表面等离极化激元的散射及波前调控

表面等离极化激元在片上信号传输、增强非线性/拉曼效应、生物/化学传感、超分辨成像等方面具有重要应用.在这些应用中,表面等离极化激元的近场传输及远场散射起着重要作用.然而,长期以来人们对相关物理效应缺乏简单有效的理论理解,这也限制了人们对表面等离极化激元的自由调控.本文首先简单回顾了表面等离极化激元的发展历史及现状,接着着重介绍了表面等离极化激元的近场传输效应和远场散射效应,包括其理论进展及其相关应用;最后还介绍了表面等离极化激元的近场波前调控的相关方法.基于这些进展,人们对表面等离极化激元的散射特性有了更为深刻的理解和更加强大的调控能力,这将对未来表面等离极化激元相关研究和应用带来启发.     

基于数字全息术的近场成像与应用

近场是指局域在物体表面附近亚波长范围内的空间区域。倏逝波存在于近场区域,可利用其与物质的相互作用特性对位于近场区域的某些介质样品进行高分辨率成像,及对样品物性变化进行高灵敏度测量,其中,基于全内反射和表面等离子体共振的近场成像与测量方法已在许多领域获得广泛应用。将数字全息术与这类近场测量方法相结合,可进一步有效解决自近场区域反射光波的相位分布的高精度全场动态测量问题。重点介绍基于全内反射数字全息术和表面等离子体共振全息显微术的近场成像方法与测量应用研究进展。     

单个等离激元纳米颗粒和纳米间隙结构与量子发光体的强耦合

在腔量子电动力学中,如果量子发光体与腔模式的耦合强度超过二者的平均损耗,就进入了强耦合区域,此时会形成部分光部分物质的新量子态—极化激元态.强耦合在室温玻色-爱因斯坦凝聚、极化激元激光、单光子非线性、量子信息等领域有重要的应用价值.基于单个金属纳米颗粒的结构可以支持局域表面等离激元共振,拥有极小的模式体积,非常有利于强耦合现象的发生.本文主要介绍了强耦合的理论背景、单个金属纳米颗粒和纳米间隙结构与量子发光体的强耦合、以及强耦合的动态调控,并展望了该领域的研究前景.     

金属亚波长结构的表面增强拉曼散射

灵敏度高、可重复性好的固态表面增强拉曼散射基板可作为生物医学、环境科学、化学化工、纳米科技等领域的生化感测器,具有十分重要的实际应用价值.传统的表面增强拉曼散射基于金属颗粒提供的局域表面等离谐振这一物理机制,但其组装不易且模式损耗大.本文基于周期性金属亚波长结构,构建增强拉曼散射信号的"热点",同时保证测量信号的可重复性.从表面光子能带结构出发,提出了区别于局域表面等离谐振的其他三种增强机制:表面等离子极化激元带边增强机制、间隙等离子极化激元增强机制以及二者相耦合增强机制.采用一定的工艺,提高金属表面平整度,抑制表面等离子极化激元的传播损耗,从而提高表面增强拉曼散射的增强因子.理论结合实验,且二者一致性好.研究结果有望将表面增强拉曼散射光谱技术进一步向实用化方向推进.     

光子角动量在环形金属纳米孔异常透射过程中的作用

在环形凹槽包围环形金属纳米孔的异常透射器件的研究中,环形凹槽可以将携带光子角动量的入射光转化为涡旋表面等离极化激元,这些涡旋表面等离极化激元传向几何中心并与直接照射在环形纳米孔上的光子发生干涉,当相互干涉的光子满足相位匹配条件时,环形纳米孔的透射率得到显著增强.本文利用理论分析和数值计算的方法研究了光子角动量和凹槽半径对环形纳米孔透射过程的影响.我们发现调节环形凹槽的半径和入射光携带的光子角动量可以调节光子在金膜上表面传输时的径向传播相位,进而影响了环形纳米孔附近的干涉电场强度,最终决定了环形纳米孔的透射率,进而可以通过调节凹槽的半径来调节携带不同光子角动量的光束在环形纳米孔的透射率.本文的研究结果对基于涡旋表面等离极化激元的异常透射器件的设计具有重要的指导意义.     

分子激发中的表面等离激元增强效应

金属纳米粒子的表面等离激元增强效应是纳米科学领域的一个研究热点.针对染料分子与金属纳米粒子的耦合系统,应用偶极-偶极近似计算分子与金属纳米粒子的库仑相互作用,并应用密度矩阵理论描述在不同极化方向的电场作用下的电荷输运过程,分析了分子与金属纳米粒子在不同相对位置下分子激发态的动力学过程,发现表面等离激元的增强效应与分子和金属钠米粒子的相对位置以及等离激元的耗散系数有密切关系,详细讨论了分子与金属纳米粒子间的耦合强度、外场的极化方向、等离激元的寿命及共振激发条件对分子激发态及表面等离激元增强的影响,分析了分子-金属纳米粒子耦合系统中表面等离激元增强效应的物理本质.     

基于表面等离激元光镊的新型纳米热源研究

针对纳米尺度热现象研究的需求,基于表面等离激元光镊对金纳米颗粒的动态操控能力,设计了一种实时、动态、可控的纳米热源。利用有限元法对光镊系统中金纳米颗粒的光热效应与表面等离激元电磁场强度的关系进行了模拟,阐明了由于表面等离激元和局域表面等离激元的耦合作用导致的电磁场能量聚集和增强,以及同时实现的金属纳米颗粒的光热效应;分析了在该光镊系统捕获金属颗粒过程中颗粒所产生的热效应,并由此得到了实时控制纳米热源热功率的方法。在理论研究的基础上设计实验并证实了该光镊系统中金纳米颗粒基于光热效应的加热能力。结合表面等离激元光镊系统对纳米热源的精确定位操控能力,该系统为纳米尺度热现象的研究提供了灵活而可靠的手段。     

基于倏逝波照明的空间移频超分辨成像技术研究

空间移频超分辨成像技术利用样品表面的微纳结构对照明倏逝波的散射,使其转换为传播波,并将倏逝波携带的高频空间信息转换成低频信息,可被远场的显微物镜所接收,实现超分辨成像.其极限分辨率由照明的倏逝波波长决定,但分辨率仅在倏逝波波矢方向上有提升.在现有的棱镜全反射倏逝波生成方案中,倏逝波的最短波长受棱镜折射率的限制,因此其最高分辨率也受限制;且生成的倏逝波波矢为单一方向,因此分辨率存在方向差异性.为解决上述问题,建立了完整的空间移频超分辨成像仿真模型,并提出了一种新型倏逝波生成方案,可利用微纳结构产生波长更短、具有全方向波矢的倏逝波.结果显示,新方案可产生波长更短的倏逝波,并消除成像分辨率的方向差异性,从而避免现有方案中的多方位成像和图像后处理.空间移频超分辨成像技术具有大视场、高分辨、结构简单、操作方便、无需逐点扫描、可与普通光学显微镜兼容等优点,改进后将具有更广阔的应用空间.     

基于表面等离激元谐振腔的窄谱增强传感器

表面等离激元是一种局域在金属和介质之间的电磁波,与金属表面自由电子的集体振荡有关,具有高度局域和近场增强的特性。为此,利用表面等离激元谐振腔对红外窄谱增强成像设备进行设计,单个纳米等离激元谐振腔由两片金属银层构成。模拟结果表明,该纳米等离激元谐振腔在红外波段起到窄谱吸收的作用,在纳米等离激元谐振腔中,吸收波段得到较大的电场增强,并且可以同时屏蔽不需要的波段。这种窄谱的CCD(Charge Coupled Device)有望应用在高分辨成像和日用红外CCD等领域,并且该设计展示出利用硅半导体CMOS(Complementary Metal Oxide Semiconductor)平台制作波长约为800 nm的近红外CCD的商业应用价值。     

具有金纳米小球覆盖的超导纳米线条的Ⅰ～Ⅴ特性

我们利用电磁场仿真软件CST分别对单个金纳米小球,单层纳米球和双层纳米球阵列在可见光波段的光吸收特性进行了仿真,所得结果与参考文献中实验数据一致,证明了方法的正确性.在此基础上对仿真结果进行了定性的分析,给出了影响纳米球等离激元谐振波长和吸收效率的因素.最后,我们将金纳米小球应用到超导单光子探测器中,测量了有金纳米颗粒和无金纳米颗粒时超导纳米线临界电流的变化,观察到金纳米颗粒表面等离激元共振引起的临界电流的大幅度变化,结合仿真,对实验测量结果给出了合理的解释.     

银纳米颗粒对纳米金刚石的拉曼及荧光增强特性研究

纳米金刚石因其优异的光学特性成为当今纳米科学研究中的一个热点.利用等离激元效应提高nitrogenvacancy(NV)色心的荧光和拉曼散射强度,进而可以提高这类传感器的灵敏度.本文主要将纳米金刚石与Ag纳米颗粒结合,利用金属纳米颗粒表面的等离子体共振效应,使NV色心的荧光和拉曼强度得到增强.同时研究了Ag纳米颗粒的质量浓度对拉曼与荧光光谱强度的影响,并进一步研究了相应的荧光辐射跃迁速率与量子效率,对荧光的增强机制进行了探究.     

表面增强光学力与光操纵研究进展

金属纳米结构在光激发下产生的表面等离激元,可导致亚波长光场局域、近场增强等效应,在表面增强光谱、超灵敏传感、微流控芯片、光学力等方面有重要的应用.对于光学力而言,首先,由于表面等离激元共振及其导致的电场增强对于入射波长、几何结构等具有较强的依赖性,而光学力又与电场分布密切相关,所以可利用光镊(会聚光束)来操纵或筛选金属纳米颗粒;其次,入射光激发金属纳米颗粒聚集体后,在间隙形成的较大的近场增强和梯度,也可看作一种"等离激元镊",用于操纵其他颗粒;最后,当入射光的偏振改变甚至为新型光束的情况下,光学操纵将具有更高的自由度.本文首先简要介绍了表面等离激元增强光学力的计算;之后围绕光镊作用于等离激元金属纳米颗粒,等离激元镊作用于其他颗粒,与偏振、新型光场或手性结构相关的等离激元光学力这三个方面,综述了近年来表面等离激元金属纳米颗粒光学力和光操纵的一些新进展;最后提出了表面增强光学力与光操纵的若干研究趋势.     

金属纳米颗粒等离激元共振增强非线性介质谐波的发展现状

随着纳米加工和制备技术的不断发展,金属纳米粒子的等离激元光学特性已得到了广泛的研究与应用。本文基于金属纳米颗粒等离激元共振特性,分析了金属纳米颗粒等离激元共振对介质谐波的增强机制,综述了该增强机制在近几年所取得的最新研究成果及其在生物成像领域的应用。金属纳米颗粒等离激元共振在增强介质非线性特性领域的发展趋势是从简单的金属纳米颗粒向复杂形状纳米颗粒和金属纳米颗粒组装体的发展,这些新型金属纳米颗粒在非线性光学、生物医学上的疾病诊断和治疗有良好的实际应用前景。     

表面等离子激元非线性表面增强拉曼散射效应

本文采用热蒸发法制备得到纳米Ag颗粒作为增强拉曼衬底, 利用入射光子与纳米颗粒表面价电子的相互作用机理, 激发出高能表面等离子激元, 其表面等离子形成的高能"热点"起到表面增强拉曼散射效果. 通过比较不同入射光强下的拉曼峰强, 指出纳米Ag颗粒的增强拉曼散射效果可以实现低探测光强下的高散射强度, 即纳米Ag颗粒的表面等离子激元具有非线性的表面增强拉曼散射效果, 可降低对样品的光、热损伤, 以利于拓展拉曼散射光谱的应用范围. 同时比较不同纳米Ag颗粒衬底的表面增强拉曼散射效果表明, 采用的热蒸发工艺具有较大的工艺域度, 具有较强的工艺兼容性.     

干涉型表面等离激元显微术成像的研究

运用Matlab系统地模拟了信号光相位与样品的厚度和折射率之间的对应关系,为干涉型表面等离激元显微术提供了理论依据,同时证明了基于相位探测的干涉型表面等离激元显微术相比基于强度探测的表面等离激元显微术具有更高的纵向分辨率,而且为生物化学方面的动态变换过程的实时监测提供了一种新方法.     

电子能量损失谱探测银纳米棒与介质层强耦合的数值模拟

表面等离激元与量子发射体间的强耦合现象通常通过散射、吸收以及荧光等远场光谱探测方法进行研究.利用高度聚焦的电子束,电子能量损失谱能够实现亚纳米尺度的局域探测,可以更加有效地研究强耦合现象.本文在理论上分别模拟了银纳米棒、介质材料以及介质层包裹银纳米棒复合结构的电子能量损失谱.得到了可以与实验结果比拟的银纳米棒表面等离激元的电子能量损失谱.在上述复合结构的电子能量损失谱中观察到了谱峰的拉比劈裂,探究了银纳米棒尺寸对拉比劈裂的影响.分别在红外、可见光波段讨论了介质层的元激发与银纳米棒偶极辐射及高阶非辐射表面等离激元模式间的强耦合现象,从损失谱的空间分布成像角度探讨了强耦合引起的杂化等离激子(plexciton)的形成.本研究对强耦合现象的进一步实验和理论研究具有指导意义.     

银纳米颗粒阵列的表面增强拉曼散射效应研究

利用具有高密度拉曼热点的金属纳米结构作为表面增强拉曼散射(SERS)基底,可以显著增强吸附分子的拉曼信号.本文通过阳极氧化铝模板辅助电化学法沉积制备了高密度银(Ag)纳米颗粒阵列;利用扫描电子显微镜和反射谱表征了样品的结构形貌和表面等离激元特性;用1, 4-苯二硫醇(1, 4-BDT)为拉曼探针分子,研究了Ag纳米颗粒阵列的SERS效应.通过优化沉积时间,制备出高SERS探测灵敏度的Ag纳米颗粒阵列,检测极限可达10~(-13)mol/L;时域有限差分法模拟结果证实了纳米颗粒间存在强的等离激元耦合作用,且发现纳米颗粒底端的局域场增强更大.研究结果表明Ag纳米颗粒阵列可作为高效的SERS基底.     

基于周期结构负反射的远场增强成像研究

远场高分辨率成像是近几年来声学和光学领域的研究焦点之一, 倏逝波无法在介质中传播成为将高分辨率成像带入远场的最大困难.本文提出了一种均匀排列的散射钢柱构成的超构散射体成像方式, 利用周期结构负反射现象将倏逝波信息转化为可传播波来增强成像.有限元数值模拟被用来研究和验证该方案的可行性, 结果显示波长3.4 mm的声波可以在20 cm外的远场获得大约0.6个波长的成像分辨能力. 通过减小散射体的晶格常数有希望达到更高分辨率成像.     

纳米Ag材料表面等离子体激元引起的表面增强拉曼散射光谱研究

用热蒸发的方法制备了纳米Ag材料,并用扫描电子显微镜对纳米粒子进行了形貌的表征,通过紫外—可见分光光度计得到Ag纳米粒子的透过谱,得到了Ag纳米粒子的表面等离子体共振的峰值位置.以罗丹明6G为探针分子测定Ag纳米粒子衬底的表面增强拉曼散射效应,通过拉曼散射光谱与透过谱研究了由表面等离子体激元的强极化场引起的表面增强拉曼散射效应,结合透过谱与拉曼增益因子提出了一种描述表面等离子体光学和电学特性的方法,并结合扫描电镜的结果给出了不同结构的纳米Ag材料对表面等离子体激元强度的影响. 关键词： 热蒸发 纳米Ag材料 表面等离子体 表面增强拉曼散射     

局域表面等离激元

局域表面等离激元使得贵金属纳米颗粒具有丰富的光学性质,其应用涵盖能源、生物医学、安全、信息、超材料等诸多领域。文章简要介绍局域表面等离激元的基本性质、贵金属纳米结构中的局域表面等离激元共振耦合以及具有局域表面等离激元特性的贵金属纳米结构的一些重要应用。