激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法,研究了532 nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程.通过对所得色散荧光谱归属,确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子:CH3I 、CH3、CH2、CH、C、H、C 、C2 、I 、I2 ;通过时间分辨光谱分析,讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理,归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为"共振多光子激发电→CH3I 解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离"的物理过程.所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值.     

纳秒强光场下碘甲烷的激光电离中高价离子产生研究

利用25纳秒脉冲Nd-YAG 532 nm的激光,在1011 W cm-2的光场强度下,用飞行时间质谱对不同载气条件下碘甲烷的激光电离过程进行了研究.当利用氩作为载气时,除观察到H+,C+,CH+,CH+3,I+,CH3I+等离子外,还观察到很强的C2+,I2+和I3+离子信号.这些高价离子的最可几平动能分别为55.5 eV,9.5 eV和27 eV.质谱峰形的分裂现象以及不同载气的实验结果表明这些高价离子可能来源于碘甲烷团簇的库仑爆炸过程.     

单光子LIF方法研究亚硝基苯266 nm光解动力学

用266nm激光解离亚硝基苯（C6H5NO）产生光解碎片NO,并利用单光子激光诱导荧光（LIF）技术（X^2Ⅱv″=0→A^2∑^+v′=0）测得初生态光解产物NO的振转光谱。根据计算所得的模拟光谱对光解碎片NO（X,v^″＝0）的转动量子数J″进行了归属,得到了量子数最大到J″＝50．5的转动能级的相对布居,这表面光解碎片NO具有较高的转动激发。提出了C6H5NO在266nm下可能的光解机理。     

H2O/N2脉冲流光放电和介质阻挡放电发射光谱比较

本文采用脉冲流光放电和介质阻挡放电两种放电形式分别获得了H2O / N2等离子体的发射光谱。 OH荧光辐射在两种放电等离子体中均出现,而Ha荧光辐射仅存在于脉冲流光放电等离子体中。实验还对脉冲流光放电条件下H、OH 荧光信号进行了时间分辨测量,结果显示Ha荧光信号滞后OH荧光信号约10 ns。根据时间分辨测量结果以及水分子离解的相关文献,实验判断等离子体内水分子离解的主要产物是基电子态的H原子和OH自由基,Ha荧光辐射源于快电子对H原子的次级碰撞激发。介质阻挡放电等离子体的放电脉冲宽度较窄,不能对基态 原子进行有效地次级碰撞激发,所以H2O / N2介质阻挡放电等离子体发射光谱中没有出现Ha荧光辐射。实验结论证实放电脉冲宽度对放电等离子体内次级碰撞激发过程有影响。     

激光诱导铜等离子体中激发态4d′~4F_(9/2)的瞬态特性

利用时间分辨光谱技术,研究了激光诱导Cu等离子体中激发态4d′4F9/2的形成及其辐射跃迁的瞬态特性。结果表明:电子离子复合、粒子间碰撞、自蚀吸收等过程在等离子体不同演化时刻,对激发态4d′4F9/2原子的制备起着不同作用。粒子间碰撞作用剧烈时,激发态4d′4F9/2原子以相同几率向低能态4p′4Do7/2及4p′4Fo9/2跃迁转移能量;等离子体辐射约500 ns后,粒子间相互作用变弱,激发态4d′4F9/2原子主要通过辐射谱线CuⅠ359.91 nm转移能量。     

类Li氧等离子体光谱模拟

 在FAC程序包中碰撞辐射模型的基础上,模拟出了L壳层的类Li氧等离子体的X射线辐射光谱,其中包括了单、双和三离子模型。经过分析得出,除了碰撞激发以外,级联效应和其它的动力学过程(如：碰撞电离、双电子复合、辐射复合以及共振激发等)对光谱的贡献都是不能被忽略的。并分析了类Li氧等离子体各动力学过程与温度和光谱相对强度之间的关系,分析结果表明X射线光谱的强度能及时响应等离子体温度的变化。     

样品温度和空间约束两种方法相结合对激光诱导击穿光谱的影响

升高样品温度和采用空间约束能提高激光诱导击穿光谱的信号强度,两种技术的结合可以进一步提高激光诱导击穿光谱的光谱强度。本文在空气环境中研究了升高样品温度和空间约束效应两种方法相结合对激光诱导击穿光谱的影响,测量了激光诱导铝等离子体的时间分辨光谱。实验结果表明:升高样品温度能增加激光诱导击穿光谱的信号强度,高温样品能耦合更多的激光能量;当圆柱形腔被用于约束等离子体时,信号强度得到了进一步提高。两个实验条件的结合对于激光诱导击穿光谱信号增强的效果明显强于单独升高样品温度或者单独采用空间约束的增强效果。单一200°C高温下样品的Al(I)396.2 nm线强度增加了1.4倍;单一空间约束条件下的Al(I)396.2 nm线强度增加了1.3倍;而在200°C和空间约束的组合条件下,Al(I)396.2 nm线强度增加了2.1倍。这个结合效应增强效果产生主要由于激光照射高温样品产生更强的冲击波,从而能更有效地压缩高温下产生的更大尺寸的等离子体羽,进一步提高了激光诱导击穿光谱的强度。     

利用飞秒泵浦探测技术研究碘甲烷B态预解离动力学

应用飞秒双光泵浦-探测技术结合飞行时间质谱研究了碘甲烷分子的B态预解离动力学，其中泵浦光波长为400 nm，探测光为800 nm，碘甲烷主要的产物通道为生成CH3I+和CH3+．改变泵浦与探测光之间的延时，得到了这两种离子的时间演化曲线，每个曲线都可以用两个指数函数来拟合，拟合常数为?1和?2，?1反映了碘甲烷分子吸收三个泵浦激光所到达的高里德堡态的动力学，?2反映了吸收两个泵浦激光所到达的B里德堡态的动力学，得到的B态的带源寿命为1.57 ps，这个值和以前的文献非常符合，试验结果被解释为多光子的电离解     

燃烧产物组成激光诱导荧光光谱的测量

对激光诱导荧光（LIF）光谱技术在燃烧过程中的应用进行研究，介绍测量燃烧过程中常见自由基OH和NO的LIF光谱的实验方案，以及采用激光诱导荧光光谱技术测量小分子荧光光谱的方法，利用YAG激光器、染料激光器、CO2激光器、光谱仪、ICCD等设备对燃烧产物中常见小分子自由基OH和NO进行了测量，从实验中得到了自由基OH和NO的荧光光谱。实验结果表明，荧光光谱与激发波长无关，但是激发波长改变后，荧光强度因离开最佳波长而有所下降，这符合分子荧光光谱的特征。与其他光谱技术相比，激光诱导荧光光谱技术具有极高的选择性和灵敏度。     

二元激光等离子体的时空演化机制研究

由于等离子体是激光诱导击穿光谱(LIBS)的光谱源，其内部粒子的分布结构将直接影响LIBS谱线的信噪比，因此研究等离子体粒子分布结构和动态膨胀过程对提高LIBS的定量测量精度具有指导意义。利用时间、空间、波长分辨的双波长差分成像技术分析激光诱导铝锡合金产生的二元等离子体，获取等离子体内各态粒子发射率的时空分布图像，以期探索不同激光支持吸收波(LSAW)类型的等离子体内各态粒子时空分布结构的演化机制。实验通过低、高激光辐照度的脉冲激光，分别构建了激光支持燃烧波(LSCW)和激光支持爆轰波(LSDW)型等离子体。通过观察等离子体的形态、内部结构、粒子分布、粒子寿命，结合元素的物理性质及谱线属性，分析了激光与金属及等离子体之间的相互作用，形成了二元激光等离子体的时空演化机制。结果表明：(1)激光辐照度会改变等离子体的粒子分布结构；(2)低辐照度激光诱导产生的LSCW型等离子体内部有明显的层状分布，激光主要吸收区位于蒸汽等离子体，此时粒子的寿命较短，分布结构主要依赖于元素熔点，低熔点元素会先从难混溶合金表面熔化并析出，分布于蒸汽等离子体顶部；(3)高辐照度激光产生等离子体的传播模型为LSDW型...