固体酸SO^2—4／Ti—La—O的制备及催化酯化活性的研究

研制了稀土复合固体酸ＳＯ＾２－４／Ｔｉ－Ｌａ－Ｏ以均苯四甲酸二酐和２－乙基己醇的酯化为模型以应，研究催化剂制备条件与催化剂的表面结构对催化活性的影响。ＸＲＤ表明ＳＯ＾２－４／Ｔｉ－Ｌａ－Ｏ在４００℃～４５０℃焙烧呈非晶态，Ｘ光电子能谱解析中可知原子所处的状态已不完全和单组份氧化表面相同，金属原子极化程度增加了，氧化物表面的硫为高价氧化态Ｓ＾＋６，ＦＴ－ＩＲ表面ＳＯ＾２－４以螯合状双配位方式吸附在金     

CrOx在ZrO2上的分散状态及其CO还原NO性能的研究

利用ＸＲＤ和ＢＥＴ等物理技术研究了ＣｒＯｘ对ＺｒＯ２的抗烧结性能及Ｃｒ的分散状态ｒＯｘ是良好的ＺｒＯ２抗烧结剂,会抑制ＺｒＯ２晶型从无定形→四方→单斜的相变过程;ＣｒＯｘ与ＺｒＯ２之间的强相互作用还有利用于ＣｒＯｘ在ＺｒＯ２表面的分散,ＺｒＯ２表面的分散,ＮＯ的ＴＰＤ－ＭＳ实验表明,ＮＯ在ＣｒＯｘ／ＺｒＯ２表面存在两种与ＺｒＯ２作用强弱不同的吸附态,在程序升温脱附过程中发生了ＮＯ的离解反应。ＮＯ＋     

气固界面氧化学吸附物种的动态研究

用自编的傅里叶变换红外（ＦＴ－ＩＲ）动态谱批处理程序，在２０－６５０℃对Ｂｅ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｓｍ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｖ，Ｎｂ，ｃＲ，Ｍｏ，Ｗ，ＭＮ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ和Ｓｎ等一系列金属氧化物上的氧化学吸附物种进行了原位动态三维谱学研究，就所观测到的超氧（Ｏ＾－２）和过氧（Ｏ＾２－２）物种随温度的变化情况以及甲烷氧化偶联催化反应中的活性氧物种进行了讨论。     

PdO引入对CuO／γ—Al2O3催化剂结构与性能的影响

运用ＰＴＲ,ＳＥＭ,ＸＲＤ阶梯扫描及ＣＯ和ＣＨ４氧化活性测定表征技术研究了ＣｕＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂及负载ＰｄＯ对催化剂性能的影响。结果表明,ＣｕＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂上引入不同含量的ＰｄＯ,使ＴＰＲ还原峰温欠下降。对载体上ＣｕＯ平均晶粒大小的测定表明随ＰｄＯ含量的增加,ＣｕＯ平均晶粒逐渐减小;ＳＥＭ对ＰｄＯ－ＣｕＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂上Ｃｕ元素分布的面扫描测定亦证实了随ＰｄＯ含量的增加,催     

银溶胶催化的对苯二胺及其衍生物的氧化和表面增强Raman散射研究

本文研究了对苯二胺及其衍生物，ＣＤ－２，ＣＤ－３，ＣＤ－４，和ＴＭＰＰＤ的还原型和化型在小金属银颗粒表面的作用。它们的还原型吸附在小银簇表面不能产生表面增强Ｒａｍａｎ散射（ＳＥＲＳ）效应，但它们的氧化型吸附在小金属银颗粒表面，给出稳定的ＳＥＲＳ谱图。文中重点讨论了ＣＤ－２的情况。实验表明，ＣＤ－２的半氧化产物（半醌自由基）通过离域键与小银簇进行作用。本文也讨论了小银簇在催化反应过程中的生长。     

Cu,Me—ZSM—5分子筛中共交换双阳离子的作用

研究了双阳离子共交换Ｃｕ，Ｍｅ－ＺＳＭ－５分子筛里第二种金属离子对ＮＯ催化分解的影响，并用ＸＲＤ、ＥＸＡＦＳ、和Ｏ２－ＴＰＤ－ＭＳ多种手段催化剂加以表征。分子筛中铜化学环境因为共交换阳离子的存在发生了明显变化，并对应于分子筛氧脱附性能的变化，这种变化因不同的阳离子而异：Ｍｇ＾２＋，Ｃｏ＾２＋等增强铜催化分解ＮＯ活性的共存阳离子使铜氧配位数增加，配位距离变大，从而使氧的脱附能力大幅度增强，而Ｋ＾＋Ｔ     

铜铬氧化物催化剂的结构与性能研究

用ＥＰＲ，ＸＲＤ，ＳＥＭ，ＸＰＳ，ＴＰＲ，ＤＳＣ等手段综合考察了铜铬氧化物催化剂结构与性能的联系，研究表明，油脂常压加氩时铜铬氧化物催化剂的活性组份是一种ＣｕＯ和ＣｕＣｒ２Ｏ４的紧密结合物，其中Ｃｕ，Ｃｒ分别以Ｃｕ＾２＋，Ｃｒ＾３＋形式存在，氢化反应后Ｃｕ＾２＋形式存在。氢化反应后Ｃｕ＾２＋被还原成Ｃｕ＾０，而Ｃｒ＾３＋不变，研究还表明，当焙烧气氛中氧较充分时会使催化剂中一部分Ｃｒ＾３＋氧化成Ｃｒ     

CoCr2O4在催化氢四氢萘的可控气氛下化学吸附氧的EPR研究

钴铬氧化物ＣｏＣｒ２Ｏ４对四氢萘催化氧化的比活性和得到萘满酮的选择性均高于单组分氧化物ＣｏＯ和 Ｃｒ２Ｏ３的。用ＥＰＲ方法对三个催化剂样品表面吸附氧及其在可控气氛下与四氢萘的作用进行了研究。     

乙烯渣油沥青基活性炭纤维和粘胶基活性炭纤维的表面性质与脱硫活性

研究了在Ｏ２和Ｈ２Ｏ存在下,乙烯渣油肝基活性炭纤维（ＥＴＰ ＡＣＦ）和粘胶基活性炭纤维（Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ＡＣＦ）的脱硫活性,结果表明,在比表面积相近的情况下,ＥＴＰ ＡＣＦ的脱硫活性明显低于Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ＡＣＦ,官可归因于后者具有较强的吸附和催化氧化ＳＯ２能力及较大的吸水量,尤其是具有较强的催化氧化Ｓ２的能力,这些能力又珉春表面含有含氮官能团以及某些含氧官能团有关,因此ＡＣＦ的表面官能团     

SnO2超微粒薄膜的界面电子转移研究

用ＰＥＣＶＤ方法制备了ＳｎＯ２超微粒薄膜,此薄膜表面吸附很多氧,而且人对醇敏感,测量不同醇（甲醇、乙醇、正丙醇、乙二醇）的敏感性质和对薄膜者红外光谱测量,发现薄膜表面化学吸附Ｏ２＾２－、Ｏ２＾－、Ｏ＾－成为敏感活性中心是电子转移的桥梁。建立了电子转移的模型：表面Ｏ２＾－主要夺取醇中的质子,Ｏ＾－主要与醇中β－Ｃ上的Ｈ（与α－ＣＯＨ反式共平面）作用。醇的最终产物是醛类。解释了ＳｎＯ２超微粒薄膜作为传     

非晶态Fe0.5Al0.5PO4表面上激光促进甲烷直接氧化合成甲醇的研究

用溶胶－凝胶法合成了非晶态Ｆｅ０．５Ａｌ０．５ＰＯ４。用ＸＲＤ和ＴＰＲ表征了其结构和晶格氧的活性;用ＩＲ和ＴＰＤ表征了ＣＨ４在其表面上的吸附行为;用ＬＳＳＲ方法考察了ＣＨ４直接氧化合成ＣＨ３ＯＨ的反应规律。结果表明,Ｆｅ０．５Ａｌ０．５ＰＯ４具有非晶态的结构,ＦｅＰＯ４和ＡｌＰＯ４的微区被均匀地相互隔离,导致固体本身不具有长程有序性。非晶态的Ｆｅ０．５Ａｌ０．５ＰＯ４与晶态的Ｆｅ０．５Ａｌ０．５Ｐ     

Ba,Sr,Ca在Co／γ—Al2O3催化剂上CO氧化的作用机制（II）

用硝酸盐水溶液等量共浸法制备了分别在７５０℃和９００℃焙烧的系列催化剂Ｃｏ－Ｍ／γ－Ａｌ２Ｏ３（Ｍ＝Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｃｏ３Ｏ４／Ａｌ２Ｏ３＝８ｗｔ％，Ｍ／Ｃｏ＝１５ｍｏｌ％）测定了ＣＯ氧化转化率，用ＢＥＴ表面，ＸＲＤ，ＸＰＳ，ＤＴＡ和ＴＰＲ等手段研究了助剂Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ的作用，结果表明，加入助剂后，ＣＯ完全转化温度下降了２０～６０℃左右，助剂的作用顺序为Ｃａ＞Ｓｒ＞Ｂａ，实验表明，７５０℃和９     

磷酸一步酯化合成TOP复合沸石催化剂的IR和XPS表征

报道了催化剂ＳｎＯ２－ＨＬ的制备及其ＩＲ和ＸＰＳ表征结果，此种复合沸石催化剂用于磷酸与辛醇一步直接合成磷酸三辛酯（ＴＯＰ）获得了满意结果，ＩＲ表征发现，随着催化剂中Ｓｎ（Ⅳ）含量增多，其表面Ｌ酸和Ｂ酸浓度之比Ｃ＾Ｌ／Ｃ＾Ｂ相应增高，ＴＯＰ收率可由３４％升至８８％，这项结构揭示，Ｌ酸中心在反应中起重要作用，对其催化作用的机制作了讨论，使用上述催化剂的ＸＰＳ表征和分析证实，锡在反应前后均以Ｓｎ（Ⅳ）价     

负载型铁催化剂上费托合成的反应机理

用瞬时应答技术对费托合成的初始态动力学行为进行跟踪，研究了Ｆｅ／γ－Ａｌ２Ｏ３，Ｆｅ－Ｃｏ／γ－ＡＬ２Ｏ３和Ｆｅ－Ｃｏ－Ｋ２Ｏ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂上ＣＯ氢化生成轻的催化性能和Ｃ２烃的生成机理。结果表明，在Ｆｅ－Ｃｏ－Ｋ２Ｏ／γ－Ａ２Ｏ３上ＣＯ解离吸附形成的表面碳是合成烃反应的活性中心，表面碳的逐步氢化，生成亚甲基物种而亚甲基物种的聚合促成了烃键的增长。     

冲击波对结晶MgO晶体结构,表面性质和催化剂性能的影响

用ＸＲＤ，ＥＳＲ和ＴＰＤ等技术研究冲击波处理的结晶ＭｇＯ后发现，ＭｇＯ的晶格发生畸变，微应力值ε１／２Ｄ显著增大，有大量缺陷产生并形成Ｆ心，晶体的平均晶粒减小，且表现出各向异性，从而引起了催化剂表面碱中心强度增大，数目变化，在对乙烷氧化脱氢反应中表现出较高的活性和对乙烯的选择性，初步讨论了可能的结构模型和催化机理。     

光催化剂SO2- 4/TiO2和TiO2 的光谱行为比较

用ＩＲ、Ｒａｍａｎ和ＤＲＳ光谱研究了ＳＯ＾２－４／ＴｉＯ２光催化剂和ＴｉＯ２光催化剂的光谱行为差别。结果表明,ＴｉＯ２光催化剂的表面只有Ｌ酸中心,而ＳＯ＾２－４／ＴｉＯ２光催化剂表面既有Ｌ酸中心也有Ｂ酸中心。ＴｉＯ２的硫酸化有效地抑制了晶相转变和晶粒度的增加。与ＴｉＯ２相比,ＳＯ＾２－４／ＴｉＯ２光催化剂的锐钛矿相含量较多、晶粒较小、光谱吸收边蓝移,从而增大了光吸收阈值,增强了光生空穴和电子的氧化     

SnO2-TiO2复合颗粒的形态结构及其光催化活性

在气溶胶反应器中，利用ＴｉＣｌ４高温氧化反应制备超细ＴｉＯ２，采用均匀沉淀法在ＴｉＯ２表面沉积ＳｎＯ２制备ＳｎＯ２－ＴｉＯ２复合颗粒，应用ＴＥＭ、ＥＥＤＳ、ＳＲＤ、ＢＥＴ比表面积测试等手段对粒子进行表征。以活性艳红Ｘ－３Ｂ复合颗粒，应用ＴＥＭ、ＥＤＳ、ＸＲＤ、ＢＥＴ比表面积测试等手段对粒子进行表征。以活性艳红Ｘ－３Ｂ溶液为处理对象考察复合颗粒的光催化活性。结果表明ＳｎＯ２－ＴｉＯ２复合颗粒的光催化     

氮氧化合物在铜,银,镍,钯,铂面的吸附,脱附理论研究

采用ＡＳＥＤ－ＭＯ量子化学方法对氮（Ｎ２）和氮氧化合物（ＮＯｘ）在Ｃｕ,Ａｇ,Ｎｉ,Ｐｄ,Ｐｔ５种金属（１１１）面上的吸附态进行了系列研究,计算结果表明：在汽车尾气净化的催化处理过程中,当用铜,银,镍,钯,铂等金属作催化剂将ＮＯｘ转化为Ｎ２时,以金属Ｐｔ为最好。用铂作催化剂将ＮＯ还原成Ｎ２时,可得如下反应机理：ＮＯ分子首先吸附在Ｐｔ表面,然后吸附分子ＮＯ的Ｎ－Ｏ键中Ｏ原子。     

清洁及氧修饰Cu（100）表面上水煤气变换反应的能量学

分别以清洁及氧修饰Ｃｕ（１００）表面作为金属态铜和部分氧化态铜的表面模拟，用键级守恒Ｍｏｒｓｅ势法研究了两种表面上水煤气变换（ＷＧＳ）反应的能量学。计算结果表明：清洁Ｃｕ（１００）表面上，ＷＧＳ反应有可能同时按表面氧化还原和甲酸根两种机理进行；表面氧化还原机理中，ＣＯｓ主要由ＯＨｓ（而不是Ｏｓ）氧化为ＣＯ２ｓ。与清洁铜表面相比，Ｃｕ（１００）ｐ（２×２）Ｏ表面上ＷＧＳ反应中活化能最大的基元步骤Ｈ２     

ZrO2对提高CuO／γ—Al2O3催化剂热稳定性的作用

运用ＸＲＤ，ＢＥＴ比表面积，Ｃｕ活性表面积和ＣＯ氧化活性测定，研究了ＺｒＯ２对提高ＣｕＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂热稳定性的作用，研究结果表明，ＣｕＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂加剂一定量的助剂ＺｒＯ３在９５０℃高温焙烧下，除了能提高ＣＯ转化率外，还能延缓载体γ－Ａｌ２Ｏ３的α相变，保持较高的比表面积，同时能抑制活性组分的聚结，保持较大的Ｃｕ活性表面积，从而提高了ＣｕＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂，热稳定性ＺｒＯ