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相似文献
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1.
采用高温熔融-冷却法制备了一系列Dy~(3+)掺杂的B_2O_3-ZnO-Na_2O-Al_2O_3发光玻璃,通过红外光谱、紫外-可见-近红外光谱和荧光光谱等研究了其结构及发光特性。分析表明:制备的发光玻璃中出现基质组分的结构特征峰及Dy~(3+)的能级跃迁特征峰。在350 nm波长光激发下,样品的发光强度、黄蓝发射峰比、荧光寿命、色坐标及色温等均随Dy~(3+)浓度的变化发生明显的可调节变化。样品的荧光发射强度随Dy~(3+)浓度的增加呈现先增大后减小的变化,当Dy~(3+)掺杂摩尔分数为1.0%时,发光强度最大。此外,随着Dy~(3+)掺杂浓度的增大,发光玻璃的荧光寿命及发射光谱的色度坐标值、色温都呈现递减的趋势。这表明通过基质组分及掺杂元素的调节可以使得该硼酸盐体系发光玻璃获得高效可调节的光功能从而得到广泛应用。  相似文献   

2.
杨志平  赵引红  梁晓双  刘鹏飞  吕梁 《发光学报》2013,34(10):1279-1282
采用高温固相法制备了Ca10Li(PO4)7∶Dy3+发光材料,研究了Dy3+在Ca10Li(PO4)7基质中的发光特性。XRD测量结果表明,烧结温度为1 050℃时所制备的样品为纯相Ca10Li(PO4)7晶体。从激发谱可以看出样品主激发峰位于349 nm(6H15/2→6P7/2),363 nm(6H15/2→6P5/2),385 nm(6H15/2→6M21/2),样品可被UVLED管芯有效激发。发射谱由位于481 nm(蓝)和572 nm(黄)的两个峰组成,对应的能级跃迁为4F9/2→6H15/2、6H13/2。研究了不同Dy3+掺杂浓度对发光强度的影响,当Dy3+的摩尔分数为10%时发光最强。掺入Ce3+作为敏化剂,Ce3+→Dy3+发生共振能量传递,当掺杂量为10%Dy3+、14%Ce3+时,样品发光最强,其强度为单掺10%Dy3+时的13.4倍,发光颜色由黄白变为蓝白。  相似文献   

3.
利用溶胶-凝胶法制备了Dy3+掺杂的YAl3(BO3)4荧光粉。通过X射线衍射仪(XRD)、荧光(FL)光谱仪对所合成样品的结构和发光性能进行表征。研究了Dy3+离子掺杂浓度和焙烧温度对YAl3(BO3)4∶Dy3+荧光粉的结构和发光性能的影响。结果表明:Y1-xAl3(BO3)4∶Dy3x+在Dy掺杂摩尔分数为x=0.05,焙烧温度为1 100℃时的发光强度最大。Y0.95Al3(BO3)4∶Dy30.+05荧光粉在774 nm波长光激发下,最强发射峰位于575nm。该荧光粉可将700~900 nm和290~450 nm范围内的光转换为染料敏化电池吸收的575 nm附近可见光。  相似文献   

4.
研究了Dy~(3+)激活的LiSrBO_3材料的光谱特性。材料的发射光谱为一多峰宽谱,主峰分别为486,578和668 nm;监测578 nm发射峰时所得材料的激发光谱为一多峰宽谱,主峰分别为331,368,397,433,462和478 nm。研究了Dy~(3+)掺杂浓度对材料发射光谱的影响,结果显示,随Dy~(3+)浓度的增大,黄、蓝发射峰强度比(Y/B)逐渐增大;同时材料的发光强度随Dy~(3+)浓度的增大呈现先增大后减小的趋势,在Dy~(3+)浓度为3 mol%时到达峰值,其浓度猝灭机理为电偶极·偶极相互作用。引入Li~+,Na~+和K~+均可提高材料的发射强度。  相似文献   

5.
采用溶胶凝胶法合成了CaY_(1-x-y)AlO_4∶xCe~(3+),yTb~(3+)荧光粉,探讨了稀土离子Ce~(3+)、Tb~(3+)单掺及共掺对样品发光性能的影响。研究结果表明,合成的样品为四方晶系的纯相。在368nm光激发下,CaY_(1-x)AlO_4∶xCe~(3+)发射蓝光,发射峰位于445nm附近;在246nm光激发下,CaY_(1-y)AlO_4∶yTb~(3+)发射绿光,发射峰位于418,440,491,548,589,625nm附近。在Ce~(3+)/Tb~(3+)共掺荧光粉中,Ce~(3+)的能量可传递给Tb~(3+),使Tb~(3+)的发光增强;当用368nm或378nm光激发共掺荧光粉时,Tb~(3+)呈现强烈的绿光发射。调整Ce~(3+)与Tb~(3+)的掺杂浓度可以调整对应的蓝光与绿光的发射强度。  相似文献   

6.
采用高温固相法在1 300℃煅烧2小时制备了不同浓度Dy~(3+)离子掺杂的YNbO_4微晶粉末,测量了样品的X射线衍射谱,结果表明生成了纯相YNbO_4微晶结构。采用漫反射积分球和光纤光谱仪测量了样品吸收谱,并通过Judd-Ofelt理论计算了Dy~(3+)掺杂YNbO_4微晶粉末样品的光谱强度参数Ω_2、Ω_4、Ω_6,以及实验和理论振子强度。测量了监测波长为577 nm的样品激发谱,结果表明在260 nm处有一个强激发峰,其主要由YNbO_4晶格吸收产生,在其他波段还有几个较强激发峰,主要归因于Dy~(3+)离子的4f-4f跃迁。测量了270 nm和360 nm波长激发下的发射谱,观察到了相似的发射峰分布。通过不同Dy~(3+)掺杂浓度样品发射峰比较,发现了浓度猝灭效应。根据能量传递理论分析表明,Dy~(3+)离子的浓度猝灭属于电偶极-电偶极相互作用。最后,计算了样品的CIE色坐标,发现最接近于白光区域的色坐标为(0.219, 0.166)。  相似文献   

7.
目前,在Cr~(3+)掺杂的近红外长余辉材料中,主要研究工作是关于强晶体场和中等晶体场格位的发光中心与长余辉特性(发射波长、余辉时间和光存储性质)的依赖关系,但缺乏对处于弱晶体场格位的Cr~(3+)与长余辉特性关系的研究。采用自蔓延燃烧法制备了不同铬离子掺杂浓度的钆铝酸钙(CaGdAlO_4∶x%Cr~(3+))近红外长余辉发光材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、激发和发射光谱等技术手段研究了离子掺杂浓度和热处理条件对粉末样品的微结构、形貌、粒子尺寸及发光性能的影响。结果表明:在0.1%~2.0%的掺杂浓度范围内,由于具有相同配位数的Cr~(3+)和Al~(3+)半径相近, Cr~(3+)取代了CaGdAlO_4中的Al~(3+)格位。从样品的激发谱中可以发现, 240, 373及592 nm的激发峰分别归属于Cr~(3+)的~4A_2→~4T_1(4P),~4A_2→~4T_1(4F)和~4A_2→~4T_2(4F)的跃迁,对应于276和313 nm的激发峰则来源于基质中的Gd~(3+)~8S_(2/7)→~6I_j和~6P_(2/7)→~8S_(2/7)的跃迁;在红光(592 nm)的激发下, 650~850 nm范围内出现了极大值位于744 nm的近红外宽带发射,并叠加有若干窄带近红外发射。近红外发光强度随着Cr~(3+)的掺杂浓度的增加呈先增加后下降的趋势,最佳掺杂浓度为1%。对上述优化浓度的样品经真空气氛800℃热处理后,发现样品的平均晶粒尺寸由417 nm增大到843 nm,发光强度增强了2倍。实验发现,在CaGdAlO_4基质中, Cr~(3+)取代了处于弱晶体场环境的Al~(3+)格位。通过晶场参数计算和光谱分析,指认了样品光致发光的起源。通过激发光谱数据的计算,发现晶体场强度Dq/B=1.542.3,理论计算表明Cr~(3+)处于较弱的晶体场格位环境,与实验研究结果相符合。发射光谱中670 nm宽带发射可归属为~4T_2→~4A_2的零声子线, 744和756 nm宽带发射对应于~4T_2→~4A_2的声子边带跃迁。热处理后的样品,余辉时间超过了60 s。尤其,与Cr~(3+)处于中等和强晶体场格位的情形相比(近红外发射峰极大值位于697 nm),处于弱晶体场环境的铬离子近红外发射峰的极大值移动到744 nm,更接近于第一生物窗口的中央,这将更有利于生物医学成像的应用。该研究对发现新型长余辉发光材料和拓展其应用具有重要的实际意义。  相似文献   

8.
采用高温固相法在1 400℃下合成了近紫外光激发的单一基质白光荧光粉Ca3Y2-xSi3O12∶xDy3+。XRD检测结果显示,合成的荧光粉主晶相为Ca3Y2Si3O12。荧光光谱分析结果表明:Ca3Y2-xSi3O12∶xDy3+硅酸盐荧光粉可以被348 nm的近紫外光激发,产生白光发射,两个主发射峰位于481 nm(4F9/2→6H15/2)和572 nm(4F9/2→6H13/2)。用481 nm最强峰监测,得到主激发峰位于348 nm的激发光谱,该光谱覆盖了300~450 nm的波长范围。研究了Dy3+离子掺杂浓度及助熔剂H3BO3对荧光粉发光特性的影响,Dy3+离子的最佳掺杂量x(Dy3+)为5%,助熔剂的最佳质量分数为2%。色坐标分析显示:荧光粉的色坐标随着掺杂离子浓度及助熔剂加入量改变而发生变化。x(Dy3+)为5%且H3BO3的质量分数为2%的样品的色坐标为(0.29,0.33),位于标准白光点的色坐标范围内。  相似文献   

9.
采用微波辐射法合成了一系列的Ca_(1-x)MoO_4∶x Dy~(~(3+))(0x≤0.12)和Ca_(0.98)(Mo O_4)_(1-1.5y)(PO_4)y∶0.02Dy~(3+)(0≤y≤0.10)黄绿色荧光粉,分别用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和荧光分光光度计对荧光粉的物相结构、微观形貌、发光特性进行了分析和表征。结果表明:所制得的CaMoO_4∶Dy~(3+)晶体结构与Ca Mo O4相似,为四方晶系、白钨矿结构。样品颗粒呈立方形,边长约为5μm,且是由尺寸约为120~540 nm的类球形小颗粒组成。样品的最大激发峰位于300 nm处。发射光谱由一系列尖峰组成,最强发射峰位于572 nm处,对应于Dy~(3+)的4F9/2→6H13/2跃迁,发光强度随Dy~(3+)浓度的增加先增大后减小,当Dy~(3+)摩尔分数为0.02时发光强度最大,而后随Dy~(3+)浓度的增加,发生了浓度猝灭效应。由Dexter浓度猝灭理论知,Dy~(3+)浓度猝灭主要为电偶极-电偶极相互作用和Dy~(3+)离子间交叉弛豫造成的。在254 nm波长激发下,Ca Mo O4∶Dy~(3+)的色坐标集中在黄绿光区域。此外,PO3-4的掺杂有效提高了CaMoO_4∶Dy~(3+)体系的发光亮度,PO_4~(3-)的最佳掺杂量为y=0.04,此时样品的发光强度比未掺杂样品提高了约19%。  相似文献   

10.
采用高温固相法合成了一种新型近红外发光材料Mg_(2-x)SnO_4∶xCr~(3+)。利用X射线粉末衍射仪对样品的结构进行了表征,证明所得到的荧光粉具有单一尖晶石结构,掺杂离子的加入并没有改变晶体结构。利用荧光光谱和荧光衰减光谱对荧光粉的发光性质进行了研究。当被470 nm的蓝光激发时,荧光粉在700 nm处出现一个尖锐的发射峰(R锐线)和中心发射在750 nm处的宽带发射峰,分别归属于Cr~(3+)的~2E→~4A_2和~4T_2(~4F)→~4A_2跃迁。研究不同浓度Cr~(3+)掺杂对样品发光性质的影响,发现样品的发光强度随着Cr~(3+)浓度的增加而增大。当Cr~(3+)掺杂浓度x=0.02时达到最大值,之后出现发光强度的猝灭,猝灭机理为多极相互作用。样品的荧光寿命随着Cr~(3+)掺杂浓度的增大逐渐减小,从而证明Cr~(3+)之间存在着能量传递现象。Mg_(2-x)SnO_4∶xCr~(3+)系列荧光粉还表现出了近红外长余辉发光性质。  相似文献   

11.
为研究Yb~(3+)离子浓度变化对Tm~(3+)离子在蓝色波段荧光强度的影响,以NaF和La(NO_3)_3为原料,采用水热法制备了Tm~(3+)和Yb~(3+)共掺的Tm~(3+)/ Yb~(3+)∶LaF_3纳米颗粒.用X射线衍射对LaF_3纳米颗粒进行表征的结果显示,纳米晶体结构呈六方相.透射电镜的观测结果显示,纳米颗粒样品大小均匀、分散性良好.在波长为800 nm的激光激发下,观测到了上转换蓝光发射,其中包括波长为474 nm和479 nm的较强的荧光辐射(相应的跃迁为~1G_4→~3H_6)和波长位于450 nm的强度较弱的荧光发射(相应的跃迁为~1D_2→~3F_4).通过观测不同Yb~(3+)离子浓度条件下共掺Tm~(3+)/Yb~(3+)∶LaF_3样品的荧光光谱,研究了Yb~(3+)离子掺杂浓度对于Tm~(3+)离子的荧光发射的影响,并探讨了产生这种现象的原因.研究结果显示,对于~1G_4→~3H_6跃迁产生的荧光发射(474 nm),当Yb~(3+)离子浓度增大时,反向能量传递速率的增加导致了荧光强度的增大.然而,当Yb~(3+)离子浓度增大到一定程度时,Yb~(3+)离子激发态能级寿命的减少将引发荧光强度的下降.相比较而言,Yb~(3+)离子的浓度的变化对于~1D_2→~3F_4跃迁产生的位于450 nm处荧光强度的影响较弱.  相似文献   

12.
《发光学报》2021,42(9)
通过高温固相法成功合成了系列宽带发射且发光颜色可调的Ba_(1-x)Al_(12)O_(19)∶xCe~(3+)(0.01≤x≤0.09)荧光粉。X射线衍射、扫描电子显微镜和能量色散X射线能谱元素映射图像结果证明合成了纯相且元素分布均匀的铝酸盐荧光粉。在361 nm近紫外光激发下,随着Ce~(3+)掺杂浓度逐渐增加,Ba_(1-x)Al_(12)O_(19)∶xCe~(3+)样品的发光强度逐渐增强且发光颜色由蓝光逐渐调节到青光。在x=0.05 mol时,Ba_(0.95)Al_(12)O_(19)∶0.05Ce~(3+)样品发光强度达到最大值,荧光内量子产率为30.8%。稳态光谱和荧光寿命结果证实,当Ce~(3+)掺杂浓度大于0.05 mol时,Ba_(1-x)Al_(12)O_(19)∶xCe~(3+)样品发生浓度猝灭,该浓度猝灭主要归因于邻近的Ce~(3+)-Ce~(3+)之间的能量传递。Ba_(0.95)Al_(12)O_(19)∶0.05Ce~(3+)样品表现出光谱覆盖范围为365~650 nm、主峰位于450 nm的青光发射,其半高宽为120 nm。该不对称的宽发射带主要源于占据基质晶格中Ba1和Ba2格位的两个Ce~(3+)发光中心。将Ba_(0.95)Al_(12)O_(19)∶0.05Ce~(3+)和商用红色荧光粉混合制备出简单的可被紫外光(λ_(ex)=365 nm)激发的二色pc-WLEDs,并实现了显色指数和相关色温可调的全可见光谱白光。该宽带青色发光的Ba_(0.95)Al_(12)O_(19)∶0.05Ce~(3+)荧光粉在全光谱照明领域具有潜在应用。  相似文献   

13.
通过高温固相法制得双峰可调节本征半导体发光Ba Zn_2(BO_3)_2∶Eu~(3+)荧光粉,此类荧光粉在300~400nm的紫外波段有很强的吸收。在375 nm的紫外光激发下,该荧光粉产生了两个宽带的发射峰,分别位于550nm和615 nm处。并且,在395 nm的紫光激发下,荧光粉会由于Eu~(3+)离子的~5D_0→~7F_2电偶极跃迁产生一个位于615 nm的强宽发射峰,这表明Eu~(3+)离子占据了反演对称中心的位置,取代了Ba Zn_2(BO_3)_2中部分的Ba~(2+)离子。当Eu~(3+)的摩尔分数达到10%时,发生浓度猝灭。在不同浓度的Eu~(3+)离子的掺杂下,Ba Zn_2(BO_3)_2∶Eu~(3+)荧光粉的发光从黄色延伸到红色,实现了荧光粉的色度可调。  相似文献   

14.
新型单一基质型白色荧光粉是当前白光LED荧光粉研究的热点。宽带隙半导体BiOCl物化性质稳定,声子能量低,晶体结构对称性低、极化性强,具有作为稀土掺杂荧光粉基质材料的潜质。采用固相法制备了BiOCl∶Dy3+及BiOCl∶Li+,Dy3+荧光粉,并采用XRD、激发和发射光谱研究了其结构和发光特性。XRD结果显示在500℃低温下即可成功合成出纯四方相的稀土掺杂BiOCl晶体,而Li+掺入可进一步提高样品结晶度。在389nm近紫外光激发下,荧光粉具有位于478nm(蓝)和574nm(黄)波段的Dy3+特征发射峰,并呈现较低的蓝黄光发射比例和优异的白光发射特性。相比单掺体系,Li+掺杂不仅使荧光粉发射增强,还实现了发光颜色的调节。研究结果表明,BiOCl∶Dy3+荧光粉制备温度低,具有良好的近紫外光激发和白光发射特性,其较低黄蓝光发射比例性质可能与BiOCl独特的晶体结构有关;上述特性使其可能成为一种新型的潜在近紫外激发白光LED荧光粉。  相似文献   

15.
周巍  吕树臣 《光子学报》2008,37(10):2018-2023
利用共沉淀法制备了纳米晶ZrO2∶Dy3+发光粉体,对不同掺杂浓度、不同煅烧温度的系列样品,均观测到Dy3+离子的室温强特征发射.样品的晶相与发射性质的研究表明:所制备的样品经600℃~950 ℃热处理后,晶相经历从四方相到以单斜相为主的变化;由于晶相的变化,发现有两个发光中心,分别位于四方相和单斜相.激发Dy3+的6P7/2能级,当稀土离子处在四方相(格位一)时有利于483 nm和583 nm的发射,当稀土离子处在单斜相(格位二)时有利于490 nm和577 nm的发射.基质ZrO2和Dy3+离子之间有能量传递,950℃时能量传递效果最好.荧光强度与掺Dy3+离子浓度关系表明,Dy3+在纳米晶ZrO2中的最适合掺杂浓度与ZrO2的晶相有关,四方相时,最适合掺杂浓度为0.5%,混合相时为1%.  相似文献   

16.
通过熔融淬火和后续热处理,成功制备了Tb~(3+)掺杂含LaF_3纳米晶透明锗酸盐微晶玻璃。详细研究了所制备的玻璃和微晶玻璃的发光性质。X射线衍射结果表明,玻璃基体中析出的晶相为纯LaF_3晶体,晶粒尺寸在16~21 nm之间。在377 nm紫外光和X射线激发下,Tb~(3+)掺杂含LaF_3纳米晶的微晶玻璃比Tb~(3+)掺杂的锗酸盐玻璃表现出更强的绿光发射,且绿光发射强度随热处理温度升高和时间的延长而增强。微晶玻璃在X射线激发下的最大积分发光强度约为商用闪烁晶体Bi_4Ge_3O_(12)的40.3%。本研究表明,掺Tb~(3+)含LaF_3纳米晶锗酸盐微晶玻璃在X射线探测中具有潜在的应用前景。  相似文献   

17.
采用高温固相法合成了La_(2-x)MgTiO_6∶xDy~(3+)和La_(2-x-y)MgTiO_6∶xDy~(3+),yEu~(3+)系列荧光粉,通过X射线衍射对其相结构进行了表征,优化了荧光粉的组成,研究了Dy~(3+)和Eu~(3+)浓度对发光强度的影响,测试了荧光粉的荧光光谱和寿命,研究了Dy~(3+)和Eu~(3+)之间的能量传递机理和能量传递效率。结果表明:所有合成的掺杂荧光粉均为单相物质;La_(2-x)MgTiO_6∶xDy~(3+)最佳掺杂浓度为x=0.05;在350 nm近紫外光激发下,La_(2-x-y)MgTiO_6∶xDy~(3+),yEu~(3+)显示出Dy~(3+)的特征黄、蓝光发射和Eu~(3+)的特征红光发射;Dy~(3+)的荧光寿命呈双指数衰减,随着Eu~(3+)浓度的增大,Dy~(3+)的荧光寿命逐渐减小,证明了Dy~(3+)和Eu~(3+)离子之间存在着能量传递;能量传递效率随着Eu~(3+)掺杂浓度的增加而增加,La_(1.83)MgTiO_6∶0.05Dy~(3+),0.12Eu~(3+)荧光粉的能量传递效率为53.9%;改变调节Eu~(3+)的掺杂浓度可以得到从冷白色到暖白色的荧光粉,La_(1.83)MgTiO_6∶0.05Dy~(3+),0.12Eu~(3+)的色坐标为(0.337 3,0.354 4)。  相似文献   

18.
通过高温固相法制备了用于紫外激发的系列SrBPO_5:Dy~(3+)荧光粉,并对样品进行了XRD分析和发光性能测试。结果表明,合成样品为单一相的SrBPO_5材料;在388 nm紫外光激发下,样品的发射光谱包括485和575 nm两个发射峰。研究了Dy~(3+)浓度,Mg~(2+)加入量,烧结温度以及电荷补偿剂对发射光谱的影响。当Dy~(3+)掺杂摩尔浓度为4 mol%时发光强度最强;随着Mg~(2+)的加入量的增加B/Y峰的强度比不断增加;最佳烧结温度为1 100℃;Na~+作为电荷补偿剂效果最佳。该荧光粉有较强的黄色发射峰,可以增强UV激发的白光LED的黄光成分从而提高其穿透雾霾的能力。  相似文献   

19.
采用水热合成法,在较低的温度下制备了分散性,均匀性良好的LaF_3:Sm~(3+),LaF_3:Eu~(3+)和LaF_3:Sm~(3+)/Eu~(3+)纳米晶体样品。通过X射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM)和光致发光(PL)等手段,分别对Sm~(3+)/Eu~(3+)单掺和共掺LaF_3纳米晶体的物相,表面形貌,晶粒尺寸和荧光特性进行了表征。XRD和TEM检测结果显示,所制备的LaF_3纳米晶体呈六方晶体相,平均粒径在40 nm左右。当采用波长为442 nm的He-Cd连续激光器激发Sm~(3+)/Eu~(3+)共掺LaF3样品中的Sm~(3+)时,在样品发射光谱中观测到了Eu~(3+)的特征荧光发射谱线,实现了Sm~(3+)向Eu~(3+)的能量传递。采用光谱学研究方法讨论了能量传递的机理和效率。结果表明,能量传递过程是Sm~(3+)的~4G_(5/2)激发态与Eu~(3+)的~5D_1和~5D_0激发态之间的交叉驰豫所致,并且随着Eu~(3+)的掺杂浓度的增大,共掺LaF_3:Sm~(3+)/Eu~(3+)样品的发射谱中的Eu~(3+)的特征荧光发射强度也随之增强,这说明增加受主Eu~(3+)的掺杂浓度能够有效地提高Sm~(3+)→Eu~(3+)能量传递的效率。  相似文献   

20.
采用溶胶-凝胶法制备了KBa Gd(Mo O_4)_3∶Dy~(3+)荧光粉,并借助于扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、激发光谱、发射光谱及荧光衰减曲线等测试手段对其形貌、结构及光谱性能进行了分析。结果显示:与高温固相反应法相比,采用溶胶-凝胶法得到的样品粒径均匀,且形状更加规则。在近紫外光(390 nm)的激发下,KBa Gd(Mo O_4)_3∶Dy~(3+)荧光粉的两个主发射峰分别位于485 nm与577 nm处,样品蓝黄比约为0.7。在KBa Gd(Mo O_4)_3基质中,Dy~(3+)离子的最佳掺杂摩尔分数为10%,引起浓度猝灭的机理是激活离子间的电偶极间相互作用。随着Dy~(3+)离子浓度的升高,样品荧光寿命缩短,且荧光衰减曲线逐渐偏离单指数变化。  相似文献   

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