激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法，研究了532nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程。通过对所得色散荧光谱归属，确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子：CH3I+、CH3、CH2、CH、C、H、C+、C2+、I+、I2+；通过时间分辨光谱分析，讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理，归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为“共振多光子激发电离→CH3I+解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离”的物理过程。所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值。     

76500～81120cm~(-1)范围内碘甲烷分子的双光子电离光谱

在离子速度成像的实验装置中,将波长为492~523 nm范围内的激光倍频,以经过倍频的激光作光源,将碘甲烷分子(CH3I)电离,获得了碘甲烷母体分子离子(CH3I+)在76 500~81 120 cm-1范围内的高分辨双光子电离光谱;介绍了CH3I的双光子电离机制,根据Rydberg公式和量子数亏损成功对实验所得到的CH3I+谱中的46个谱峰做了标识,并观察到了CH3I+谱中p,d,f系列的能级分裂。标识结果表明,在CH3I的双光子电离谱中除了可以观察到单光子电离谱的特征,还可以观察到在单光子电离中禁阻的f系列跃迁。     

纳秒强光场下碘甲烷的激光电离中高价离子产生研究

利用25纳秒脉冲Nd-YAG 532 nm的激光,在1011 W cm-2的光场强度下,用飞行时间质谱对不同载气条件下碘甲烷的激光电离过程进行了研究.当利用氩作为载气时,除观察到H+,C+,CH+,CH+3,I+,CH3I+等离子外,还观察到很强的C2+,I2+和I3+离子信号.这些高价离子的最可几平动能分别为55.5 eV,9.5 eV和27 eV.质谱峰形的分裂现象以及不同载气的实验结果表明这些高价离子可能来源于碘甲烷团簇的库仑爆炸过程.     

样品温度和空间约束两种方法相结合对激光诱导击穿光谱的影响

升高样品温度和采用空间约束能提高激光诱导击穿光谱的信号强度,两种技术的结合可以进一步提高激光诱导击穿光谱的光谱强度。本文在空气环境中研究了升高样品温度和空间约束效应两种方法相结合对激光诱导击穿光谱的影响,测量了激光诱导铝等离子体的时间分辨光谱。实验结果表明:升高样品温度能增加激光诱导击穿光谱的信号强度,高温样品能耦合更多的激光能量;当圆柱形腔被用于约束等离子体时,信号强度得到了进一步提高。两个实验条件的结合对于激光诱导击穿光谱信号增强的效果明显强于单独升高样品温度或者单独采用空间约束的增强效果。单一200°C高温下样品的Al(I)396.2 nm线强度增加了1.4倍;单一空间约束条件下的Al(I)396.2 nm线强度增加了1.3倍;而在200°C和空间约束的组合条件下,Al(I)396.2 nm线强度增加了2.1倍。这个结合效应增强效果产生主要由于激光照射高温样品产生更强的冲击波,从而能更有效地压缩高温下产生的更大尺寸的等离子体羽,进一步提高了激光诱导击穿光谱的强度。     

激光诱导铜等离子体中激发态4d′~4F_(9/2)的瞬态特性

利用时间分辨光谱技术,研究了激光诱导Cu等离子体中激发态4d′4F9/2的形成及其辐射跃迁的瞬态特性。结果表明:电子离子复合、粒子间碰撞、自蚀吸收等过程在等离子体不同演化时刻,对激发态4d′4F9/2原子的制备起着不同作用。粒子间碰撞作用剧烈时,激发态4d′4F9/2原子以相同几率向低能态4p′4Do7/2及4p′4Fo9/2跃迁转移能量;等离子体辐射约500 ns后,粒子间相互作用变弱,激发态4d′4F9/2原子主要通过辐射谱线CuⅠ359.91 nm转移能量。     

Au激光等离子体M带5f-3d跃迁的光谱参数

用超组态碰撞辐射模型模拟非局域热动力学平衡中Au的M带谱5f-3d跃迁的离子电离态特性，激光等离子体的光谱跃迂参数是必不可少的。利用多组态Dirac-Fock广义扩展平均能级方法，用GRASP^2系统地计算了激光Au等离子体中类铁金离子-类锗金离子的M带谱5f-3d的光谱跃迁波长．跃迁几率和振子强度，计算中考虑了重要的核的有限体积效应、Breit修正和QED修正，所得结果和最近的实验数据及理论计算值进行了比较。此结果可应用于对激光等离子体的模拟和诊断。     

二元激光等离子体的时空演化机制研究

由于等离子体是激光诱导击穿光谱(LIBS)的光谱源，其内部粒子的分布结构将直接影响LIBS谱线的信噪比，因此研究等离子体粒子分布结构和动态膨胀过程对提高LIBS的定量测量精度具有指导意义。利用时间、空间、波长分辨的双波长差分成像技术分析激光诱导铝锡合金产生的二元等离子体，获取等离子体内各态粒子发射率的时空分布图像，以期探索不同激光支持吸收波(LSAW)类型的等离子体内各态粒子时空分布结构的演化机制。实验通过低、高激光辐照度的脉冲激光，分别构建了激光支持燃烧波(LSCW)和激光支持爆轰波(LSDW)型等离子体。通过观察等离子体的形态、内部结构、粒子分布、粒子寿命，结合元素的物理性质及谱线属性，分析了激光与金属及等离子体之间的相互作用，形成了二元激光等离子体的时空演化机制。结果表明：(1)激光辐照度会改变等离子体的粒子分布结构；(2)低辐照度激光诱导产生的LSCW型等离子体内部有明显的层状分布，激光主要吸收区位于蒸汽等离子体，此时粒子的寿命较短，分布结构主要依赖于元素熔点，低熔点元素会先从难混溶合金表面熔化并析出，分布于蒸汽等离子体顶部；(3)高辐照度激光产生等离子体的传播模型为LSDW型...     

激光诱导击穿空气等离子体光谱及半经验理论模拟

利用Nd∶YAG激光器输出的1 064 nm激光进行了激光诱导击穿空气光谱实验,测量了空气等离子体的时间分辨光谱。基于局域热动力学平衡模型,建立了模拟激光诱导击穿光谱的方法。对700~900 nm波段的空气等离子体光谱进行了模拟。通过模拟结果与实验结果的比较,进一步估算出了空气中氮、氧和氩的相对含量。     

NO分子和氧原子的高分辨离子谱实验研究

共振增强多光子电离及飞行时间质谱技术是一种具有高分辨率、高灵敏度的光谱研究技术。利用上述技术研究了由激光光解NO2产物-NO与原子O的离子谱,获得了振转态高度分辨的NO(X^2П,v″,J″)γ(0,0)γ(0,1)γ(1,1)带的离子谱以及自旋-轨道精细能级分辨的氧原子O(2P^3PJ^″=2,1,0)离子谱。氧原子O(2P^3PJ^″=2→3P^3PJ^″、2P^3PJ^″=1→3P^3PJ′、2P^3PJ″=0→3P^3PJ′)的离子信号位于紫外电离探测激光的波长分别为225．65nm,226．04nm,226．23nm。实验表明,共振增强多光子电离加飞行时间技术研究原子、分子光谱其灵敏度与分辨率远高于常用的激光感生荧光方法。所得到的NO分子与氧原子的离子谱及它们的离子信号对NO2分子光解及NO分子与氧原子的电离动力学研究提供了有益的实验信息。     

利用飞秒泵浦探测技术研究碘甲烷B态预解离动力学

应用飞秒双光泵浦-探测技术结合飞行时间质谱研究了碘甲烷分子的B态预解离动力学，其中泵浦光波长为400 nm，探测光为800 nm，碘甲烷主要的产物通道为生成CH3I+和CH3+．改变泵浦与探测光之间的延时，得到了这两种离子的时间演化曲线，每个曲线都可以用两个指数函数来拟合，拟合常数为?1和?2，?1反映了碘甲烷分子吸收三个泵浦激光所到达的高里德堡态的动力学，?2反映了吸收两个泵浦激光所到达的B里德堡态的动力学，得到的B态的带源寿命为1.57 ps，这个值和以前的文献非常符合，试验结果被解释为多光子的电离解