溶胶-凝胶法制备Fe掺杂MgF2催化剂及其催化1，1-二氟乙烷(R152a)脱HF反应的性能

通过助剂掺杂的方法解决MgF2催化剂高温失活的问题。采用溶胶-凝胶法制备了一系列Fe^3+掺杂的高比表面MgF2催化剂,并通过N2吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)、能量色散X射线光谱(EDS)和NH3程序升温脱附技术(NH3-TPD)、电子自旋共振(ESR)、X射线光电子能谱(XPS)等对FeF3/MgF2催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,一定量(物质的量分数小于20%)的Fe^3+掺杂可以有效地减少MgF2晶粒度,且随着Fe^3+掺杂量的增加,催化剂的比表面积、酸性及1,1-二氟乙烷(R152a,C2H4F2)脱HF反应的催化活性均呈现增加趋势,但当Fe^3+掺杂量超过20%时,催化剂明显失活。     

Fe掺杂ZrO_2催化剂上苯酚气相甲基化（英文）

采用共沉淀法制备了Fe掺杂的ZrO_2样品,并采用X射线衍射、N_2吸附-脱附、紫外漫反射光谱、扫描电镜-电子能谱、氨程序升温脱附、X射线光电子能谱和原位红外光谱进行了表征.结果表明,Fe进入ZrO_2晶格中有效稳定了其晶相结构为单一的四方相.这些样品可很好地催化苯酚气相甲基化反应,其催化活性取决于Fe含量,并与样品中L酸有关.     

Fe掺杂ZrO2催化剂上苯酚气相甲基化

采用共沉淀法制备了Fe掺杂的ZrO2样品,并采用X射线衍射、N2吸附-脱附、紫外漫反射光谱、扫描电镜-电子能谱、氨程序升温脱附、X射线光电子能谱和原位红外光谱进行了表征。结果表明, Fe进入ZrO2晶格中有效稳定了其晶相结构为单一的四方相。这些样品可很好地催化苯酚气相甲基化反应,其催化活性取决于Fe含量,并与样品中L酸有关。     

介孔α-Fe2O3表面配合反应平衡常数测定

采用十二胺为模板剂、氨水做沉淀剂成功制备了介孔α-Fe2O3,通过粉末X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附/脱附技术对样品晶相、形貌和比表面积进行了表征.根据介孔α-Fe2O3悬浮液的酸碱滴定数据,使用FITEQL软件,采用双电层恒电容模型计算得出了介孔α-Fe2O3的表面酸碱反应平衡常数.在此基础上研究了Cu2+,Pb2+,Zn2+在介孔氧化铁表面的吸附行为,使用WinSGW软件模拟得出了相应的表面配合反应平衡常数并讨论了其吸附机理.     

多级孔WO3/ZrO2固体酸催化剂的制备与表征

采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成了WO3/ZrO2多级孔固体酸催化剂,并应用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、拉曼光谱及NH3程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,WO3的引入使得WO3/ZrO2催化剂的比表面积增大,表面的酸中心明显增加.在乙酸和正丁醇的酯化反应中,WO3/ZrO2多级孔固体酸催化剂表现出较...     

铈基复合氧化物的结构及其对HCl催化氧化性能的影响

采用氨水共沉淀法制备了一系列铈基复合氧化物(Ce0.9M0.1O2,M=Cu、Cr、Zr、Ti、La),借助XRD、Raman、N2吸附-脱附、ESEM和H2-TPR等手段对复合氧化物的结构进行了表征,并考察了其在HCl催化氧化制Cl2过程中的性能.结果显示:Cu、Cr和Zr掺杂能显著减小复合氧化物晶粒尺寸,提高复合氧化物的比表面积和孔容,并提供更多的低温可还原氧物种.而La和Ti的掺杂可以获得较大的表面氧空位浓度以及增加高温可还原氧物种数目.复合氧化物结构和表面性质的变化显著影响了其HCl催化氧化活性,在430℃下铈基复合氧化物催化剂活性顺序为:Ce0.9Cu0.1O2Ce0.9Cr0.1O2Ce0.9Zr0.1O2Ce0.9Ti0.1O2Ce O2Ce0.9La0.1O2,低温可还原氧物种数目直接与催化剂活性有关.反应动力学测试显示催化剂低温可还原氧物种有利于HCl在催化剂表面的吸附和活化,而催化剂表面的氧空位可以促进氧分子的吸附和活化.     

介孔Cr-MSU-1的合成、表征及催化性能

以Na2SiO3为硅源, 非离子型表面活性剂脂肪醇聚氧乙烯醚A(EO)9为模板剂合成了介孔Cr-MSU-1, 并通过XRD、HRTEM、N2吸附-脱附、FT-IR和DR UV-Vis等手段对其进行了表征. 结果表明, Cr进入了介孔MSU-1骨架中, 并大部分以四配位的Cr(VI)形式存在. 将Cr-MSU-1作为催化剂用于CO2氧化乙烷脱氢反应, 表现出了良好的催化活性, 650 ℃下乙烷的转化率和乙烯的选择性分别为31.7%和96.1%.     

硫酸根促进的纯硅MCM-41催化假性紫罗兰酮环化合成紫罗兰酮的性能

 分别采用硫酸和硫酸铵溶液作为促进剂,对MCM-41进行表面硫酸根促进,并在不同温度下焙烧制得一系列硫酸根促进的纯硅MCM-41样品SM和ASM. 采用氮吸附-脱附、吸附氨的程序升温脱附(NH3-TPD)、 热重分析(TG-DTG)、 元素分析和红外光谱(FT-IR)等表征方法对两类样品的介孔结构、硫酸根促进过程和表面酸性进行了考察,并通过环化合成紫罗兰酮这一典型的液体酸催化反应评价其催化活性. 结果表明,经450 ℃焙烧的样品(SM-450和ASM-450)中促进剂完全分解,不存在作为原始促进剂或分解中间产物的游离硫酸分子,硫酸根以双齿螯合配位结构存在于SiO2表面. 原位吡啶吸附红外光谱显示ASM-450表面同时存在L酸和B酸中心, NH3-TPD测试结果表明其酸强度较弱. SM-450和ASM-450具有与商品化氢型酸性树脂Amberlyst-15相当的催化性能,其催化作用来源于一般被认为不具备酸活性的SO2-4/SiO2表面螯合结构. 在较低反应温度下, ASM-450具有优于Amberlyst-15的催化性能,并在循环使用5次后仍保持较高的催化活性.     

铈掺杂氧化锌（1000）晶面的SO2吸附性能研究

基于密度泛函理论,仿真建立了铈（Ce）掺杂氧化锌ZnO（1000）晶面的SO₂分子吸附模型,并计算了其吸附能、电荷转移量、吸附距离、电子态密度及脱附时间以探究吸附及脱附特性.计算得到Ce掺杂ZnO（1000）晶面的SO₂吸附结构有较大的吸附能（-1.66 eV）,且在温度为398 K时,该体系具有符合实际传感检测过程的脱附时间（1.433×10³ s）.结果表明Ce掺杂ZnO（1000）晶面对SO₂分子显示出优异的吸脱附性能.     

Sm2O3掺杂TiO2光催化剂的制备和性能

 采用溶胶-凝胶法制备了Sm2O3掺杂TiO2光催化剂,通过X射线衍射、程序升温脱附和漫反射紫外-可见光谱等手段对催化剂进行了表征,并以苯酚为光催化降解反应模型化合物考察了光催化剂的活性,测定了苯酚在TiO2和Sm2O3掺杂TiO2光催化剂上的吸附常数. 结果表明,Sm2O3掺杂TiO2光催化剂具有较强的紫外光吸收性能. Sm2O3掺杂使TiO2粒径减小,比表面积增大,同时导致氧脱附温度提高及脱氧量增大. Sm2O3掺杂有利于反应底物在催化剂表面的吸附,Sm2O3的最佳掺入量为Sm/Ti摩尔比=0.8%.     

柠檬酸改性对掺Ba纳米MgO及其担载的Ru氨合成催化剂性能的影响

采用超声-静电吸附法制备了-系列经柠檬酸改件的掺Ba纳米MgO及其负载的氨合成Ru催化剂.并采用场发射手扫描电镜、X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、电感耦合等离子体发射光谱及红外光谱等手段对样品进行了表征.结果表明,适量添加柠檬酸町有效调控Ba的掺杂量,从而使Ba-MgO结构与化学性质发生变化,其表面性能得到极大改善...     

CO在Pt/A12O3催化剂上歧化的研究

利用程序升温脱附(TPD)和差分红外光谱方法研究了CO在Pt/Al_2O_3上的吸附和脱附。发现CO在Pt/A1_2O_3上的TPD谱存在一系列的极大值,由TPD气相产物的组成分析证明除了CO外,尚有CO_2。从差分红外光谱研究发现CO在Pt/Al_2O_3上被吸附时,随温度升高发生歧化反应,生成的CO_2同Al_2O_3表面形成一系列的羧基、羧化物、碳酸盐吸附态,它们的热稳定性不同,热脱附时产生的CO_2则是由这些吸附态脱附而形成的。TPD图谱中的一系列的极大值同这些吸附态的脱附有关。     

Si掺杂介孔SO_4~(2-)/TiO_2的非模板剂法合成及表征

在不使用模板剂的条件下,以工业硫酸氧钛溶液为原料合成介孔偏钛酸前驱体,再经正硅酸乙酯浸渍焙烧制备了具有良好热稳定性的Si掺杂介孔SO42-/TiO2.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜、X射线能谱和傅里叶变换红外光谱等表征方法对样品的组成和结构进行了分析,并考察了该材料在亚甲基蓝氧化降解反应中的光催化性能.结果表明,在焙烧过程中,被吸附在偏钛酸孔道内的正硅酸乙酯发生水解,并与偏钛酸孔壁上的自由羟基形成Ti-O-Si键;Si进入二氧化钛骨架中,对孔结构起到了支撑作用,从而提高了介孔SO42-/TiO2的热稳定性.700℃焙烧2 h后,Si掺杂介孔SO42-/TiO2材料的比表面积仍达到189 m2/g,平均孔径为2.8 nm.400℃焙烧的样品在亚甲基蓝降解反应中表现出较好的光催化活性.     

钙改性的Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂催化甲醇裂解反应

采用共沉淀法制备了未改性的和Ca掺杂的CeO2-ZrO2-Al2O3样品,进一步用浸渍法制备了Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3(Pd/CZA)和Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3-CaO (Pd/CZACa)催化剂.运用X射线衍射、N2吸附-脱附、储氧量测定、CO化学吸附、NH3程序升温脱附、CO2程序升温脱附、...     

Pt/Ba-Al-O催化剂储存NOx的性能和机理研究

采用共沉淀法制备了Pt/Ba-Al-O样品.用XRD、 NO-TPD以及NOx储存量测量等手段对样品进行了表征, 并对NOx的储存机理进行了探讨.结果表明, 样品中的主要成分是BaAl2O4, 有少量BaCO3存在.在催化剂表面的Pt有两种吸附位,吸附位1为NO提供了吸附位,对应低温区的NO脱附峰;吸附位2使NO和O2在催化剂表面反应生成硝酸盐和亚硝酸盐,对应高温区的NO脱附峰.当吸附温度为300℃、 O2的体积分数为1.3%时, NO的脱附量达到了最大值.经过还原处理样品的NO吸附能力比经过氧化预处理的样品强得多.样品储存NOx的最佳温区为300～450℃.     

La2O3助剂对Au/TiO2催化氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2以及La2O3-TiO2载体, 再用沉积沉淀法制备Au/TiO2和Au/La2O3-TiO2催化剂, 并对催化剂的CO氧化反应活性进行测试. 结果表明, La2O3助剂可以显著提高催化剂催化氧化CO的活性. X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、N2吸附-脱附(BET)表征结果表明, La2O3助剂不仅提高了催化剂比表面积, 抑制了TiO2晶粒尺寸的长大, 并且增强了TiO2的晶格应变, 在O2气氛吸附过程中主要在TiO2表面形成O-物种. 原位傅立叶变换红外(FT-IR)结果进一步表明, La的掺杂不仅提高了吸附在Au活性位CO的氧化速率, 还使TiO2表面形成第二种活性位, 从而显著提高了催化活性.     

BaO含量对Ba改性Al2O3及其负载的Pt-Rh密偶催化剂性能的影响

采用胶溶法制备了不同BaO含量的Ba改性的Al2O3样品(Ba-Al2O3).采用低温N2吸附-脱附、X射线衍射和氨程序升温脱附对样品进行了表征.结果表明,BaO的添加量为8%时,Ba-Al2O3样品具有最佳的织构性质、最大的表面酸量和最强的表面酸性;经1273 K焙烧5 h后,其比表面积和孔体积分别为142 m2/g...     

Si掺杂介孔SO2-4/TiO2的非模板剂法合成及表征

在不使用模板剂的条件下,以工业硫酸氧钛溶液为原料合成介孔偏钛酸前驱体,再经正硅酸乙酯浸渍焙烧制备了具有良好热稳定性的Si掺杂介孔SO2-4/TiO2.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜、X射线能谱和傅里叶变换红外光谱等表征方法对样品的组成和结构进行了分析,并考察了该材料在亚甲基蓝氧化降解反应中的光催化性能.结果表明,在焙烧过程中,被吸附在偏钛酸孔道内的正硅酸乙酯发生水解,并与偏钛酸孔壁上的自由羟基形成 Ti - O - Si 键;Si进入二氧化钛骨架中,对孔结构起到了支撑作用,从而提高了介孔SO2-4/TiO2的热稳定性.700 ℃焙烧 2 h 后,Si掺杂介孔SO2-4/TiO2材料的比表面积仍达到189 m2/g,平均孔径为2.8 nm.400 ℃焙烧的样品在亚甲基蓝降解反应中表现出较好的光催化活性.     

La2O3助剂对Au/TiO2催化氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2以及La2O3-TiO2载体,再用沉积沉淀法制备Au/TiO2和Au/La2O3-TiO2催化剂,并对催化剂的CO氧化反应活性进行测试.结果表明,La2O3助剂可以显著提高催化剂催化氧化CO的活性.X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、N2吸附-脱附(BET)表征结果表明,La2O3助剂不仅提高了催化剂比表面积,抑制了TiO2晶粒尺寸的长大,并且增强了TiO2的晶格应变,在O2气氛吸附过程中主要在TiO2表面形成O-物种.原位傅立叶变换红外(FT-IR)结果进一步表明,La的掺杂不仅提高了吸附在Au活性位CO的氧化速率,还使TiO2表面形成第二种活性位,从而显著提高了催化活性.     

焙烧温度对Nb2O5/α-Al2O3催化剂结构及催化性能的影响

 制备了Nb2O5/α-Al2O3催化剂并用于环氧乙烷水合反应制乙二醇,采用X射线衍射,热重-差热分析,红外光谱,吸附氨的程序升温脱附,吸附环氧乙烷的程序升温脱附,扫描电镜和透射电镜研究了焙烧温度对催化剂物理化学性质及催化性能的影响. 结果表明,焙烧温度明显影响氧化铌催化剂的结构、酸量及酸强度. 催化剂的结构不同,环氧乙烷在催化剂表面的吸附强度存在明显差别,而催化剂的酸量和酸强度影响其催化性能.