MOCVD水平式反应器中热泳力对沉积过程中反应前体浓度分布的影响分析及数值模拟

在MOCVD反应器中,针对GaN生长中的TMGa分子,推导出热泳力、热泳速度以及扩散速度的计算公式.在低温区,热泳速度大于扩散速度;在高温区则相反.影响热泳力的主要因素为温度梯度和分子直径.水平式反应器内,粒子同时受到热泳速度和扩散速度的影响.在只考虑组分输运以及包括化学反应等两种情况下,通过改变反应器上壁面温度,模拟得到水平式反应器中热泳力对沉积速率以及反应物粒子浓度分布的影响.并与文献中的实验数据对比,验证了模拟结果的正确性.结果显示,由于热泳力的影响,在相同操作条件下高温区H2等小直径粒子的质量分数增大、TMGa和NH3等大分子粒子的质量分数减小.从提高生长速率的角度,需减小上下壁面温度梯度;从沉积均匀性的角度,应使到达下游的反应粒子数增多,故需增大上下壁面温度梯度.     

多片式热壁 MOCVD 反应器的设计与数值模拟分析

本文提出一种多反应腔并联的水平热壁 MOCVD 反应器,反应器上下(左右)壁面都采用高温,减少了热泳力的排斥作用,提高了衬底上方的 TMG 浓度.由于取消了传统反应器的冷壁,减少了寄生产物的凝结,提高了反应前体的利用率和 GaN 的生长速率.可以多个反应腔并联生长,从而实现反应器的扩容.针对这种热壁式反应器,结合 GaN 的 MOCVD 生长进行了二维数值模拟,计算了不同流速、高度、长度和压力时反应器内流场、温场、浓度场分布以及生长速率,发现存在一个最佳的气体流速、反应器高度和长度条件,在此条件下,反应前体的产生与沉积达到平衡,从而有效抵消反应前体的沿程损耗,实现均匀的 GaN 生长.     

垂直转盘式MOCVD反应器中GaN化学反应路径的影响研究

对垂直转盘式MOCVD反应器生长GaN的气相化学反应路径进行研究.结合反应动力学模型,分别采用预混合进口但改变反应腔高度,以及采用环形分隔进口,对反应器的温场、流场和浓度场进行CFD数值模拟,由此确定反应器结构参数对化学反应路径的影响.通过观察主要含Ga粒子的浓度分布以及不同反应路径对生长速率的贡献,判断该反应器可能采取何种反应路径.研究发现,RDR反应器的主要反应路径是TMG热解为DMG,DMG为薄膜沉积的主要前体.反应腔高度变化对反应路径影响较小,但生长速率略有增大;当从预混合进口改为环形分隔进口时,生长更倾向于TMG热解路径,同时生长速率增大,但均匀性变差.     

加合反应对MOCVD生长GaN化学反应路径的影响

针对分隔进口垂直高速转盘式(RDR)MOCVD反应器生长GaN的气相化学反应路径进行数值模拟研究.分别考虑TMG与一个NH3的加合反应(模型1)和TMG: NH3与第二个NH3的加合反应(模型2)两种情况,通过对比两种情况下衬底表面附近主要反应前体的浓度大小,判断GaN生长的主导反应路径.通过分析模拟结果发现:只考虑TMG与一个NH3的加合反应时,GaN生长主要遵循TMG热解路径;在考虑TMG: NH3与第二个NH3的加合反应时,GaN生长主要遵循加合路径.由此可见,TMG: NH3与第二个NH3的反应对于MOCVD生长GaN的化学反应路径的选择具有很大的影响.     

垂直转盘式MOCVD反应器进口温度对GaN生长的影响

针对垂直转盘式MOCVD反应器进口温度对GaN生长的影响进行数值模拟研究,分别考虑预混合进口和分隔进口两种情况.通过对包含主要化学反应路径的气体输运过程的模拟,对比不同进口温度下衬底前沿的反应前体浓度及其对应的生长速率的变化,从而确定进口温度对化学反应路径及生长速率的影响关系.结果表明,两种进口情况下,随着进口温度的升高,生长速率均呈现先增大后减小的趋势.预混合时,进口温度约500 K时生长速率最大;分隔进口时,进口温度约800 K时生长速率最大.这主要是由于,生长速率取决于衬底上方边界层内含Ga粒子的浓度梯度.预混合时,衬底前沿的含Ga粒子主要为MMGa,其浓度随进口温度的变化趋势与生长速率的变化趋势一致.分隔进口时,衬底前沿的含Ga粒子MMGa和DMGaNH2浓度处于同一数量级.随进口温度的升高,前者略有增加,而后者明显增大.当预混合的进口温度超过500 K、分隔进口的进口温度超过800 K时,衬底前沿的MMGa和DMGaNH2的峰值或明显下降、或明显离开衬底,使得含Ga粒子的浓度梯度显著下降,造成生长速率下降.     

反向流动垂直喷淋式MOCVD反应器生长GaN的化学反应数值模拟

本文提出了MOCVD生长GaN的表面循环反应模型,将该反应模型应用于作者新近提出的反向流动垂直喷淋式反应器,进行三维数值模拟.得出反应器内流速、温度和TMGa浓度分布,以及GaN的生长速率分布.将此计算结果与传统的反应器情况进行对比,发现在相同参数情况下,两种反应器的衬底上方温度分布都比较均匀,近衬底处温度梯度较大,高温区域被压制在离衬底较近的区域,流线均比较平滑,在衬底上方没有明显的旋涡;新型反应器内反应气体在近衬底处的浓度均匀性以及GaN在基片表面的沉积均匀性都优于传统反应器,但沉积速率小于后者,大约只有后者的1/2.     

氮化镓生长反应模型与数值模拟研究(Ⅱ)

本文运用提出的MOCVD生长GaN的核心反应模型,耦合化学反应动力学和输运过程,对新型切向喷射式MOCVD反应器,进行了三维数值模拟。得到反应器内部温场、流场、反应产物以及GaN的生长速率的分布。数值模拟得到的生长速率与文献中的实验值较为吻合,验证了模型的可行性。与传统垂直喷射式进行对比,发现优化后的新型反应器对反应源的利用率较高,在一定区域内沉积速率更为均匀。此外,文中还发现新型反应器适应生长预反应强烈的薄膜材料。     

反向流动垂直喷淋式MOCVD反应器设计与数值模拟

本文分析了现有的MOCVD反应器存在的不足,提出了一种新型的反向流动垂直喷淋式反应器:反应气体从基片上方的许多平行小喷管喷入反应区,反应后的尾气又从基片上方出口排出,从而减少了反应物浓度沿衬底径向的不均匀性.通过对反应器进行三维数值模拟,改变喷管的中心距、喷管端与衬底的距离、流量、气体压强等参数,确定了反应室内衬底上方温度场与浓度场为最佳时的参数组合.     

一种多喷淋头式MOCVD反应器的设计与数值模拟

提出了一种多喷淋头式MOCVD反应器.针对新型反应器,对GaN生长的MOCVD过程进行了数值模拟,模拟考虑了热辐射和化学反应,计算了反应器内流场、温场和浓度场,导流(筒)壁面的寄生沉积以及GaN生长速率,并分析了反应室几何因素对生长均匀性的影响.模拟结果显示,衬底表面大部分区域具有均匀的温场和良好的滞止流.通过对浓度场和GaN生长速率的分析,得出MMGa是薄膜生长的主要反应前体.通过对反应器高度H、导流筒与托盘间距h、导流筒半径R等参数的优化,给出了提高薄膜生长速率和均匀性的条件.     

自由基对气相化学反应生长GaN的影响研究

结合化学反应动力学模型,对MOCVD反应器中自由基对GaN生长的化学反应路径的影响进行数值模拟研究。通过对比加入自由基前后RDR反应器中Ga浓度变化,来分析自由基对化学反应热解路径的影响。同时改变压强,分析操作参数的变化对自由基活性的影响。研究发现:在不考虑自由基的反应路径,薄膜生长的主要前体为DMG;而考虑自由基的反应路径,主要的生长前体为MMG。自由基的存在加速了DMG向MMG的热解,使得DMG分解为MMG速度远大于TMG分解为DMG的速度,导致衬底上方的MMG浓度高于DMG。而操作压强的变化仅仅对流动边界层产生了影响,对热解路径影响不大。