混合溶液中CARS过程的非共振信号实验研究

相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性四波混频效应,但是通过探测共振信号不易进行物质成分的定量光谱分析。本文利用单频相干反斯托克斯拉曼散射光谱分析法,对不同体积比混合的乙醇溶液在远离双光子共振跃迁及其远离溶质与溶剂的特征拉曼共振态位置进行了光谱探测。通过对实验结果进行分析发现,在共振位置2 876cm-1的信号强度随混合溶液中的乙醇的体积比增加而增加,呈二次方关系。而在远离共振态位置的非共振信号强度随混合溶液中乙醇的体积比增加而增加,且呈线性关系,进而说明了非共振信号强度随着分子数浓度N呈线性变化关系。因此,通过探测非共振信号强度与分子数浓度关系可以为混合物中特定成分的定量光谱分析提供一种研究途径。     

线性探测低浓度物质的高灵敏时间分辨CARS方法

对时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(T-CARS)方法详细地进行理论分析,搭建了时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射实验系统,从理论和实验上验证了T-CARS信号的强度与溶液浓度的关系。以无水乙醇和蒸馏水的混合溶液作为样品,测得在波数为2 927cm-1(C—H)处的信号强度随溶液浓度的变化关系。结果表明,当溶液浓度大于35%时,T-CARS信号强度与溶液浓度成平方关系;而当溶液浓度小于20%时,T-CARS信号强度与溶液浓度成线性关系,实验结果与理论分析相吻合。该结论纠正了以前人类对CARS过程的错误认识,有助于人类对CARS过程的进一步了解和应用。而在低浓度时的线性关系表明时间分辨CARS可对低浓度样品尤其是生物样品进行分子识别和线性定量探测,这对分析生物样品和其它低浓度物质具有重要的应用价值。