Y掺杂WS2二维材料的第一性原理研究

WS₂由于其优异的物理和光电性质引起了广泛关注。本研究基于第一性原理计算方法,探索了本征单层WS₂及不同浓度W原子替位钇(Y)掺杂WS₂的电子结构和光学特性。结果表明本征单层WS₂为带隙1.814 eV的直接带隙半导体。进行4%浓度(原子数分数)的Y原子掺杂后,带隙减小为1.508 eV,依旧保持着直接带隙的特性,随着Y掺杂浓度的不断增大,掺杂WS₂带隙进一步减小,当浓度达到25%时,能带结构转变为0.658 eV的间接带隙,WS₂表现出磁性。适量浓度的掺杂可以提高材料的导电性能,且掺杂浓度增大时,体系依旧保持着透明性并且在红外光和可见光区对光子的吸收能力、材料的介电性能都有着显著提高。本文为WS₂二维材料相关光电器件的研究提供了理论依据。     

空位缺陷对单层2H-MoTe2光电效应的第一性原理研究

MoTe₂由于其类石墨烯的堆叠方式和丰富的相结构而引起科研人员的广泛研究,特别是合适的禁带宽度使其在光电器件领域有着光明的应用前景。基于非平衡格林函数-密度泛函理论,通过第一性原理计算方法,研究了不同原子空位缺陷对单层2H-MoTe₂光电效应的影响。结果表明:不同空位缺陷下2H-MoTe₂器件的光电流函数与唯象理论相符合。光子能量在1.0~2.8 eV时,2Te空位缺陷对单层2H-MoTe₂的光电流有显著提升,特别是在光子能量2.6 eV时获得所有器件的最大光电流。利用能带结构发现不同原子空位缺陷都导致单层2H-MoTe₂的价带向高能级处偏移,而导带向低能级处偏移,减小了带隙,在线性偏振光的照射下有利于电子从价带跃迁到导带形成光电流。同时发现1Te空位缺陷和Mo空位缺陷的单层2H-MoTe₂在远离费米能级处具有相似的能带结构,从而导致在光子能量大于1.6 eV时,1Te空位和Mo空位器件的光电流随光子能量的变化拥有相同的变化趋势。这些计算结果可以用于指导MoTe₂光电器件的设计。     

单层2H-MoTe2光电效应的理论研究

材料的禁带宽度是影响光电探测器探测范围的重要因素。单层2H-MoTe₂因具有合适的禁带宽度引起了科研人员广泛的研究兴趣。本文基于非平衡态格林函数-密度泛函理论,采用第一性原理方法,研究了单层2H-MoTe₂的光电效应。结果表明:在线性偏振光照射下,MoTe₂产生的光电流函数与唯象理论相吻合;在光子能量范围1.6~1.8 eV (690~770 nm),对应于红光,能产生较大的光电流。利用能带结构和态密度分析了产生较大光电流的原因主要来自第一布里渊区S点的电子受激跃迁。同时发现在锯齿型方向偏压为0.8 V时,光电流达到峰值;然而在扶手椅型方向偏压为0.4 V时,光电流就达到峰值。这些计算结果可用于指导基于MoTe₂光电探测器的设计,尤其是红外光电探测器的设计。     

Sc、Ce掺杂CrSi2的电子结构与光学性质的第一性原理

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法对Sc、Ce单掺和共掺后CrSi₂的几何结构、电子结构、复介电函数、吸收系数和光电导率进行了计算。结果表明:Sc、Ce掺杂CrSi₂的晶格常数增大,带隙变小。本征CrSi₂的带隙为0.386 eV,Sc、Ce单掺及共掺CrSi₂的禁带宽度分别减小至0.245 eV、0.232 eV、0.198 eV,费米能级均向低能区移动进入价带。由于Sc的3d态电子和Ce的4f态电子的影响,Sc、Ce掺杂的CrSi₂在导带下方出现了杂质能级。掺杂后的CrSi₂介电函数虚部第一介电峰峰值增加且向低能方向移动,说明Sc、Ce掺杂使得CrSi₂在低能区的光跃迁强度增强,Sc-Ce共掺时更明显。Sc、Ce掺杂的CrSi₂吸收边在低能方向发生红移,在能量大于21.6 eV特别是在位于31.3 eV的较高能量附近,本征CrSi₂几乎不吸收光子,Sc单掺和Sc-Ce共掺CrSi₂吸收光子的能力有所增强,并在E=31.3 eV附近形成了第二吸收峰。说明掺杂Sc、Ce改善了CrSi₂对红外和较高能区光子的吸收。在小于3.91 eV的低能区掺杂后的CrSi₂光电导率增加。在20.01 eV<E<34.21 eV时,本征CrSi₂光电导率为零,但Sc、Ce掺杂后的体系不为零,掺杂拓宽了CrSi₂的光响应范围。研究结果为CrSi₂基光电器件的应用与设计提供了理论依据。     

基于第一性原理的单层WS2热输运特性研究

二维WS₂是一种层状过渡金属硫化物，因其具有特殊的层状结构、可调带隙及稳定的物理化学性质而备受关注。结合玻尔兹曼输运方程(BTE)和密度泛函理论(DFT),利用第一性原理研究了单层WS₂声子的输运特性，分析了声子的谐性效应和非谐性效应对WS₂晶格热导率的影响机理，计算了其声子的临界平均自由程，提出通过调整阻断频率的方法来调控WS₂的晶格热导率。研究结果表明：单层WS₂在300 K时的本征晶格热导率为149.12 W/(m·K),且随温度的升高而降低；从各声子支对总热导率的贡献来看，声学声子支起主要作用，特别是纵向声学(longitudinal acoustic, LA)声子支对单层WS₂热导率的贡献百分比最大(44.28%);单层WS₂声学声子支和光学声子支之间的较大带隙(声光学声子支之间无散射)导致其具有较高的晶格热导率。本文研究可为基于单层WS₂纳米电子器件的设计和改进提供借鉴和理论指导。     

Nd掺杂Mg2Si电子结构和光学性质的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,探究了未掺杂Mg₂Si以及Nd掺杂Mg₂Si的能带结构、态密度和光学性质。计算结果表明: Nd掺杂Mg₂Si后,Mg₂Si禁带宽度从0.290 eV降低到0 eV,导电性能提升;未掺杂的Mg₂Si,当光子能量大于0.9 eV时,才开始慢慢具备吸收能力,掺杂Nd之后的Mg₂Si对能量为0.2 eV的光子就开始吸收,大大改善了Mg₂Si对红外光电子的吸收。掺杂后的光吸收系数和反射率都变小,表明掺杂后的Mg₂Si对光的穿透率增大。计算结果为Mg₂Si材料在光电器件方面的应用提供了理论依据。     

Co元素掺杂CrSi2的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,对Co掺杂CrSi₂的几何结构、电子结构和光学性质进行了计算与分析.结果表明,掺杂后的CrSi₂晶格常数无明显变化,禁带宽度增大.由于Co元素3d电子的影响,在费米能级附近出现了杂质能级.掺杂后的CrSi₂复介电函数虚部在低能方向发生红移,在小于1.20 eV,大于2.41 eV的能量范围内光跃迁强度增强.吸收系数的主峰向高能方向移动,峰值增大,在小于1.38 eV,大于3.30 eV的能量范围改善了CrSi₂对红外光子的吸收.光电导率的主峰向高能方向移动,在小于1.16 eV,大于2.36 eV的能量范围内光电导率增强,说明掺杂Co元素后改善了CrSi₂特别是红外光区的光电性质,计算结果为CrSi₂光电器件的研究制造提供了理论依据.     

N和As掺杂二维GeC光电性质的第一性原理研究

本文基于密度泛函理论第一性原理,系统研究了单层GeC,N掺杂、As掺杂及N-As共掺杂GeC体系的稳定性、电子结构及光学性质等。结果表明,单层GeC是一种禁带宽度为2.10 eV的直接带隙半导体。与单层GeC相比,掺杂后体系的禁带宽度和功函数均减小,表明体系的电子跃迁所需的能量相对较少。并且,掺杂后体系的光吸收系数均有所提高,同时吸收带边也发生了红移,有效拓宽了体系对光的响应范围,提高了体系对光子的吸收能力。此外,As掺杂GeC体系不仅在费米能级附近出现了杂质能级,而且在低能区的吸收系数、静介电函数及消光系数等光学性质最优。本研究可为GeC光电相关实验制备提供理论基础。     

C、N、F掺杂对VO2电子结构影响的研究

二氧化钒(VO₂)是一种热至变色材料,在临界温度340 K有金属-半导体相变.第一性原理计算结果发现:C、N、F元素以1.56;、3.13;、4.69;的原子浓度掺杂M1相VO₂的带隙Eg1降低到0.349～0.612 eV,其中氮元素以4.69;的浓度掺杂VO₂的带隙Eg1最小(0.349 eV).在C、N、F掺杂M1相VO₂体系中,3.13;的N掺杂可以有效降低相变温度,并且对可见光透过率影响不大,所以3.13;的N原子掺杂VO₂可以在实际中应用.     

P和As掺杂Mn4Si7第一性原理计算

采用第一性原理计算方法,对本征Mn₄Si₇以及P和As掺杂的Mn₄Si₇的电子结构和光学性质进行计算解析。计算结果表明本征Mn₄Si₇是带隙值为0.810 eV的间接带隙半导体材料,P掺杂Mn₄Si₇的带隙值增大为0.839 eV,As掺杂Mn₄Si₇的带隙值减小为0.752 eV。掺杂使得Mn₄Si₇的能带结构和态密度向低能方向移动,同时使得介电函数的实数部分在低能区明显增大,虚数部分几乎全部区域增加且8 eV以后趋向于零。此外掺杂还增加了高能区的消光系数、吸收系数、反射系数以及光电导率,明显改善了Mn₄Si₇的光学性质。     

双轴应变对g-ZnO/WS2异质结电子结构及光学性质影响的第一性原理计算

单层g-ZnO由于吸收光谱宽而受到研究者关注,但载流子复合是单层g-ZnO作为光催化剂无法避免的问题,如何降低电子空穴对复合率,提高单层g-ZnO对可见光利用率成为值得研究的问题,搭建异质结并对其进行双轴应变是一种可行的办法。本文采用第一性原理方法,研究双轴应变对g-ZnO/WS₂异质结电子结构及光学性质的调控规律。结果表明:g-ZnO/WS₂异质结禁带宽度为1.646 eV,由于异质结体系内部产生内置电场,降低了其光生载流子的复合率,同时异质结光吸收带边拓展至可见光区域。对异质结实施应变后,除压缩应变(-2.5%)体系外,其余应变体系吸收带边均出现红移现象,并且红移程度和对电荷的束缚能力均随着应变的增加而增强。相比于未实施应变的体系,应变体系对光生电子载流子的阻碍作用更强,其光催化能力得到更大提高。以上结果说明搭建g-ZnO/WS₂异质结并对其进行双轴应变对异质结的电子结构及光学性质具有显著的调控作用,使其在窄禁带及红外、可见光半导体器件和光催化材料等领域具有应用价值。     

Fe掺杂α-Bi2O3光电性质的第一性原理研究

采用第一性原理杂化泛函HSE06方法对Fe掺杂α-Bi₂O₃的电子结构和光学性质进行了计算研究。结果表明,Fe掺杂α-Bi₂O₃体系有较小的结构变形,本征α-Bi₂O₃的禁带宽度为2.69 eV,Fe掺杂使α-Bi₂O₃的禁带宽度减小(约为2.34 eV)。对其光学性质研究得出Fe掺杂扩展了α-Bi₂O₃对可见光的吸收范围,即发生了红移,从而为Fe掺杂α-Bi₂O₃在光催化领域中的应用提供了理论依据。     

一步CVD法制备WS2-MoS2垂直异质结及其表征

本文主要研究了WS₂-MoS₂垂直异质结的制备及其光电性能。以氧化钼(MoO₃)、氧化钨(WO₃)、硫粉(S)作为反应物,采用改良的一步化学气相沉积法(CVD)实现高质量的WS₂-MoS₂垂直异质结的制备。使用拉曼光谱仪(Raman)、光致发光光谱仪(PL)、光学显微镜(OM)、原子力显微镜(AFM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等设备,对异质结的形貌、元素组成等进行了表征。最后制备了基于WS₂-MoS₂异质结的光电探测器,测量了包括输出特性曲线、转移特性曲线、光电流曲线等光电特性。经测试,WS₂-MoS₂异质结光电探测器在532 nm激光模式下展现了良好的光响应特性,使其能应用于高效率的光电子器件的制备,在微电子学领域具有广阔的应用前景。