气液滑动弧等离子体降解高浓度有机废水的研究

采用气液滑动弧放电非平衡等离子体进行降解高浓度苯酚模拟废水(初始浓度为872 mg／L)的研究。实验研究表明:由于液滴的存在改变了电极间的介电常数和局部电场,气液滑动弧放电的电压波形比纯气流滑动弧放电更加不规则,起弧电压更低;采用氧气作为载气能提高苯酚的降解效果,最后TOC值为44 mg／L;增大气液混合比,相应的加强了废水的雾化效果,增大水气接触表面积,进而提高了苯酚的降解效果;在尾气中检测到CO2的存在,最高浓度达到35357 mg/m3。     

气液两相流滑动弧放电降解苯酚废水

研究了多种因素对气液两相流滑动弧放电降解苯酚废水效果的影响,提高放电电压可提高苯酚的降解效果,在电极间最窄处距离等于3mm时,200mg/L苯酚废水达到最大降解率96%。提高或降低废水的批批pH值及采用氧气作为载气均可提高废水中苯酚的降解效果。     

双模式放电中DBD放电参数对甲烷滑动弧火焰光谱及活性粒子的影响分析

对未燃烧的可燃混合气体进行DBD放电,放电后会产生大量的活性粒子,这些活性粒子可以辅助气体燃烧,达到提高燃料燃烧利用率等目的。以DBD激励氩气、甲烷、空气产生的自由基（CH基和OH基）等强化燃烧的关键活性粒子为探索对象,研究DBD放电激励甲烷对滑动弧火焰的影响。为此,采用自主设计的DBD-滑动弧双模式等离子体激励器,利用同轴介质阻挡放电结构对氩气、甲烷、空气混合气进行放电激励,将激励后的氩气、甲烷、空气混合气通入滑动弧端进行点火。固定氩气流量不变,调整空气流量为4.76 L·min-1,并加入甲烷0.5 L·min-1,保证进气通道内氩气与空气-甲烷的气体体积流量比达到Ar∶（CH₄+Air）=1∶30,其中空气、甲烷这两种气体达到了化学燃烧当量比φ=1,氩气、甲烷、甲烷混合气体能实现均匀而稳定的放电并燃烧。DBD段放电电压在15～20 kV范围变化,放电频率在6～10 kHz范围变化,滑动弧段的电压和频率分别保持4 kV与10 kHz恒定,通过改变DBD段放电电压和放电频率,用高速光纤光谱仪检测滑动弧火焰中自由基种类及其光谱强度,分析放电参数激励甲烷对火焰中自由基（CH基和OH基）的影响。结果表明,DBD段放电电压及放电频率的增加可以促进火焰内部的偶联反应发生,可有效提升甲烷滑动弧火焰内部的活性粒子含量,其中OH基团、CH基团在燃烧链式化学反应进程中发挥着较为重要的作用。甲烷经过DBD激励后,随放电电压和频率的增加,火焰中OH基、CH基等主要活性粒子都随之增加。DBD放电后,活性粒子的光谱强度增大,特征谱线比单模式更加明显;甲烷经过DBD激励后,火焰组成发生了变化,滑动弧段出口处甲烷燃烧反应更加充分,火焰温度越高越容易产生OH基。与单模式滑动弧相比,双模式放电可有效促进火焰内部的链式化学反应进程,促进燃料燃烧。     

脉冲电晕放电中OH自由基的发射光谱研究

采用发射光谱法测量了在加湿的空气、氮气、氩气3种气体背景下脉冲电晕放电产生的OH自由基,通过对发射谱线的分析,研究了在3种背景条件下,脉冲峰值电压、脉冲频率等因素对OH自由基产生过程的影响,着重研究了气体湿度对OH自由基产生过程的影响以及OH自由基在放电电场中的分布特性。实验表明OH自由基的生成量随脉冲峰值电压和脉冲频率的增大而增大,而湿度变化对其影响则与放电背景环境有关,不同背景气体下其变化规律也不相同。空气中放电时产生的OH自由基数量随湿度的增大而增大,氮气中OH自由基的生成量随湿度增大呈先增大后减小趋势,而氩气中OH自由基数量随湿度的增大呈先减少后增大趋势。OH自由基在放电电场中的分布呈从针电极中心向四周逐渐减少趋势。     

高气压下交流旋转滑动弧放电特性实验研究

本文针对恶劣条件下滑动弧等离子体放电稳定性问题,搭建了高气压交流旋转滑动弧放电实验系统,开展了高气压下交流旋转滑动弧放电特性实验,并对其放电特性、电弧运动特性、光谱特性进行了分析.研究结果表明:随着介质气体压力的升高,滑动弧放电的电压、电流、能量均呈现增大趋势,当介质气体压力升高到0.52 MPa时,滑动弧放电的能量从常压下的84.74 J增大到147.13 J;且随着介质气体压力的升高,电弧的击穿频率并不是单调变化,而是在0.2 MPa时达到最大为26.55 kHz;高气压下电弧运动过程中会出现“弧道骤变”现象;随着介质气体压力的升高,滑动弧放电的整体光谱发射强度呈现变强趋势;通过两谱线法对滑动弧放电的电子激发温度进行了计算,常压下滑动弧放电的电子激发温度为0.8153 eV,随着介质气体压力的升高,电子激发温度呈现升高趋势,当介质气体压力达到0.4 MPa时,滑动弧放电的电子激发温度升高至5.3165 eV.     

线-板式脉冲电晕放电反应器的发射光谱研究

以发射光谱法为基础,检测了常压状态线-板式脉冲电晕放电过程OH自由基在反应器内的空间分布;研究了线电极直径,线线间距以及线板间距对生成OH自由基的影响;从而明确脉冲电晕放电反应器的性能。结果显示:OH自由基浓度沿线电极X轴方向逐渐降低,活化区域半径20mm左右,沿Y轴方向先升高后降低,活化区域半径大于30mm;线电极的直径小于2mm时,OH自由基的光谱强度基本不变,线电极直径继续增大,发射光谱强度随之迅速下降。线线间距逐渐增大,OH自由基的发射光谱强度随之增强。OH自由基的发射光谱强度随着线板间距的增大而降低。     

锯齿波激励氩气介质阻挡放电的发光特性

采用平行平板结构的微间隙介质阻挡放电装置,在锯齿波电压激励下产生了电流波形具有平台状的阶梯模式放电。研究发现,随锯齿波电压峰值的增大,放电平台的持续时间和幅值随之增加。采用光学方法对单个放电平台的时间演化进行研究,发现其放电机制属于大气压汤森放电。通过对放电的发射光谱进行采集,发现包含氮分子的第二正带系(C~3Π_u→B~3Π_u)、OH(A~2∑~+→X~2Π)和ArⅠ的特征谱线。随锯齿波电压峰值的增大,OH(308.8 nm)谱线强度和分子振动温度增加,但电子激发温度减小。通过对ArⅠ(750.4 nm)强度进行比较,发现相同峰值电压下锯齿波激励介质阻挡放电比正弦激励介质阻挡放电产生的谱线强度更大。利用气体放电理论,对上述物理现象进行了定性解释。     

大气环境下氩气空心针-板放电中OH和O的空间分布

研究了大气环境下氩气空心针-板放电等离子体中OH和O的空间分布。利用空心针-板放电装置,得到了3cm长的等离子体炬。首先采集了300～800nm范围内的光发射谱,发现除了ArⅠ谱线、N2第二正带系谱线C3Πu(ν′=0)→B3Πg(ν″=0)外,还出现了OH自由基的谱带、OⅠ谱线和较弱的H谱线。由于含氧活性粒子在材料表面改性中具有重要作用,实验选取了OH发射的309nm附近的谱带和激发态O发射的777.4nm谱线,分析了它们的相对强度,得到了粒子的空间分布。结果表明:沿等离子体从弧根到弧梢位置,OH自由基数量迅速减少,O原子数量呈现先增多后减少的规律。     

大气压 Ar／NH3同轴介质阻挡放电发射光谱诊断

采用光谱在线技术（OES）检测了大气压 Ar／NH3 DBD 等离子体中的主要粒子为 NH,N,N+,N2, Ar,Hα,OH。NH 是 NH3分解的产物,激发态 Ar*和 NH3分子的潘宁碰撞生成激发态中性粒子 NH（c 1Π）和 NH（A 3Π）。674．5 nm 处 N 原子谱线表明等离子体中产生了 N 活性原子,为大气压 Ar／NH3同轴介质阻挡放电等离子体合成ε-Fe3 N 磁性颗粒提供了可能。研究了各主要粒子谱线强度随 NH3流量和外加电压峰峰值的变化规律,研究结果表明：NH3流量相同时,随外加电压峰峰值升高,各粒子谱线强度均逐渐增强;外加电压峰峰值相同时,各谱线强度随 NH3流量增加先增强后减弱。外加电压峰峰值相同时,随 NH3流量增加,N 活性原子谱线强度先增强后减弱,NH3流量为20 mL·min－1时,N 活性原子谱线强度最强。NH3流量相同时,随外加电压峰峰值升高,N 活性原子谱线强度逐渐减小,主要是由于大气压 Ar／NH3 DBD 放电模式由多脉冲大气压辉光放电转变为丝状放电造成。多脉冲大气压辉光放电的微放电通道之间相互重叠,各个微放电之间相互影响,导致随外加电压峰峰值升高各谱线强度的增加速率较快。当外加电压峰峰值从4600 V 升高到6400 V 时,大气压 Ar／NH3 DBD 的放电模式由单脉冲 APGD 转变为二脉冲 APGD,属于均匀大气压介质阻挡放电,随外加电压峰峰值升高谱线强度的增加速率较快,利于合成ε-Fe3 N 磁性颗粒。     

大气压Ar/NH_3同轴介质阻挡放电发射光谱诊断（英文）

采用光谱在线技术(OES)检测了大气压Ar/NH_3 DBD等离子体中的主要粒子为NH,N,N~+,N_2,Ar,H_α,OH。NH是NH_3分解的产物,激发态Ar~*和NH_3分子的潘宁碰撞生成激发态中性粒子NH(c~1Ⅱ)和NH(A~3Ⅱ)。674.5 nm处N原子谱线表明等离子体中产生了N活性原子,为大气压Ar/NH_3同轴介质阻挡放电等离子体合成ε-Fe_3N磁性颗粒提供了可能。研究了各主要粒子谱线强度随NH_3流量和外加电压峰峰值的变化规律,研究结果表明:NH_3流量相同时,随外加电压峰峰值升高,各粒子谱线强度均逐渐增强;外加电压峰峰值相同时,各谱线强度随NH_3流量增加先增强后减弱。外加电压峰峰值相同时,随NH_3流量增加,N活性原子谱线强度先增强后减弱,NH_3流量为20 mL·min~(-1)时,N活性原子谱线强度最强。NH_3流量相同时,随外加电压峰峰值升高,N活性原子谱线强度逐渐减小,主要是由于大气压Ar/NH_3DBD放电模式由多脉冲大气压辉光放电转变为丝状放电造成。多脉冲大气压辉光放电的微放电通道之间相互重叠,各个微放电之间相互影响,导致随外加电压峰峰值升高各谱线强度的增加速率较快。当外加电压峰峰值从4 600 V升高到6 400 V时,大气压Ar/NH_3 DBD的放电模式由单脉冲APGD转变为二脉冲APGD,属于均匀大气压介质阻挡放电,随外加电压峰峰值升高谱线强度的增加速率较快,利于合成e-Fe_3N磁性颗粒。     

空气电晕放电中的OH自由基发射光谱

测量了大气压下向空气中喷射不饱和水蒸气的电晕放电产生的OH自由基的发射光谱。通过对光谱线强度变化的分析,研究了电场强度、放电方式、水蒸气比例等因素对OH自由基产生过程的影响,及OH自由基浓度在放电反应空间的分布特点。     

喷嘴-平板直流电晕放电中的OH(A2S+→X2P, 0-0)光谱研究

 为更深入地认识电晕放电低温等离子体中自由基的生成机理，以发射光谱测量为基础并结合背景气体淬灭率影响，研究了常压下喷嘴-平板电晕自由基簇射过程中放电参数、背景气体、电极气成分等因素对OH(A²S⁺→X²p, 0-0)发光的影响。结果表明：在放电参数影响中，放电电压及放电电流都会影响OH生成量，OH发光随功率增加而大大增强；在加湿氮气直流电晕放电中有明显的OH(A²S⁺→X²p, 0-0)光谱存在，但加湿空气条件下OH生成较少；载气增湿后OH生成量明显增多，而Ar和O­2的存在分别增强和减弱了OH(A²S⁺→X²p, 0-0)发光，可能的原因是这两种物质影响了放电和OH(A²S⁺)的淬灭。     

脉冲放电等离子体/活性炭联合体系中OH自由基的发射光谱研究

基于OH自由基的强氧化性(2.8 V)及脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)与活性炭(activated carbon, AC)联合体系的协同作用,依托于光谱检测技术简单、准确性高、灵敏度高等优点,利用发射光谱技术测量了以O2作为载气的PDP/AC联合体系中产生的OH自由基的相对发射光谱,用以表征体系中OH自由基相对生成量的变化。通过考察PDP水处理体系中不同AC添加量、脉冲峰值电压、电极间距对OH自由基相对发射光谱强度的影响,分析了影响OH自由基生成量的因素;通过比较,分析去离子水和酸性橙II(acid orange, AO7)溶液中OH自由基发射光谱强度的变化规律,表征了OH自由基生成量的变化,以说明PDP/AC的协同作用机理及OH自由基对有机物的氧化作用。研究结果表明,增加AC的添加量可以增强其在PDP体系中的催化效果,导致PDP/AC联合体系中OH自由基的相对发射光谱强度的增加;随着脉冲峰值电压的升高,注入PDP体系中的能量增加,从而增加了体系中OH自由基的产量;电极间距增加导致PDP体系能量效率降低,降低了OH自由基的产生量;无论是以去离子水还是以AO7溶液为溶液相,PDP/AC联合体系中OH自由基的产量均高于其在单独PDP体系中的生成量,且在PDP/AC联合体系和单独的PDP作用体系中,去离子水中OH自由基的相对发射光谱强度均高于其在AO7溶液中的强度值,这证明了AC对PDP体系中OH自由基生成的协同作用和有机物对OH自由基的消耗。     

大气压空气滑动弧等离子体发射光谱诊断

为了解Ar添加对空气滑动弧等离子体的影响,在放电频率f=10 kHz、空气流量q_Air=15 L·min-1、1 atm下进行了Ar体积流量q_Ar对空气-Ar滑动弧放电的影响试验研究,重点分析了不同q_Ar及调压器电压U_调下空气等离子体的活性粒子种类、电子密度及振动温度。结果表明,滑动弧等离子体区的主要活性粒子为OH、N₂的第二正带系、Hα、O原子、ArⅠ及ArⅡ原子,其中O原子及ArⅠ、ArⅡ原子的相对光谱强度明显较强;随着q_Ar的增大,O（777.4 nm）的相对光谱强度先缓慢增长、再快速增大到极大值、随后缓慢减小并趋于稳定,O（777.4 nm）的相对光谱强度在1 580~6 650 a.u.之间变化;随U_调增大,O（777.4 nm）的相对光谱强度增大,且电压对其影响受q_Ar的影响：在高q_Ar（4~6 L·min-1）工况下,O（777.4 nm）的相对光谱强度变化趋势较大;Ar的加入使OH（313.4 nm）相对光谱强度有明显增加,OH（313.4 nm）相对光谱强度在235~311 a.u.之间变化;随着q_Ar的增大,OH（313.4 nm）相对光谱强度先增大再减小并趋于稳定。在较低U_调（100 V）工况下,OH（313.4 nm）的相对光谱强度随q_Ar变化不明显;而随着U_调增大,OH（313.4 nm）的相对光谱强度随q_Ar变化明显：在低q_Ar（0~4 L·min-1）工况下,OH（313.4 nm）的相对光谱强度随q_Ar增大而明显增大。利用Hα谱线做高斯拟合进行电子密度分析计算,得到电子密度在1.15~2.04×1017 cm-3之间。空气流量一定,Ar的加入能显著增加电子密度：在q_Ar为0~4 L·min-1工况下,电子密度增长趋势明显,随着q_Ar的继续增大,在较低U_调（100~120 V）工况下,电子密度先增大再减小并趋于稳定;在较高U_调（140~160 V）工况下,电子密度先增大再缓慢增大并趋于稳定。U_调变化也会对电子密度造成影响,电子密度随U_调增大而增大,且随U_调增大,电子密度增长趋势变快。     

LIF diagnostics of hydroxyl radical in a methanol containing atmospheric-pressure plasma jet

In this paper, a pulsed-dc CH_3OH/Ar plasma jet generated at atmospheric pressure is studied by laser-induced fluorescence(LIF) and optical emission spectroscopy(OES). A gas–liquid bubbler system is proposed to introduce the methanol vapor into the argon gas, and the CH3OH/Ar volume ratio is kept constant at about 0.1%. Discharge occurs in a 6-mm needle-to-ring gap in an atmospheric-pressure CH_3OH/Ar mixture. The space-resolved distributions of OH LIF inside and outside the nozzle exhibit distinctly different behaviors. And, different production mechanisms of OH radicals in the needle-to-ring discharge gap and afterglow of plasma jet are discussed. Besides, the optical emission lines of carbonaceous species, such as CH, CN, and C_2 radicals, are identified in the CH_3OH/Ar plasma jet. Finally, the influences of operating parameters(applied voltage magnitude, pulse frequency, pulsewidth) on the OH radical density are also presented and analyzed.     

微波液相放电等离子体发射光谱研究

液相放电能够产生各种活性物质,其中羟基自由基(OH),氢自由基(H)被认为是引发液相化学反应的主要活性物种,但由于其活性强寿命短的特点,测量比较困难,由于缺少标准样品,定量测量更为困难。用光学方法测量自由基是一种直接测量方法,其特点是瞬时在线测量,能立即获得数据,进行时间和空间分布测量。为了研究微波水中放电产生的自由基特性,利用发射光谱诊断技术对微波水中放电产生的活性物质进行了在线检测,考察了微波功率、反应器内部压强对OH自由基相对光谱强度的影响,并观测了等离子体中OH自由基强度的空间分布;同时,估算了微波液相等离子体中的电子激发温度。实验结果表明,微波水中放电可以产生大量的OH,H,O自由基,其中OH自由基的相对光谱强度最强,并随微波功率的增加呈现明显上升的趋势,随反应器内部压强的增大而迅速减弱;以OH为主的自由基主要产生于电极尖端附近。微波液相等离子体的电子激发温度约为0.33×104 K。     

线板式脉冲电晕放电反应器OH自由基二维分布的光谱学研究

脉冲电晕放电过程中OH自由基等活性基团的空间分布特性对燃煤烟气污染物的氧化脱除具有重要作用。为了探索脉冲电晕放电污染物控制技术的机理,采用激光诱导荧光法检测线板式反应器内部脉冲电晕放电过程中OH自由基的空间二维分布特性,主要研究了不同相对湿度和含氧量对OH自由基空间二维分布特性的影响。实验表明,脉冲电晕放电过程中OH自由基主要存在于线电极下方的区域中,并以线电极为中心面向板电极呈现扇形分布,并且其扇形分布区域的纵向长度和横向宽度的最大值均小于1 cm;相对湿度的增大有利于OH自由基的生成,促进OH自由基空间二维分布区域面积的扩大,当相对湿度为65%时OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值;当含氧量为2%时最有利于OH自由基的生成,并且OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值,当含氧量超过15%时对OH自由基的生成及其空间二维分布主要起抑制作用。同时,相对湿度和含氧量的增加均提高了激发态OH自由基中猝灭部分所占的比重,从而降低了OH自由基的荧光产率,其中含氧量对OH自由基荧光产率和OH自由基空间二维分布的影响作用大于相对湿度。     

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采用横向磁场驱动的滑移弧等离子体发生器产生非平衡、大气压下的等离子体。用氮分子谱和OH基谱来估算滑移弧等离子体射流中的重粒子温度。从实验数据的比较来看,从氮分子谱获得的重粒子温度相对较低,而从OH基谱获得的重粒子温度与磁稳滑移弧放电的重粒子温度比较接近,大约在2400~ 2700 K的范围内。