高重频硬X射线自由电子激光脉冲到达时间诊断方法研究

X射线自由电子激光(XFEL)脉冲时间诊断技术常用于实验站附近XFEL脉冲和配套激光的相对到达时间探测,是飞秒级XFEL泵浦探测实验的重要辅助技术,为XFEL和激光泵浦探测实验中两种脉冲对准提供参考信号.随着XFEL向高重频、短脉冲发展,对时间诊断中的诊断频率、泵浦样品和分辨率提出了更高的要求.该技术通过泵浦探测和光学互相关实现,当XFEL脉冲入射高带宽半导体样品瞬间,导致样品复折射率突变,使XFEL到达时间编码于突变空间.本文基于空间编码和光谱编码两种方法,研发设计了XFEL单脉冲到达时间诊断装置;并通过Beer’s吸收理论和原子散射理论对X射线与样品作用过程进行模拟,研究了该过程中X射线吸收与折射率突变的响应程度,完善了样品的分析选择模型;对光谱编码中的啁啾脉冲调制进行分析,得到色散介质和脉冲本征参数对诊断分辨率的影响.该研究对XFEL脉冲到达时间诊断装置的应用具有指导意义.     

激光诱导时间分辨固体表面荧光光谱系统

采用斜射式激发样品光路结构,设计了应用于测试时间分辨固体表面荧光光谱系统。利用该系统研究了氧化锌薄膜在355 nm激光脉冲激发下的时间分辨固体表面荧光光谱。结果表明,该系统能够实现测量时间分辨固体表面荧光光谱,并由此测量了样品的固体表面荧光寿命。该系统结构简单可靠,灵敏度高,响应速度快。     

飞秒时间分辨实验中相关函数和时间零点的确定

结合飞秒激光在研究分子激发态弛豫动力学中的应用,介绍了几种飞秒时间分辨实验中确定泵浦激光脉冲与探测激光脉冲的相关函数和时间零点的方法.对于波长在可见波段的泵浦和探测激光脉冲,我们可以利用非线性光学的技术手段,探测泵浦光与探测光的和频光的强度随二者间的时间延迟的变化来确定相关函数和时间零点;对于波长在紫外甚至更短的波段的泵浦和探测激光脉冲,由于单脉冲能量比较低,目前还很难利用技术手段来测定泵浦激光与探测激光的相关函数及时间零点,可以利用某些原子气体(如Xe)或某些具有短寿命态的分子作平行实验进行间接测量.     

基于超短脉冲的癌细胞荧光光谱

研究用于癌症诊断与治疗的光敏剂血卟啉(hematoporphyrin derivative,HPD)的超快光动力学过程。采用超短脉冲激光光谱技术和皮秒时间相关单光子计数系统,测量经血卟啉培养的活体癌细胞与正常细胞的荧光光谱、荧光寿命特性及荧光峰值强度随时间的变化,观测到:癌细胞样品在645nm处具有特征发射光谱峰;癌细胞与正常细胞样品荧光寿命的快成分分别为150,300ps;癌细胞与正常细胞的荧光峰值强度经12h分别衰减10%和55%。对测量所得的荧光光谱曲线及时间分辨荧光衰减曲线分析,计算出:在癌细胞内部血卟啉浓度增大了约2个数量级;癌细胞与正常细胞的荧光寿命分别为824,1798ps;血卟啉在癌细胞与正常细胞样品中滞留时间分别为17,6d。测量结果确认了荧光光谱技术诊断与治疗癌症的可行性,并对发展超短脉冲激光光谱技术早期诊断与治疗癌症具有重要的指导意义和临床应用价值。     

激光诱导叶绿素荧光寿命的测量及其特性分析

提出了一种用于评估植物生长状况及环境监测的激光诱导叶绿素荧光寿命测量方法. 采用波长355 nm的激光作为光源激发叶绿素荧光, 由光电倍增管接收其荧光信号, 由于被测叶绿素荧光衰减函数与激光脉冲、仪器响应函数卷积在一起, 根据它们的特性, 运用时间分辨测量法分别测得叶绿素荧光及其背景信号, 并结合一种新型解卷积算法可分离出真实的叶绿素荧光衰减函数, 从而获取叶绿素的荧光寿命. 测试结果表明: 该方法能够实现叶绿素荧光寿命的高精度实时监测, 对不同叶绿素含量的溶液荧光寿命进行了测试, 证明叶绿素含量与其荧光寿命具有相关性, 并且拟合了叶绿素含量与荧光寿命的标定曲线. 关键词： 荧光寿命 激光诱导荧光 时间分辨测量法 叶绿素含量     

用非简并泵浦探测方法研究C70/甲苯溶液的激发态吸收动力学

通过非简并的时间分辨泵浦探测技术对C70富勒烯/甲苯溶液的非线性光学性质进行了研究。在532 nm波长的皮秒激光脉冲泵浦下,用600 nm的皮秒激光脉冲测量了C70富勒烯的激发态非线性吸收动力学响应。利用五能级模型对实验结果进行了数值模拟,得到了非简并情况下C70富勒烯分子的光物理参数。实验结果表明:C70富勒烯在简并和非简并情况下的激发态寿命没有变化,但非简并情况下的单重态吸收截面要比简并情况下单重态吸收截面小。     

飞秒时间分辨实验中泵浦-探测交叉相关函数的测量和时间零点的确定

飞秒激光技术的出现使得实时探测与跟踪激发态超快弛豫动力学过程成为可能,并能够给出激发态动力学过程清晰的物理图像。而在飞秒时间分辨实验中,泵浦-探测相关函数和时间零点直接影响实验结果的可靠性和准确性。本文结合飞秒激光在分子激发态超快动力学过程中的应用进展,介绍了根据实验条件和要求,在具体实验过程中泵浦-探测相关函数测量和时间零点确定的几种方法。实验中选择可见光作为泵浦光和探测光时,可以通过测定随泵浦-探测时间延迟变化的泵浦激光与探测激光的和频/差频光强来确定泵浦探测交叉相关函数和时间零点;而选择中心波长在紫外甚至真空紫外的激光脉冲作为泵浦光或探测光时,泵浦-探测交叉相关函数通常采用校正的方法测量。     

紫外超短脉冲激光的单次测量

 利用瞬态光栅衍射法研制了一台单次频率分辨光学开关激光参数测量仪,可以对脉宽范围在10 ps以内的紫外超短脉冲激光进行单次测量。利用该仪器对重复频率为10 Hz的放电泵浦和单次运行的电子束泵浦KrF准分子激光器的输出脉冲分别进行了单次测量,结果表明：对于放电泵浦,当系统工作在零啁啾附近时,脉冲波形和光谱分布较规则,相位分布起伏较小,当系统偏离零啁啾状态时,脉冲波形和光谱分布不再规则,并且相位分布为抛物线结构;对于单次运行的电子束泵浦,脉冲波形具有多峰结构,光谱具有复杂的调制,脉宽约为2 ps,带宽约为1.3 nm,相位分布为抛物线结构。     

RbH(X1∑+,v=O～2)能级与H2碰撞振动能量转移

利用积分时间分辨荧光光谱方法,研究了RbH(X1∑+,v=0～2)与H2间的振动碰撞能量转移.在Rb-H2混合样品池中,泵浦激光双光子激发Rb原子至6D态,Rb(6D)与H2反应生成RbH(x1∑+)分子,探测激光延迟泵浦激光20 ns,通过激光感应荧光光谱(LIF)的测量,确定了X1∑+(v=0～2,J)原生态的转动...     

Nd:YAG调Q激光器下能级寿命对激光脉冲性能的影响

在对Nd:YAG调Q激光器进行分析和设计时,研究人员通常选择忽略激光下能级寿命对脉冲波形的影响。当激光脉宽远大于激光下能级寿命时,这种近似一般不会带来太大偏差;而当脉宽达到纳秒量级时,Nd:YAG晶体约30 ns的下能级寿命对脉冲波形的影响会变得非常严重。建立了Nd:YAG下能级寿命对输出脉冲波形影响的理论分析模型,并对窄脉宽的Nd:YAG调Q激光器的输出波形进行仿真研究。研究结果表明,在窄脉宽激光输出情形下,激光下能级寿命会导致调Q脉冲在主峰后出现尾峰,尾峰能量可达主峰能量的一倍以上。同时建立了Nd:YAG声光调Q激光器实验系统,在与仿真计算近似的条件下测量调Q脉冲波形,观察到与仿真结果一致的尾峰现象,实验验证了理论模型的正确性。     

基于皮秒时间分辨的癌细胞荧光寿命研究

研究了用于癌症诊断与治疗的光敏剂血卟啉(hematoporphyrin derivative,HPD)的超快光动力学过程,采用超短脉冲激光光谱技术和皮秒时间相关单光子计数系统,测量了经血卟啉培养的活体癌细胞与正常细胞的皮秒时间分辨荧光光谱及荧光峰值强度随时间衰变曲线,观测到：癌细胞与正常细胞样品荧光寿命的快成分分别为150和300 ps;癌细胞与正常细胞的荧光峰值强度经12 h分别衰减10%和55%。经对测量所得的荧光衰减曲线进行分析,计算出癌细胞与正常细胞的荧光寿命分别为824和1798 ps;血卟啉在癌细胞与正常细胞样品中滞留时间分别为17天和6天。结果表明癌细胞与正常细胞对血卟啉亲和性及对血卟啉滞留的稳定性有显著差异,测量结果确认了荧光光谱技术诊断与治疗癌症的可行性,并对实时监测生物样品微弱超快荧光具有重要的指导意义和临床应用价值。     

Fluorescence-lifetime measurements in atmospheric-pressure flames using nanosecond-pulsed lasers

Measurements of fluorescence lifetimes are needed to quantify concentration measurements when using linear laser-induced fluorescence. However, lifetimes are only a few nanoseconds for many important species at atmospheric pressure. When using a typical Q-switched laser with a pulse width of about 10 ns, the fluorescence follows the shape of the laser pulse and the lifetime cannot be easily measured. In this paper, a technique is described for experimentally determining the fluorescence lifetime in atmospheric-pressure flames using a nanosecond-pulsed laser; that is, measurement of a lifetime an order-of-magnitude faster than the laser pulse itself. This technique relies on an observable temporal shift in the fluorescence signal as a function of the lifetime. Simulations show the efficacy of this approach, and data in liquid samples and in an atmospheric-pressure flame show excellent agreement with prior picosecond measurements. This technique is successful because only the temporal shift is examined and details of the fluorescence profile are ignored. Received: 23 August 2001 / Revised version: 19 November 2001 / Published online: 17 January 2002     

Measurement of atomic lifetimes with a mode-locked laser

We present a new technique for measuring atomic lifetimes with a mode-locked laser. A single laser pulse excites the atoms and a subsequent frequency-doubled pulse ionizes the excited-state atoms. The ions are collected and counted. The measurement is repeated using excitation and detection pulses with different time separations, which determines the excited-state decay rate. We demonstrated this technique for the 6P(3/2) state of cesium. The measured lifetime was 30.5 ns and had a statistical uncertainty of 0.1 ns. Systematic effects limited the overall experimental uncertainty to approximately 0.6 ns in this initial experiment.     

Efficient amplification of sub-picosecond pulses of a non-CW dye laser

Efficient amplification in a dye laser amplifier is investigated theoretically and experimentally. A five-level rate equation approach is considered including rotational relaxation of the dye molecules. The effects of the pump pulse duration and of the parameters of the input pulse are discussed. The results are compared with experimental data for 0.5 ps pulses of a pulsed dye laser. Conversion efficiencies >10% are achieved for a single pass amplifier using Nd:YAG pump pulses of 2 ns while an effective fluorescence lifetime of 1.7±0.2 ns is determined for the gain medium rhodamine 6G. The triple pass amplifier stage of the laser system achieves an energy conversion of 4% with 40 J output pulses.     

单光子调制频谱用于量子点荧光寿命动力学的研究

本文开展了基于单光子调制频谱测量量子点荧光寿命动力学特性的研究.在脉冲激光激发下,对探测到的量子点单光子荧光信号进行频谱分析以获得荧光调制频谱,研究发现特征频谱信号幅值与荧光寿命之间存在确定的非线性对应关系.这种单光子调制频谱方法能有效消除背景噪声和单光子探测器暗计数的影响,用于分析量子点荧光寿命动力学特性时在准确度以及时间分辨率方面都较目前普遍采用的荧光衰减曲线寿命拟合方法呈现出明显优势:当涨落误差为5%时,寿命测量准确度提高了一个数量级;当涨落误差和偏离误差均为5%时,对动力学测量效率以及时间分辨率提高了四倍以上.因此单光子调制频谱可以作为获取量子点在短时间尺度内激发态动力学信息的一种有效技术手段.     

基于激光诱导叶绿素荧光寿命成像技术的植物荧光特性研究

针对植物荧光遥感探测中信号易受干扰的问题, 提出了一种用于评估植物生长状况及环境监测的荧光寿命成像技术. 采用凹透镜对355 nm波长的激光扩束, 再照射植物激发叶绿素荧光, 由增强型电荷耦合器件接收荧光信号. 采用时间分辨测量法, 连续用相同激光脉冲照射植物以激发相同的荧光信号, 同时不断改变激光脉冲触发探测器启动的延时时间, 从而能够得到完整的离散荧光信号分布图像. 对植物特定位置点产生的离散荧光信号进行拟合, 再运用一种改进型的迭代解卷积法可反演高精度的荧光寿命; 进而反演图像各点的荧光寿命以生成植物的荧光寿命分布图. 该方法所绘制的荧光寿命图比荧光强度图能更准确地反映植物内部的叶绿素含量, 并对活体植物叶绿素荧光寿命的物理特性进行了初步研究, 证明叶绿素荧光寿命与植物生理状态存在一定关联; 并且叶绿素荧光寿命与活体植物所处环境存在着复杂的关系. 未来将与生物物理学家们合作, 继续探寻叶绿素荧光寿命与植物生存环境的关系.     

A Streak Camera System for Time Resolved Fluorimetry

Presently, there are several techniques for measurement of fluorescence lifetimes of organic molecules. These techniques, reviewed by Ware,¹ can be divided into two basic groups, those based upon pulsed sources and those based on modulated sources and phase shift measurement. In the pulsed methods, repetitive, short pulse width, intense excitation pulses excite the fluorophor and the fluorescence decay is measured; the source temporal response must be deconvoluced from the fluorescence decay in order to evaluate the fluorescence signal and lifetime. Typical sources of excitation include nanosecond flashlamps and more recently nanosecond N₂-laser (with or without a dye laser) and mode-locked lasers with picosecond pulse widths^2-6. The modulated source phase shift methods,¹ involve sinusoidal excitation of the fluorophor and measurement of the phase shift between the modulated excitation source and the modulated flourescence. Because modulation frequencies are limited to approximately 20 MHz, fluorescence lifetimes are limited to ～.1 ns and above. In addition, in the phase shift methods, only “one point” lifetimes are obtained, i.e., the entire fluorescence decay curve is not obtained.     

脉冲激光二极管泵浦调Q激光器泵浦时间特性研究

从调Q激光器的速率方程出发,对脉冲激光二极管泵浦的调Q激光器在不同泵浦功率及不同透过率情况下的最佳泵浦时间进行了理论分析。计算结果表明,在透过率为20%,腔内损耗为0.05的条件下,1—3倍阈值泵浦功率时,最高效率对应的最佳泵浦时间为1—1.5倍Nd∶YAG荧光寿命;7倍阈值泵浦功率及以上时,最佳泵浦时间约为荧光寿命的一半或者更短。在脉冲泵浦能量相同时,采用较短的泵浦时间(即泵浦功率较高),调Q输出的能量转换效率较高。     

激光诱导植物荧光寿命校正技术及其特性分析

激光诱导植物荧光寿命测量法是在植物荧光光谱分析法基础上开发的一种评估植物生长状况及环境监测的新技术。根据植物叶绿素荧光信号的物理特性,利用信息仿真技术开发了一种叶绿素荧光寿命校正方法,可提高植物叶绿素荧光寿命的测量精度。利用激光诱导叶绿素荧光寿命测量系统分别测得叶绿素荧光及其背景信号,先用解卷积法叶绿素荧光信号中分离出荧光衰减函数,可获取荧光寿命估计值。再结合叶绿素荧光寿命校正技术就能反演得到高精度的植物荧光寿命。仿真与实验结果表明：该方法可实现高精度的植物荧光寿命实时监测;并对不同含量的叶绿素提取液进行了测试,构建了植物荧光寿命与叶绿素含量的对应关系模型。未来该技术可用于遥感监测海洋、湖泊、河流中藻类植物的生物含量。