Te掺杂单层MoS2的电子结构与光电性质

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了Te掺杂对单层MoS₂能带结构、电子态密度和光电性质的影响。结果表明,本征单层MoS₂属于直接带隙半导体材料,其禁带宽度为1.64 eV。本征单层MoS₂的价带顶主要由S-3p态电子和Mo-4d态电子构成,而其导带底则主要由Mo-4d态电子和S-3p态电子共同决定;Te掺杂单层MoS₂为间接带隙半导体材料,其禁带宽度为1.47 eV。同时通过Te掺杂,使单层MoS₂的静态介电常数增大,禁带宽度变窄,吸收光谱产生红移,研究结果为单层MoS₂在光电器件方面的应用提供了理论基础。     

Cr和W掺杂的单层MoS2电子结构的第一性原理研究

采用密度泛函理论框架下的第一性原理平面波赝势方法, 研究了Cr和W掺杂对单层二硫化钼(MoS₂)晶体的电子结构性质的影响. 计算结果表明: 当掺杂浓度较高时, W对MoS₂的能带结构几乎没有影响, 而Cr的掺杂则影响很大, 表现为能带由直接带隙变为间接带隙, 且禁带宽度减小. 通过进一步分析, 得出应力的产生是导致Cr掺杂的MoS₂电子结构变化的最直接的原因.     

低温下二硫化钼电子迁移率研究

二硫化钼(MoS₂)是已知的二维半导体材料中光电性能最优秀的材料之一. 单原子层厚的MoS₂是禁带宽度为1.8 eV 的二维直接带隙半导体材料, 可以用来发展新型的纳米电子器件和光电功能器件. 本论文利用玻尔兹曼平衡方程输运理论研究低温时MoS₂系统的电输运性质, 计算得到了MoS₂电子迁移率的解析表达式. 研究发现, 低温时MoS₂ 的迁移率与衬底材料的介电常数的平方成正比; 与系统的电子浓度对带电杂质的浓度的比率n_e/n_i 成线性关系. 因此, 选用介电常数高的衬底材料, 适当提高MoS₂系统的载流子浓度, 同时降低杂质的浓度, 可以有效提高MoS₂系统的迁移率. 研究结果为探索以MoS₂为基础的新型纳米光电器件的研究和实际应用提供了理论依据. 关键词： 二硫化钼 迁移率 电输运 平衡方程     

单层MoS2薄膜的NaCl双辅助生长方法

以单层二硫化钼(MoS₂)为代表的过渡金属硫族化合物半导体材料具有良好的光学、电学性质,近十年来引起了人们广泛的研究兴趣.合成高质量单层MoS₂薄膜是科学研究及工业应用的基础.最近科研人员提出了盐辅助化学气相沉积生长单层薄膜的方法,大大提高了单层MoS₂薄膜的生长速度及晶体质量.本文基于此方法,提出利用氯化钠(NaCl)的双辅助方法,成功制备了高质量的单层MoS₂薄膜.光致发光(PL)谱显示其发光强度比无NaCl辅助生长的样品有了明显的提高.本文提出的NaCl双辅助生长方法为二维材料的大规模生长提供了思路.     

二硫化钼量子点的一步水热法制备与光学性能研究

二硫化钼量子点(MoS₂ QDs)因具有尺寸可控、量子限域效应强等优异的物化特性，故在传感、荧光检测和光催化等领域中具有潜在的应用价值。以钼酸铵为钼源，以谷胱甘肽为硫源，采用一步水热法合成水溶性好、尺寸均一的MoS₂QDs(MoS₂ QDs-1)。为探究不同硫源对MoS₂ QDs尺寸和光学性能的影响，又以钼酸铵和L-半胱氨酸分别为钼源和硫源，通过相同方法制备MoS₂ QDs(MoS₂ QDs-2)。研究了MoS₂ QDs-1和MoS₂ QDs-2样品的结构和光致发光性能。结果表明，与MoS₂ QDs-2样品相比，MoS₂ QDs-1样品的平均晶粒尺寸更小(3.88 nm)、平均晶粒高度更低(4.75 nm)、光学带隙更小(3.65 eV)和荧光量子产率更高(10.8%)。     

单层二硫化钼的制备及在器件应用方面的研究

二硫化钼(MoS₂)作为一种新兴的二维半导体材料,它具有天然原子级的厚度以及优异的光电特性和机械性能,在未来超大规模集成电路中具有巨大的应用潜力.本文综述了我们课题组在过去几年中在单层MoS₂薄膜研究方面所取得的进展,具体包括:在MoS₂薄膜制备方面,通过氧辅助气相沉积方法,实现了大尺寸MoS₂单晶的可控生长;通过独特的多源立式生长方法,实现了4 in晶圆级大晶粒高定向的单层MoS₂薄膜的外延生长,样品显示出极高的光学和电学质量,是目前国际上报道的质量最好的晶圆级MoS₂样品;通过调节MoS₂薄膜的氧掺杂浓度,可以实现对其电学和光学特性的有效调控.在MoS₂薄膜器件与应用方面,利用制备的高质量单层MoS₂薄膜,实现了高性能柔性晶体管的集成,这种大面积柔性逻辑和存储器件显示出优异的电学性能;在集成多层场效应晶体管的基础上,设计,加工了垂直集成的多层全二维材料的多功能器件,充分发挥器件的组合性能...     

单层二硫化钼与银纳米颗粒阵列复合结构的表面增强荧光特性研究

本文采用阳极氧化铝模板辅助真空蒸镀技术研究并制备了厘米级、形貌均一、颗粒尺寸可控的银纳米颗粒(AgNPs)阵列,并结合传统的湿法转移技术获得了单层MoS₂/AgNPs阵列复合结构。系统研究了该复合结构的表面增强荧光(SEF)特性,结果表明我们制备的AgNPs阵列可用作高效SEF基底来增强单层MoS₂的荧光性能。且随着温度降低,单层MoS₂的荧光性能得到了进一步提升。本研究为MoS₂在光电集成领域的应用提供了理论和技术基础。     

氮化硅薄膜中纳米非晶硅颗粒的键合结构及光致发光

采用螺旋波等离子体化学气相沉积技术以N₂/SiH₄/H₂为反应气体制备了镶嵌有纳米非晶硅颗粒的氢化氮化硅薄膜,通过改变N₂流量实现了薄膜从红到蓝绿的可调谐光致发光.傅里叶红外透射和紫外-可见光吸收特性分析表明,所生长薄膜具有较高的氢含量,N₂流量增加使氢的键合结构发生变化,非晶硅颗粒尺寸减小,所对应的薄膜的光学带隙逐渐增加和微观结构有序度减小.可调光致发光(PL)主要来源于纳米硅颗粒的量子限制效应发光,随N₂流量增加,PL的谱线展宽并逐渐增强. 关键词： 傅里叶红外透射谱 光吸收谱 纳米硅粒子镶嵌薄膜 光致发光     

(Cu,N)共掺杂TiO2/MoS2异质结的电子和光学性能:杂化泛函HSE06

在密度泛函理论的基础上,系统地研究了Cu/N（共）掺杂的TiO₂/MoS₂异质结体系的几何结构、电子结构和光学性质.计算发现,TiO₂/MoS₂异质结的带隙相比于纯的TiO₂（101）表面明显变小,Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂异质结体系的禁带宽度也明显地减小,这导致光子激发能量的降低和光吸收能力的提高.通过计算Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂的差分电荷密度,发现光生电子与空穴积累在掺杂后的TiO₂（101）表面和单层MoS₂之间,这表明掺杂杂质体系可以有效地抑制光生电子-空穴对的复合.此外,我们计算了在不同压力下TiO₂/MoS₂异质结的几何、电子和光学性质,发现适当增加压力可以有效提高异质结的光吸收性能.本文结果表明,Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂异质结和对TiO₂/MoS₂异质结加压都能有效地提高材料的光学性能.     

催化剂对热蒸发法生长SnO2纳米晶体质量的影响及其发光光谱研究

用热蒸发法制备了SnO₂纳米结构，并用光致发光方法研究了其光谱特性.发现有催化剂条件下制备的SnO₂纳米带的发光主峰为3.68 eV, 正对应SnO₂纳米晶体的带隙能量; 而无催化条件下制备的SnO₂纳米晶体的发光则以氧空位、悬键和表面态发光为主.并且前者的发光效率比后者提高近两个数量级，这些实验结果说明在有催化条件下制备了高质量的SnO₂纳米带.另外,对其发光光谱进行了Gauss拟合, 从拟合结果发现了(101)和(101)_T孪生晶面的表面态的发光峰. 关键词： 光致发光光谱 半导体纳米晶体 催化剂 2')" href="#">SnO₂     

Enhanced photoluminescence of monolayer MoS2 on stepped gold structure

Different MoS₂/Au heterostructures can play an important role in tuning the photoluminescence (PL) and optoelectrical properties of monolayer MoS₂. Previous studies of PL of MoS₂/Au heterostructures were mainly limited to the PL enhancement by using different Au nanostructures and PL quenching of monolayer MoS₂ on flat Au surfaces. Here, we demonstrate the enhanced excitonic PL emissions of monolayer MoS₂/Au heterostructures on Si/SiO₂ substrates. By transferring the continuous monolayer MoS₂ onto a stepped Au structure consisting of 60-nm and 100-nm Au films, the MoS₂/Au-60 and MoS₂/Au-100 heterostructures exhibit enhanced PL emissions, each with a blue-shifted PL peak in comparison with the MoS₂/SiO₂. Furthermore, the PL intensity of MoS₂/Au-60 is about twice larger than that of MoS₂/Au-100. The different enhanced excitonic PL emissions in MoS₂/Au heterostructures can be attributed to the different charge transfer effects modified by the stepped Au structure. This work may provide an insight into the excitonic PL and charge transfer effect of MoS₂ on Au film and yield novel phenomena in MoS₂/Au heterostructures for further study of PL tuning and optoelectrical properties.     

一种简单的化学气相沉积法制备大尺寸单层二硫化钼

最近单层二硫化钼以其直接带隙的性质及在电子器件、催化、光电等领域中的潜在应用而备受关注.化学气相沉积法能够制备出高质量、大尺寸且性能优良的单层二硫化钼,但其制备工艺比较复杂.本文采用简化的化学气相沉积法在蓝宝石衬底上制备出了大尺寸的单晶二硫化钼.清洗衬底时,只需要简单的清洁,不需要用丙酮、食人鱼溶液(H_2SO_4/H_2O_2=3:1)等处理,这样既减少了操作步骤,又避免了潜在的危险.升温时直接从室温加热到生长的温度,不必分段升温,并且采用常压化学气相沉积法,不需要抽真空等过程,使得实验可以快捷方便地进行.光学显微镜、拉曼光谱和光致发光谱的结果表明,生长的二硫化钼为规则的三角形单层,边长为50μm左右,远大于机械剥离的样品.     

Growth behaviors and emission properties of Co-deposited MAPbI3 ultrathin films on MoS2

Hybrid organic-inorganic perovskite thin films have attracted much attention in optoelectronic and information fields because of their intriguing properties. Due to quantum confinement effects, ultrathin films in nm scale usually show special properties. Here, we report on the growth of methylammonium lead iodide (MAPbI₃) ultrathin films via co-deposition of PbI₂ and CH₃NH₃I (MAI) on chemical-vapor-deposition-grown monolayer MoS₂ as well as the corresponding photoluminescence (PL) properties at different growing stages. Atomic force microscopy and scanning electron microscopy measurements reveal the MoS₂ tuned growth of MAPbI₃ in a Stranski-Krastanov mode. PL and Kelvin probe force microscopy results confirm that MAPbI₃/MoS₂ heterostructures have a type-II energy level alignment at the interface. Temperaturedependent PL measurements on layered MAPbI₃ (at the initial stage) and on MAPbI₃ crystals in averaged size of 500 nm (at the later stage) show rather different temperature dependence as well as the phase transitions from tetragonal to orthorhombic at 120 and 150 K, respectively. Our findings are useful in fabricating MAPbI₃/transition-metal dichalcogenide based innovative devices for wider optoelectronic applications.     

低维MoS_2混合纳米片的发光特性

采用液相剥离法剥离MoS2块体材料,通过选择合适的剥离剂、超声时间、超声功率得到含有不同尺寸且分散均匀的MoS2混合纳米薄片悬浮溶液。在360 nm光激发下,这种悬浮液表现出单层MoS2及小尺寸MoS2纳米颗粒的复合发光特征。与微机械剥离得到的单层MoS2的发光特性相比,这种液相法得到的混合纳米薄片在512 nm处的最强发光峰位发生明显蓝移。混合纳米薄片在横向尺度上所产生的量子限制效应可能是导致该峰位蓝移的主要原因。     

Role of graphene in improving catalytic behaviors of AuNPs/MoS2/Gr/Ni-F structure in hydrogen evolution reaction

The efficient production of hydrogen through electrocatalytic decomposition of water has broad prospects in modern energy equipment. However, the catalytic efficiency and durability of hydrogen evolution catalyst are still very deficient, which need to be further explored. Here in this work, we prove that introducing a graphene layer (Gr) between the molybdenum disulfide and nickel foam (Ni-F) substrate can greatly improve the catalytic performance of the hybrid. Owing to the excitation of local surface plasmon resonance (LSPR) of gold nanoparticles (NPs), the electrocatalytic hydrogen releasing activity of the MoS₂/Gr/Ni-F heterostructure is greatly improved. This results in a significant increase in the current density of AuNPs/MoS₂/Gr/Ni-F composite material under light irradiation and in the dark at 0.2 V (versus reversible hydrogen electrode (RHE)), which is much better than in MoS₂/Gr/Ni-F composite materials. The enhancement of hydrogen release can be attributed to the injection of hot electrons into MoS₂/Gr/Ni-F by AuNPs, which will improve the electron density of MoS₂/Gr/Ni-F, promote the reduction of H₂O, and further reduce the activation energy of the electrocatalyst hydrogen evolution reaction (HER). We also prove that the introduction of graphene can improve its stability in acidic catalytic environments. This work provides a new way of designing efficient water splitting system.     

层状二硫化钼研究进展

近年来,层状二硫化钼由于其特殊的类石墨烯结构和独特的物理化学性质已成为国内外研究的热点.本文综述了层状二硫化钼的物理结构、价带结构和光学性质;介绍了制备方法,包括生长制备和剥离制备.生长制备的原料包括四硫代钼酸铵((NH4)_2MoS_4)、钼(Mo)和三氧化钼(MoO_3)等.剥离制备包括微机械剥离、液相超声法、锂离子插层法和电化学锂离子插层法等.归纳了层状二硫化钼在场效应晶体管、传感器和存储方面的应用,展望了层状二硫化钼的研究前景.     

自组装银膜增强8-羟基喹啉铝(Alq_3)光致发光的实验和理论研究

实验和理论研究了不同自组装密度的银纳米颗粒膜对8-羟基喹啉铝(Alq_3)光致发光的影响,结果表明:Alq_3光致发光的表观增强和发射增强因子与银纳米颗粒膜密度呈正相关关系,最大值约为3.2和13;理论计算表明银纳米颗粒膜对Alq_3光致发光的量子效率和发射的最大增强因子约为1.4和15,对比实验和理论结果,金属纳米颗粒膜的近场场强增强是导致Alq3光致发光发射强度增强的主要因素,且Alq_3光致发光效率与Alq_3相对银纳米颗粒的分布和"热点"区域面积覆盖率有关。     

基于熔融玻璃的预沉积法生长毫米级单晶MoS2及WS2-MoS2异质结

MoS₂是一种具有优异光电性能和奇特物理性质的二维材料,在电子器件领域具有巨大的应用潜力.高效可控生长出大尺寸单晶MoS₂是该材料进入产业应用所必须克服的重大难关,而化学气相沉积技术被认为是工业化生产二维材料的最有效手段.本文介绍了一种利用磁控溅射预沉积钼源至熔融玻璃上,通过快速升温的化学气相沉积技术生长出尺寸达1 mm的单晶MoS₂的方法,并通过引入WO₃粉末生长出了二硫化钼与二硫化钨的横向异质结(WS₂-MoS₂).拉曼和荧光光谱仪测试表明所生长的样品具有较好的晶体质量.利用转移电极技术制备出了背栅器件样品并对其进行了电学测试,在室温常压下开关比可达10~5,迁移率可达4.53 cm~2/(V·s).这种低成本高质量的大尺寸材料生长方法为二维材料电子器件的大规模应用找到了出路.     

Characterization of atomic-layer MoS_2 synthesized using a hot filament chemical vapor deposition method

Atomic-layer MoS_2 ultrathin films are synthesized using a hot filament chemical vapor deposition method. A combination of atomic force microscopy(AFM), x-ray diffraction(XRD), high-resolution transition electron microscopy(HRTEM), photoluminescence(PL), and x-ray photoelectron spectroscopy(XPS) characterization methods is applied to investigate the crystal structures, valence states, and compositions of the ultrathin film areas. The nucleation particles show irregular morphology, while for a larger size somewhere, the films are granular and the grains have a triangle shape. The films grow in a preferred orientation(002). The HRTEM images present the graphene-like structure of stacked layers with low density of stacking fault, and the interlayer distance of plane is measured to be about 0.63 nm. It shows a clear quasihoneycomb-like structure and 6-fold coordination symmetry. Room-temperature PL spectra for the atomic layer MoS_2 under the condition of right and left circular light show that for both cases, the A1 and B1 direct excitonic transitions can be observed. In the meantime, valley polarization resolved PL spectra are obtained. XPS measurements provide high-purity samples aside from some contaminations from the air, and confirm the presence of pure MoS_2. The stoichiometric mole ratio of S/Mo is about 2.0–2.1, suggesting that sulfur is abundant rather than deficient in the atomic layer MoS_2 under our experimental conditions.