中高层OH自由基在紫外波段的临边散射辐射正演模拟与敏感性分析（英文）

OH自由基是中高层大气中重要的氧化剂,决定着臭氧以及其他温室气体的浓度变化,甚至气候变化。为了实现中高层大气OH自由基的精细探测与精确反演,需要构造正演模型,模拟得到仪器接收到的大气中的A2Σ+-X2Π(0,0)309nm波段的太阳共振荧光发射信号。本文基于分子光谱能级跃迁理论计算得到OH(0,0)振动能级上的荧光发射率因子g,结合辐射传输模型SCIATRAN模拟出的太阳辐照度和观测视线路径上的OH柱量,模拟出OH荧光发射光谱,叠加上大气背景光谱并卷积仪器函数,最终模拟得到仪器接收的包含OH浓度信息的光谱。模拟结果与国外在轨仪器MAHRSI(Middle Atmosphere High-Resolution Spectrograph Investigation),SHIMMER(Spatial Heterodyne Imager for Mesospheric Radicals)的在轨实测结果一致性较好。还分析了影响模拟结果的因素,在之后的正演过程中加以修正,使正演模型更接近实际辐射传输过程。     

中高层OH自由基在紫外波段的临边散射辐射正演模拟与敏感性分析

OH自由基是中高层大气中重要的氧化剂，决定着臭氧以及其他温室气体的浓度变化，甚至气候变化。为了实现中高层大气OH自由基的精细探测与精确反演，需要构造正演模型，模拟得到仪器接收到的大气中的A2Σ+-X2Π(0，0) 309 nm波段的太阳共振荧光发射信号。本文基于分子光谱能级跃迁理论计算得到OH(0,0)振动能级上的荧光发射率因子g，结合辐射传输模型SCIATRAN模拟出的太阳辐照度和观测视线路径上的OH柱量，模拟出OH荧光发射光谱，叠加上大气背景光谱并卷积仪器函数，最终模拟得到仪器接收的包含OH浓度信息的光谱。模拟结果与国外在轨仪器MAHRSI(Middle Atmosphere High-Resolution Spectrograph Investigation)，SHIMMER(Spatial Heterodyne Imager for Mesospheric Radicals)的在轨实测结果一致性较好。还分析了影响模拟结果的因素，在之后的正演过程中加以修正，使正演模型更接近实际辐射传输过程。     

利用空间外差光谱技术进行紫外高分辨率大气散射信号探测

羟基OH对于人类理解中间层化学成分非常重要,它是大气光化学反应中重要的氧化剂,OH在308 nm波段受到太阳能量激发,发射出OH A2Σ＋-X２Π（0,0）荧光信号。为了探测中间层大气中OH自由基的紫外共振荧光发射信号,从复杂背景信号中分离目标信号,研制了中高层大气OH自由基超分辨空间外差光谱仪,光谱范围为308.2～309.8 nm,光谱分辨率为0.008 25 nm。临边观测主要探测大气散射信号,能量来源为大气中的粒子,包括大气分子与气溶胶、云等对太阳能量的散射作用。中高层大气OH自由基超分辨空间外差光谱仪基于空间外差光谱技术,可以在设计的闪耀波长范围内获得极高的光谱分辨率,适用于大气成分的精细探测。通过在前置或后置光学系统中加入柱面镜,总视场内的场景被分成多个视场切片,每一个视场切片的干涉图分别成像到对应的探测器行上。利用空间外差光谱仪具有空间维分层成像功能,临边观测时可以同时获取不同高度层大气吸收光谱的散射辐射信号,无需像传统临边探测遥感器在不同高度层进行扫描来获取大气高度维的廓线信息。为了验证中高层大气OH自由基超分辨空间外差光谱仪的临边散射信号探测能力与对观测几何的敏感性,进行了地面临边观测实验,探测紫外308 nm波段大气散射信号。模拟临边观测几何,选取晴朗无云的一天,在空旷场地对大气散射信号进行观测。由于仪器基于空间外差光谱技术,需要对干涉数据进行干涉误差修正与光谱复原。对一段观测时间内间隔10分钟的干涉数据进行光谱复原并定标,得到最终临边观测光谱。由于散射信号的主要来源为大气分子对太阳光的散射作用,因此光谱中应包含太阳光谱高分辨率精细特征信息。从高分辨率太阳光谱中选取三个特征信息窗,分析观测光谱中对应波段,三个特征信息窗完全匹配,验证了中高层大气OH自由基超分辨空间外差光谱仪的超高分辨率光谱探测能力和光谱精细信息提取能力。将太阳辐射计实时测量获得的气溶胶光学厚度及根据观测时间计算的太阳天顶角与太阳方位角输入辐射传输模型SCIATRAN,结合对应日期与经纬度的大气廓线数据库,得到模拟光谱,将实测结果与辐射传输模型结果进行比对,两者残差较小。实测结果与模拟结果存在的残差,可能是由于大气环境参数并没有完全符合实测状态,后续可使用当地实时温湿压廓线对模拟数据库进行替换,使辐射传输模型更接近实际状态。与辐射传输模型对比的结果验证了中高层大气OH自由基超分辨空间外差光谱仪的散射信号探测能力与对观测几何的敏感性,验证了在轨探测多谱段、宽谱段大气散射光谱与OH目标信号的可行性,为在轨探测OH目标信号提供了理论与实验基础。     

大气HOx自由基湍流标定系统研究

HO_x(OH,HO₂)自由基是大气中重要的氧化剂, 准确测量大气HO_x自由基的浓度对研究大气光化学反应机理有着重要作用。气体扩张激光诱导荧光技术(FAGE)已广泛应用于HO_x自由基的外场观测, 准确标定是FAGE系统准确测量大气HO_x自由基的重要前提。介绍了一种可以产生准确OH和HO₂自由基浓度的便携式湍流标定系统。该系统是基于低压汞灯产生的185 nm线辐射处于湍流状态的H₂O和O₂产生一定浓度的HO_x自由基。该系统中产生的自由基浓度分布均匀, 适用于多种平台的系统标定。为了准确计算出湍流标定装置中产生HO_x自由基的浓度, 分别开展了氧气和水汽吸收截面的测量。利用高精度的腔衰荡光谱(CRDS)系统测量臭氧浓度, 并用冷镜式露点仪对温湿度计测量水汽的浓度进行修正, 提高标定系统HO_x自由基浓度计算的准确度。为了便携化湍流标定系统的外场应用, 快速获取标定系统中产生的HO_x自由基的浓度, 测量了用于探测汞灯光强的光电倍增管的灵敏度因子, 实现用汞灯光强代替标定系统中产生的臭氧浓度。考虑到HO_x自由基的活性比较高, 在湍流标定系统传输的过程中会有一定的壁碰撞损失, 通过改变汞灯和标定装置出气口之间的距离对HO_x自由基在标定系统中的壁碰撞损失进行定量测量。将搭建好的湍流标定系统应用于基于气体扩张激光诱导荧光技术HO_x自由基探测系统(FAGE-HO_x)的准确标定测试, 根据OH自由基在标定系统中的壁碰撞损失对FAGE系统中探测的OH自由基荧光数进行修正, 实验结果表明修正后的OH自由基荧光数和OH自由基浓度之间有着良好的相关性, 这说明HO_x自由基湍流标定系统具有很好的准确性, 并且体积小方便携带, 适用于外场复杂环境条件下的系统标定。     

基于同步光解的OH自由基标定方法

OH自由基是大气中最重要的氧化剂,准确测量对流层OH自由基的浓度是厘清我国二次污染形成机理的关键.本文介绍了一种基于同步光解的OH自由基便携式标定方法,使用汞灯的185 nm线辐射处于层流状态下的具有一定水汽浓度的合成空气,光解HO2和O2定量产生确定浓度的OH, HO2自由基和O3.开展了臭氧浓度及廓线分布因子P和氧气吸收截面等影响因素的准确测量,降低该标定方法的不确定度.进一步构建便携式标定装置,建立应用于实际外场标定的OH自由基浓度快速获取方法.开展基于激光诱导荧光技术OH自由基(LIF-OH)探测系统的准确标定测试,准确产生3×10^8-2.8×10^9 cm^-3浓度的OH自由基, LIF-OH探测系统的荧光信号与自由基浓度具有非常好的相关性.在综合外场观测(STORM)的应用中该标定装置的不确定度为13.0%,具有良好的稳定性和准确性,可以用于复杂外场环境下LIF-OH系统的快速标定.     

基于空间外差光谱技术的紫外高分辨率太阳直射光谱测量

利用基于空间外差光谱技术的中高层大气OH自由基甚高光谱探测仪,配合太阳跟踪器,对晴空太阳直射光谱进行测量,获得了308nm波段高分辨率的太阳直射光谱。对干涉数据进行去暗电流、去基线、相位校正和傅里叶变换等处理,得到最终的干涉光谱图。利用辐射传输模型模拟理论上到达地面的光谱,将实测结果与理论模拟结果进行比对发现,光谱匹配一致,这为在轨探测高分辨率太阳光谱与目标散射信号提供了实验数据。     

核爆炸光辐射探测中的大气传输性能研究

从核爆炸光辐射特点出发, 结合我国中纬度地区大气特点,研究了(0.2～1.2)μm波段大气传输性能。通过实际测量数据分析可知,大气对（0.2～1.2)μm光辐射起主要作用的成分有水蒸气、二氧化碳和臭氧的分子吸收和散射以及气溶胶大粒子的散射。综合考虑这些因素,改进了水平路径传输上（0.2～1.2）μm光辐射大气传输经验方程。计算机仿真结果表明：该方程能体现我国中纬度地区光辐射的传输情况,对（0.4～0.8）μm可见光波段能很好地吻合。将（0.4～0.8）μm波段光辐射大气传输定量计算结果直接应用到基于可见光辐射探测的核爆炸探测子系统中,模拟核爆炸探测,实验结果表明：与传统大气传输计算软件的定性结果相比,该方法的测量精度有明显的提高。     

固体发动机尾焰近红外高光谱计算与仿真

首先介绍固体发动机尾焰中钾原子的来源及其在尾焰中的辐射机理,并基于原子谱线理论对尾焰钾共振双线的光谱线型特征进行分析。然后,采用理想模型及半经验公式法对尾焰流场分布进行数值模拟,通过尾焰的流场参数使用C-G近似法数值计算尾焰钾共振双线的辐射特性。最后,利用大气辐射传输模型计算尾焰中钾共振双线辐射信号经过大气传输后到达探测系统的光谱特征。结果表明,该方法能有效地仿真计算尾焰近红外钾线高光谱精细结构。仿真结果亦表明钾共振双线光谱信号能有效通过大气传输,可作为尾焰探测识别的依据。     

大气模式与气溶胶模型对辐射传输计算的影响

大气模式与气溶胶模型选择是影响定量遥感应用的辐射传输计算的重要因素。人们一般凭感性认识去进行选择,有一定随意性,对其带来的影响程度关注甚少。以太阳辐射计测量为依据,对大气模式与气溶胶模型选择方法作了研究,并利用经辐射定标过的光谱辐射计地面测量对辐射传输计算精度进行了验证。在昆明进行的试验表明,在0.50~0.68μm范围内,选择中纬度冬季大气模式和大陆型气溶胶,经辐射传输计算后得到的光谱辐射亮度与光谱辐射计测量结果一致性很好,差别在3.3%以内;变换大气模式对辐射传输计算产生明显影响,差别达10%左右;选择不同的气溶胶模型对辐射传输计算影响也很大,差别达11%左右。基于辐射计测量的大气模式与气溶胶模型选择避免了主观选择的不可靠性,有益于减少辐射传输计算或卫星遥感大气订正的误差。     

太赫兹波大气传输衰减模型

基于修正的Van-Vleck Weisskopf线型、辐射传输色散理论和水汽连续体吸收模型,结合HITRAN数据库,建立了太赫兹波大气传输衰减模型——VVWH,形成了对宽频太赫兹波在真实大气中水平传输衰减的数值模拟能力。同时对太赫兹时域光谱技术(THz-TDS)获取的透射光谱实测数据进行了对比分析。计算结果与实验结果总体变化趋势一致,在吸收谱线处两者吻合良好,但在低频的大气窗口区,实验结果相比计算呈现出更强的传输衰减。考察了相对湿度对太赫兹波大气传输衰减特性的影响变化。     

Wavelength selection of bidirectional laser transmission based on Monte Carlo method

The laser detection technology in uncertain and dynamic environments is of utmost importance in many fields. A model of transient radiative transfer of bidirectional path laser based on Monte Carlo method is developed to investigate the optimum wavelength of active detector at complex atmospheric conditions. The radiative parameters of atmosphere are calculated by HITRAN database and Mie theory at several typical atmospheric conditions including the standard atmosphere, urban aerosol, and radiation fog. Transmission characteristics for five spectral bands at the above atmospheric conditions are calculated by this model. The optimal transmission ability occurred in bands 0.2–0.5, 1.4–1.6, and 0.75–1.25 μm on the condition of standard atmosphere, urban aerosol, and radiation fog, respectively. All results provide effective reference and basic support for choosing the optimal spectral band for active detection.     

大气传输特性对目标与背景红外辐射特性的影响

本文对影响大气红外辐射透过率和大气自身的红外辐射因素及计算方法进行了讨论，利用大气传输特性分析软件－LOWTRAN7分析计算了大气红外辐射的透过率和大气自身的红外辐射，并讨论了大气辐射与吸收对目标与背景红外辐射特性的影响，对利用理论模型得到的目标与背景红外辐射图像进行了修正，获得了比较接近实际的红外模拟热图像。     

机载红外热像仪探测海面温度场的仿真计算

通过建立海洋背景下的红外辐射模型，对机栽红外探测系统所获得的热图进行了仿真计算，提出了一种从探测器红外焦平面上的探测像元到海面红外辐射单元的映射方法。利用MODTRAN软件计算了被探测海域各红外辐射单元通过大气传输后最终到达机载红外热像仪探测像元的红外辐射强度，最后利用Visual ＋＋结合计算机图形学方法实现了红外热图的仿真计算。仿真结果基本反映了海面温度场的红外特性。     

Parameter optimization of excited OH radical in multi-needle to plate negative DC corona discharge

In this paper, the emission spectra of OH radical (A²Σ⁺→X²Π, 0-0) were successfully measured by optical emission spectroscopy (OES) in multi-needle to plate negative DC corona discharge at atmospheric pressure in humid ambient air. The influences of discharge power, distance between needlepoint and plate, and relative humidity on production and productive rate of OH radical have been investigated. The optimized parameters of excited OH radical under present experimental conditions were obtained from the analysis of experimental results.     

大气压射流等离子体中O及OH自由基的发射光谱在线诊断

OH自由基及氧原子在大气化学、表面处理及化学污染物分解等方面有着重要的作用。利用发射光谱技术在线测量了大气压射流等离子体中OH自由基紫外波段与O自由基777,844 nm波段的发射光谱。研究了OH自由基与氧原子光谱强度随放电功率及放电体系中所加入的氧浓度的变化。将实验测得的OH自由基光谱图与用Lifbase数据库模拟光谱图进行比较,估算了OH自由基的转动温度。结果表明:OH自由基的转动温度随放电功率的增加而增加,随工作气体流速的增加而减小。     

线-板式脉冲电晕放电反应器的发射光谱研究

以发射光谱法为基础,检测了常压状态线-板式脉冲电晕放电过程OH自由基在反应器内的空间分布;研究了线电极直径,线线间距以及线板间距对生成OH自由基的影响;从而明确脉冲电晕放电反应器的性能。结果显示:OH自由基浓度沿线电极X轴方向逐渐降低,活化区域半径20mm左右,沿Y轴方向先升高后降低,活化区域半径大于30mm;线电极的直径小于2mm时,OH自由基的光谱强度基本不变,线电极直径继续增大,发射光谱强度随之迅速下降。线线间距逐渐增大,OH自由基的发射光谱强度随之增强。OH自由基的发射光谱强度随着线板间距的增大而降低。     

影响异戊二烯大气光解形成二次有机气溶胶的环境因素研究

通过自制的烟雾腔系统研究羟基启动的异戊二烯光解形成二次有机气溶胶(SOA)过程中环境因素的影响.使用气溶胶粒径光谱仪测量了SOA的粒径分布,通过光解实验研究了光照时间、反应物浓度以及CH3ONO浓度对异戊二烯光解形成SOA的影响.结果表明,异戊二烯光解形成的SOA空气动力学直径在0.4 mm～1.4 mm之间,这些粒子的直径小于2.5μm的微细粒子很容易沉积在人体肺泡内,对人体健康产生很大危害;不管是SOA粒子的粒子数浓度还是质量数浓度都随着反应时间的增长、光照强度的增强和反应物浓度的增加而增加.该研究为大气颗粒物排放源的外场测量提供了非常有用的信息.     

太赫兹大气传输特性实验研究

太赫兹在高速率通信、高分辨力雷达等方面具有广阔的应用前景,而对太赫兹辐射的大气传输特性及其规律进行系统的理论与实验研究则是发展利用该频谱资源的基础条件。对大气作用于太赫兹频段电磁辐射的吸收衰减进行了实验测试研究。通过双光路的差分系统设计,尽可能地减小太赫兹辐射源输出功率不稳定性所产生的系统误差,完成大气模拟环境下太赫兹波段多个频点传输的功率变化测定,以探索大气环境对不同频段THz波衰减的规律性;同时,建立太赫兹大气传输特性动态数据库对海量大气环境数据进行有效地分析,为实验数据处理及理论研究提供支持。收稿日期:; 修订日期: