微机控制的CARS实验装置及三氯甲烷的CARS谱

用 ＡＰＰＬＢ ＩＩ微机实现了包括激光触发，波长调谐，相位匹配角计算和调整，探测波长自动跟踪以及数据采集和处理等过程的ＣＡＲＳ（相干反斯托克斯拉曼散射）实验目动化．给出了三氯甲烷的ＣＡＲＳ谱，证明了装置的可靠性．     

NO气体的空间交叉CARS

采用具有高空间分辨率的空间交叉BOX CARS相位匹配方法,完成了对NO气休室温下、Q支(v=0→v=1)振转CARS谱的测量,研究了它与NO气体压强及激光线宽的关系.从CARS基本理论出发,考虑到激光线宽及不同线型,计算出理论曲线,与实验谱线进行了比较,洛伦兹线型的理论模拟和实验结果符合较好.     

硅甲烷CARS光谱的研究

测量和分析了硅甲烷(SiH_4)v_1带和v_3带的CARS光谱,并采用偏振CARS技术,解除了v_1带的影响,获得了完全的v_3带的CARS谱.偏振测量和理论模拟计算给出了v_1带和v_3带Q支峰值间的频率位移及两者喇曼跃迁截面平方的比值.     

TDLAS与CARS共线测量发动机温度

发动机燃烧室设计以及计算流体动力学模型的建立和验证需要对燃烧室流场温度等参数进行精细化测量。本文提供了一种TDLAS与CARS技术共线的测温装置,解决了两种技术在联合测量时探测区域不一致的问题,同时使二者共用发射端与接收端,降低了系统的复杂性。利用建立的测量系统在超燃发动机试验台不同位置处开展了温度测量实验,结果表明发动机燃烧段的凹槽区域内(距流道下壁面30mm)煤油燃烧时期温度最高(约2400 K),而发动机燃烧段下沿(距流道下壁面10 mm)煤油燃烧时期温度上升不明显。     

燃烧流场线CARS测温技术研究

常规CARS采用凸透镜聚焦多束激光于空间一点,在满足相位匹配条件下产生携带该点温度信息的CARS信号。常规CARS一次只能测量一个空间点的温度,难以满足燃烧流场深入研究需要。为了提高CARS测量能力,使得CARS在一次测量中获得更多信息,提出了线CARS测量方法。线CARS测量方法在常规CARS基础上采用柱面凸透镜替换普通凸透镜,使得聚焦位置由焦点变为焦线。由于焦线上的点大部分满足相位匹配关系,因此可以同时获得多点CARS信号。后续光路同样采用柱面凸透镜替换普通凸透镜,通过光谱仪和ICCD相机将CARS信号传输至计算机,解析出聚焦线上CARS信号对应的温度信息,实现CARS测量能力由“点”到“线”的提升。基于平面火焰炉的燃烧实验结果表明：线CARS可以一次有效测量200个空间点的温度信息,空间测量长度约3.6 mm,空间分辨率约18 μm,测量结果相对不确定度优于7%,在保持测量精度的同时有效丰富了单次测量信息。     

LiNbO_3晶体的CARS谱和CSRS谱

我们采用半经典处理方法,讨论了Polariton引起的级联效应,得到了总的三阶非线性极化率的公式.在几个不同的波长,对LiNbO_3及BNN晶体作了非共线偏振配置时CARS谱和CSRS谱的测量.利用理论公式对LiNbO_3的实验结果进行拟合,从而求得了晶体的双光子吸收系数.     

用CARS技术测量氮气温度的初步研究

建立了测量气体温度的CARS(相干反斯托克斯喇曼光谱)装置,进行了氮气温度测量的初步研究.温度的确定采用将实测谱与计算谱对比的近似方法。     

CARS技术中泵浦激光光场相干特性的研究

本文从理论上指出，在分子振动能级的横向弛豫时间远小于激光相干时间的条件下，相干反斯托克斯喇曼散射（ＣＡＲＳ）信号能够反映出激光光场的相干特性，据此可直接了解其相干时间并推算出激光的线宽。实验记录了苯、甲苯的ＣＡＲＳ光信号与激光延时时间的关系，得出了激光的相干时间和线宽。     

固态色散介质中的共心CARS和CSRS

本文报道在一定的设计条件下得到的色散介质方解石晶体中的共心CARS和CSRS的实验。     

小尺寸样品CARS图像信号分布实验研究

通过设计实验与分析模型,研究相干反斯托克斯拉曼散射成像对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸的情况,分析相干反斯托克斯拉曼散射图像周围的depth的形成原因。分析过程首次引入轴向传输动态位移光线（此光线由相干体积元内轴心光线抽象出）对球形或柱形样品直径小于系统点扩展函数横向与轴向尺寸进行建模解析,对于所建模型定量分析结果表明,对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸样品折射率调制了有效作用深度。Gouy相移只是其表观现象,是一个伴随性特征,因为物理学中存在的另一个极端,当样品尺寸足够小且具有相当的折射率,Gouy相移的作用近似为0,此时,样品周围的depth主要与样品的折射率及系统相干层析体积元内有效作用长度有关,相干反斯托克斯拉曼散射参量信号,具有自身的波矢匹配条件,不仅有大小,有方向,而且还受到样品自身材料折射率的影响比较明显。也就是对于参量过程波矢匹配条件是因,Gouy相移是伴随性特征。自此,通过相干反斯托克斯拉曼散射间接说明所用的紧聚焦参量信号成像过程,正是因为波矢匹配条件的存在使二次信号继承了激发光的紧聚焦特性,而拥有了继承性的Gouy相移,结合实验结果采用物理学的极端假设表明,Gouy相移不是产生depth的主要原因,主要原因是样品及周围的环境的折射率与系统相干层析体积元内有效作用长度之间共同作用的结果。而实验结果与模型定量分析的结果相吻合,此实验帮我们找到了影响CARS图像样品周围depth的成因机制,对于其他小尺寸样品的参量成像结果的分析具有一定的借鉴意义。通过设计实验,结合定量模型分析,首次明确造成小尺寸样品CARS图像周围的depth的真正原因,此抽象模型的拓展性对纳观参量过程的分析具有得天独厚的优势。抽象出的主能量光线动态位移模型成功分析纳观成像结果表明,相干作用长度之内有效作用长度及其行进路径的过程论的主因分析方法是研究纳观作用机制的最佳方法。     

利用CARS方法研究超短脉冲激光的脉冲宽度

在理论上提出了利用两光束CARS/CSRS方法测量超短脉冲激光的三阶相关函数。实验上在几种样品中测量了CARS/CSRS的时间特性,得到了泵浦光脉冲,SCDL输出光脉冲以及受激喇曼散射光脉冲的宽度。     

基于CARS和K-S的马拉硫磷农药浓度吸收光谱预测模型研究

利用马拉硫磷在紫外/可见光波长范围内的不同浓度梯度的吸光度光谱数据,建立其快速有效的定量预测分析模型。在预测模型的建立过程中,参与建模的波长变量和校正集样本的优劣对定量分析模型的预测能力有着决定性作用。首先对实验样本是否存在异常样本进行检查,然后将200.08～750.04 nm波长范围的光谱数据采用不同预处理方法并建立PLS模型,进而将预处理结果最优(均值中心化)的光谱数据采用竞争性自适应重加权采样(CARS)算法和蒙特卡洛无消息变量消除法(MC-UVE)分别筛选出关键波长变量并建立相应的PLS预测模型,模型结果表明, CARS算法在关键变量筛选的性能上优于MC-UVE算法;再将CARS算法筛选出的18个波长变量(为原来变量数的1.137 8%)结合Kennard-Stone (K-S)算法和蒙特卡洛交叉验证(MCCV)分别优选出的44个建模样本(原来样本数的88%)建立CARS-K-S_s-PLS和CARS-CCV_s-PLS定量预测模型,R■分别为0.998 2和0.998 9, RMSEP分别为0.863 4和1.026 2, RPD分别为24.163 5和20.330 1, CARS-K-S_s-PLS模型略优于CARS-CCV_s-PLS模型。结果表明, CARS算法能够淘汰与样本浓度相关性较弱的变量,同时有效剔除无关光谱信息, K-S算法能帮助选择更优的建模样本集,马拉硫磷农药的紫外/可见光吸收光谱结合CARS算法和K-S算法所建立的CARS-K-S_s-PLS模型能够用来定量预测马拉硫磷农药浓度。研究工作为利用光谱技术快速检测有机磷农药浓度提供一定的理论依据和实验基础,在有机磷农药快速检测领域具有良好的应用前景。     

基于偏振探测的CARS非共振背景抑制与分离

为消除非共振背景干扰,提高相干反斯托克斯拉曼散射测量精度,研究了基于偏振探测的相干反斯托克斯拉曼散射非共振背景抑制与分离.首先,从理论上证明了相干反斯托克斯拉曼散射信号强度只取决于三阶非线性极化率共振部分,而与非共振部分无关,并且三阶极化率共振部分与非共振部分偏振方向不一致,为偏振相干反斯托克斯拉曼散射提供了理论支撑;然后,以平面火焰炉温度场为研究对象,设计了偏振相干反斯托克斯拉曼散射探测系统实施方案,并与热电偶、常规相干反斯托克斯拉曼散射两种方法在相同条件下开展了温度测量对比实验.实验结果表明:常规相干反斯托克斯拉曼散射方法的测量相对误差优于7%,测量相对不确定度优于7%;偏振相干反斯托克斯拉曼散射方法的测量相对误差优于4%,测量相对不确定度优于5%;相同工况条件下与常规相干反斯托克斯拉曼散射相比,偏振相干反斯托克斯拉曼散射最接近均值的拟合光谱更加平滑.偏振相干反斯托克斯拉曼散射具有更小的拟合误差,是一种更为有效的相干反斯托克斯拉曼散射诊断方法.     

混合溶液中CARS过程的非共振信号实验研究

相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性四波混频效应,但是通过探测共振信号不易进行物质成分的定量光谱分析。本文利用单频相干反斯托克斯拉曼散射光谱分析法,对不同体积比混合的乙醇溶液在远离双光子共振跃迁及其远离溶质与溶剂的特征拉曼共振态位置进行了光谱探测。通过对实验结果进行分析发现,在共振位置2 876 cm-1的信号强度随混合溶液中的乙醇的体积比增加而增加,呈二次方关系。而在远离共振态位置的非共振信号强度随混合溶液中乙醇的体积比增加而增加,且呈线性关系,进而说明了非共振信号强度随着分子数浓度N呈线性变化关系。因此,通过探测非共振信号强度与分子数浓度关系可以为混合物中特定成分的定量光谱分析提供一种研究途径。     

一种新的USED CARS相位匹配实现技术

相位匹配是相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)测温的关键技术之一,针对现有非稳腔空间增强探测(USED)相位匹配方式中存在的背景辐射大、光路调试不灵活以及斯托克斯光利用率低的不足,提出了一种新的USED CARS相位匹配实现方案：即设计一个与斯托克斯光斑大小相当、呈45°斜角的斜反镜,用于反射全部斯托克斯光,并以斜反镜代替传统USED CARS中的环反镜,让泵浦光从斜反镜后方射入,从而形成USED相位匹配方式。新的USED CARS相位匹配方案中：由于斜反镜面积相对于环反镜大为减小,使得因反射而进入光路的背景辐射大幅降低;斜反镜本身可作为光路调节元件,因而增加了光路调试灵活度;斯托克斯光被斜反镜全部反射用于产生CARS信号,提高了其利用效率。基于平面火焰炉稳态火焰开展的测温实验结果表明：新的USED CARS相位匹配方案不但克服了传统USED CARS中存在的不足,而且具有更小的标准差,是一种更为有效的相位匹配方法。     

甲烷-空气预混V形火焰的CARS实验研究

本文将相干反斯托克斯(CARS)理论光谱计算和实验光谱分析的方法应用于预混V形火焰燃烧的温度测量实验,利用N2的Q支CARS谱线,使用单脉冲宽带方法获得了预混V形火焰的CARS信号光谱强度特性,测量了V形火焰水平方向和竖直方向上的温度分布特征,从中得出了火焰锋面的厚度,分析了火焰锋面的皱褶与摆动对CARS信号的影响。同时测量了不同燃料系数下V形火焰燃烧产物的温度,得出了温度随燃料系数的变化趋势,为进一步研究预混 V形火焰的结构提供了依据。     

硅甲烷射频放电分解动力学的CARS光谱研究

应用相干反斯托克斯喇曼光谱(CARS)技术对硅甲烷(SiH_4)的射频放电分解进行在位诊断.基于硅甲烷v_1振动模CARS信号强度的变化,研究了SiH_4-H_2及SiH_4-N_2体系中射频功率及总气压对硅甲烷分解速率的影响.此外,还用CARS方法检测硅甲烷分解的中间产物,得到信噪比较好的光谱,并试作了初步归属.     

线性探测低浓度物质的高灵敏时间分辨CARS方法

对时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(T-CARS)方法详细地进行理论分析, 搭建了时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射实验系统,从理论和实验上验证了T-CARS信号的强度与溶液浓度的关系。以无水乙醇和蒸馏水的混合溶液作为样品,测得在波数为2 927 cm-1 (C—H)处的信号强度随溶液浓度的变化关系。结果表明, 当溶液浓度大于35%时,T-CARS信号强度与溶液浓度成平方关系;而当溶液浓度小于20%时, T-CARS信号强度与溶液浓度成线性关系, 实验结果与理论分析相吻合。该结论纠正了以前人类对CARS过程的错误认识,有助于人类对CARS过程的进一步了解和应用。而在低浓度时的线性关系表明时间分辨CARS可对低浓度样品尤其是生物样品进行分子识别和线性定量探测,这对分析生物样品和其它低浓度物质具有重要的应用价值。     

火焰中N_2分子CARS谱及温度测量

本文实现了对乙炔/空气火焰中N_2分子CARS谱的测量,同时也进行了N_2分子CARS谱的理论计算,通过实验测量与理论计算比较,确定了火焰的温度.其结果与我们用OH基荧光方法测量的结果基本符合.