催化材料。本文主要对MXenes及其复合材料在光催化领域的最新研究进展进行总结,简要介绍了MXenes材料的合成方法及理化性质,着重介绍了MXenes及其复合材料作为光催化剂的复合方式,光催化机理等方面的内容,并逐一列举其在光催化氧化与还原反应中的重要作用,最后对MXenes及其复合物的进一步研究提出建议和展望。     

金属有机框架材料对Cr(Ⅵ)离子的吸附去除研究进展

重金属离子污染问题一直备受关注。开发利用多孔材料吸附去除水中重金属离子一直是材料、环境等相关学科领域的研究热点之一。金属有机框架材料（metal-organic frameworks,MOFs）是一类新型的多孔材料,具有结构多样、比表面积大、孔径可调、孔表面特征易设计调控等特点,在气体分离、催化、传感等领域表现出极大的应用潜力。近年来,高稳定MOF材料的构筑取得了许多重大突破,大量研究工作探索了这类材料在水中的应用,包括水中重金属离子的吸附去除。Cr （Ⅵ）离子是一类毒性大、分布广的重金属离子,不同条件下存在形态多样,其吸附去除研究具有理论和实际意义。本文主要综述了近年来利用MOF材料吸附去除水中Cr （Ⅵ）离子的研究工作,并将这些材料归属为：（1）高稳定的锆基MOF、（2）阳离子框架型MOF、（3）后修饰的MOF及（4） MOF基复合材料4类;也对这些材料的Cr （Ⅵ）离子吸附机理、吸附量、材料再生性等进行了概括;最后分析了MOF材料在重金属离子吸附去除实际应用上存在的问题并展望了今后的重点研究方向。     

聚乙烯亚胺对重金属离子的吸附和应用

重金属离子的吸附和去除现阶段仍是水环境治理中的重要问题,寻找性能优异的吸附材料是修复重金属污染的关键。聚乙烯亚胺(PEI)由于其出色的阳离子特性被广泛应用于基因转染、造纸、催化、絮凝剂、染料固色剂、纤维改性、印染助剂、离子交换树脂等领域。作为新型吸附材料,PEI具有亲水性好、吸附容量大、配位速率快、选择性好、环境友好等优点,使其在金属离子检测与吸附去除方面有着大量的研究和应用。本文通过近年来国内外PEI吸附金属离子的研究,对其特性、吸附机理及改性应用进行简要综述,为拓展PEI应用前景及开发新型重金属离子检测与处理技术提供重要参考。     

MXenes的制备及其光热性能在癌症治疗中的应用

近年来，过渡金属碳化物和氮化物(MXenes)作为一种新型二维材料以其独特的晶体特征和结构特性受到越来越多的关注，尤其是在能源、催化、生物医学等领域得到广泛应用。MXenes独特的晶体结构和表面特性赋予其优异的电子、光学、磁性等理化性能。此外，MXenes较大的比表面积和较高的光热转换效率，使其在生物医学领域尤其是肿瘤治疗方面得到大量应用。本文主要介绍了MXenes的合成方法和光热特性，重点总结分析了MXenes的光热性能在癌症治疗中的应用等研究进展，并提出了MXenes在癌症治疗中存在的潜在挑战和前景。     

α-Amino acid derived enaminones and their application in the synthesis of N-protected methyl 5-substituted-4-hydroxypyrrole-3-carboxylates and other heterocycles

A new and simple synthesis of novel N-protected methyl 5-substituted-4-hydroxypyrrole-3-carboxylates, which exist in equilibrium with their 4-oxo tautomers, has been developed in two steps starting from N-protected α-amino acids. The key intermediates are enaminones, which can also be isolated, characterized, and used for the construction of other functionalized heterocycles, before they spontaneously decompose to pyrrole products. 4-Hydroxypyrroles are prone to partial aerial oxidation but can be efficiently alkylated or reduced to stable polysubstituted pyrrolidine derivatives.     

Specific intramolecular aromatic CH insertion of diazosulfonamides

The chemoselectivity in the intramolecular CH insertion of various diazosulfonamides has been experimentally studied. The results reveal that the aliphatic 1,4-, 1,5-, or 1,6-C(sp³)?H insertions of diazosulfonamides are not accessible, while the aromatic 1,5-C(sp²)?H insertion can be realized specifically by adjusting the diazo-adjacent group. In addition, the general chemoselectivities in the intramolecular CH insertions of diazosulfonyl compounds are summarized. Generally, diazosulfones undergo both aromatic 1,5-C(sp²)?H and aliphatic 1,5- and 1,6-C(sp³)?H insertions, while diazosulfonates undergo aliphatic 1,5- and 1,6-C(sp³)?H insertions. However, diazosulfonamides only undergo aromatic 1,5-C(sp²)?H insertion.     

N-Heterocyclic carbene-palladacyclic complexes: synthesis,characterization and their applications in the C-N coupling and α-arylation of ketones using aryl chlorides

N-Heterocyclic carbene-palladacyclic complexes 3 were successfully achieved in a one-pot procedure under mild conditions. The structure of 3a was unambiguously confirmed by X-ray single crystal diffraction and it was an active catalyst in the Buchwald-Hartwig amination and α-arylation of ketones even at very low catalyst loadings (0.01?mol%).     

Iodine-mediated oxidative Pictet-Spengler reaction using terminal alkyne as the 2-oxoaldehyde surrogate for the synthesis of 1-aroyl-β-carbolines and fused-nitrogen heterocycles

An efficient iodine-mediated oxidative Pictet-Spengler reaction in dimethyl sulphoxide (DMSO) using terminal alkynes as the 2-oxoaldehyde surrogate for the synthesis of aryl (9H-pyrido[3,4-b]indol-1-yl)methanones is described. The scope of the protocol includes the total synthesis of Fascaplysin, Eudistomins Y₁ and Y₂. The methodology is extended for preparing pyrrolo[1,2-a]-quinoxaline and indolo[1,5-a]quinoxaline derivatives. The utility of 1-aroyl-β-carbolines was demonstrated by performing palladium-catalyzed β-carboline directed ortho-C(sp2)-H functionalization of the phenyl ring with thiomethyl (SMe) group using DMSO as source and for accessing 4-aryl-canthin-6-ones.     

Facile synthesis of bicyclic 1-arylpyrazol-5-ones

In this Letter, we described a facile method for constructing fused bicyclic 1-arylpyrazol-5-one ring system. We employed various methylene-containing carboxylic acids as the substrates and proved that the pyrazolone ring closure requires activated methylene group in intermediate II. Accordingly, a series of structurally diversified, fused bicyclic 1-arylpyrazol-5-ones was prepared in moderate to high yields using the requisite substrates.     

A carbanion induced synthesis of highly congested pyrazole and imidazole containing heterocycles

An efficient approach to the synthesis of highly congested di, penta and hexacyclic pyrazoles as well as imidazole fragment containing novel heterocyclic molecule has been developed through a carbanion induced transformation of suitably functionalized 2H-pyran-2-ones, benzo[h]chromene and thiochromeno[4,3-b]pyrans. Due to the presence of fluorescence, we report their prime application metal sensor as off/on switching in ferric ions.     

Synthesis of pyrrolo[1,2-a]pyrazines and pyrazino[1,2-a]indoles by Curtius reaction in Morita-Baylis-Hillman derivatives

Synthesis of substituted pyrrolo[1,2-a]pyrazines and pyrazino[1,2-a]indoles from the Morita-Baylis-Hillman derivatives of acrylates via saponification followed by Curtius reaction is described.     

正丁胺对激光染料荧光谱影响的研究

用正丁胺作为碳源,采用射频辉光放电制备碳膜,选用激光染料R6G和聚乙二醇混合液作为蒸气源,采用单源热蒸发,在蒸发室与染料同时沉积得到混合膜,用拉曼光谱和红外光谱分析了碳膜的结构和键合方式,分析表明:碳膜中存在胺基团和氢原子.混合膜的荧光谱测量结果表明,认为正丁胺对染料荧光谱的影响是因为胺基和氢原子的存在.     

Selective synthesis of 4,5-dihydroimidazo- and imidazo[1,5-a]quinoxalines via modified Pictet–Spengler reaction

An efficient tandem approach for the selective synthesis of 4,5-dihydroimidazo[1,5-a]quinoxalines 6a–g and imidazo[1,5-a]quinoxalines 7a–h by the reaction of 2-imidazolyl anilines 4a–c with aryl aldehydes 5a–k under mild reaction conditions is described. Introduction of electron releasing alkyl groups in substrates 4a–b was found to be instrumental for the success of the reaction.     

Understanding the Diels-Alder reactivity of 1,2-azaborine analogues

The Diels-Alder reactivity of 1,2-heteroborines (H₄C₄B(H)X, X?=?NH, PH, AsH; O, S, Se) has been computationally explored by means of Density Functional Theory (DFT) calculations. The influence of the HB?=?X fragment on the reactivity of the system has been quantitatively analyzed in detail by means of the so-called Activation Strain Model (ASM) of reactivity. It is found that the interaction between these species and the dienophile is significantly stronger than that computed for their all-carbon isoelectronic counterpart, benzene. In addition, the strain energy plays a key role in the observed reactivity trends. The role of the aromaticity strength of these heteroarenes on the reactivity is also assessed.