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甲醛作为主要的室内空气污染气体,正在严重威胁着人类的健康。甲醛的治理引起了人们的广泛关注,其中催化氧化技术是目前最有效和环境友好的手段之一。因氧化锰结构多变和氧化能力强的特点,围绕锰基催化剂在甲醛深度氧化中应用的研究日渐成为热点。本文主要从单一组分MnOx催化剂、锰基复合氧化物催化剂、多孔材料负载MnOx催化剂以及MnOx负载贵金属催化剂四方面归纳总结了近年来锰基催化剂在甲醛氧化方面的研究进展,阐述了以Mars-van Krevelen机理为基础的甲醛催化氧化机制。在具体反应过程中,不同的表面氧物种和活性位点产生特定的中间相。重点分析了催化剂组分之间存在的协同作用对催化剂的影响,组分间的相互活化以及不同组分在多步反应中分别或依次发挥催化作用是实现锰基催化剂协同的主要方式。最后,展望了锰基催化剂在甲醛氧化反应中的未来发展方向和趋势。 相似文献
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采用柠檬酸法制备了Ca,Sr共掺杂的CeO_2催化剂,发现共掺杂催化剂较单掺杂或未掺杂催化剂呈现出更好的催化甲烷氧化偶联(OCM)反应性能.通过表征可知,Ca,Sr共掺杂催化剂的物相为CeO_2和SrCO_3,Ca高度分散或掺杂于CeO_2之中;CeO_2的粒径明显变小;表面呈中等程度碱性;Ce基催化剂上的亲电氧物种数量随着碱土金属的掺杂而增大,亲电氧物种与晶格氧摩尔比(O_2-2+O-2)/O-2的大小顺序(CeSrCaCe SrCeO_2)与C2选择性一致;且SrCO_3相的存在有助于Ce基氧化物催化甲烷氧化偶联反应(OCM)性能的改善. 相似文献
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以浸渍在二氧化钛上的锰基催化剂为对象,研究了制备过程中煅烧温度对锰基催化剂催化NO氧化活性的影响。结果表明,较低的煅烧温度有利于提高Mn/TiO2催化剂对于NO氧化的催化效率。利用X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和O2程序升温脱附(O2-TPD)等表征手段研究了煅烧温度影响Mn/TiO2催化剂催化活性的作用机理。结果表明,在NO氧化过程中发挥主要作用的是Mn2O3,较低的煅烧温度有利于提高Mn2O3在锰氧化物中所占的比例,同时增加锰氧化物在载体表面的分散度,从而改善催化剂活性;当煅烧温度超过500℃时,催化剂会发生烧结,载体TiO2的晶形开始由锐钛型向金红石型转变,Mn2O3也从非晶相向晶相转变。H2-TPR和O2-TPD测试结果表明,低温煅烧有利于提高催化剂的还原性能和表面化学吸附态O2-的脱附性能,良好的还原性能和脱附性能的相互作用使催化剂表面的氧有较好的移动能力,从而促进催化剂的活性。 相似文献
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挥发性有机物(VOCs)是一类具有毒性且对环境和人体健康产生威胁的有机化合物。目前催化氧化技术是有效净化VOCs的方法之一,它可以将VOCs转化为CO2和H2O。本文在总结国内外VOCs净化技术的基础上,着重介绍了催化氧化技术,并且对常用的催化剂种类、催化机理及存在的问题进行了总结。最后对催化氧化技术的发展趋势进行了展望。研究结果表明,贵金属催化剂的研究关键在于有效载体的选择及催化剂抗中毒性能的提高;与贵金属催化剂相比,钙钛矿和尖晶石等非贵金属催化剂的发展趋势为通过改变催化剂配方、催化剂形貌结构、活性组分粒径大小及比表面积等来提高催化剂的低温可还原性、储氧能力和氧缺陷,进而提高其催化性能。本文的评述将为选择合适的催化剂处理VOCs提供一定的参考基础。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法或浸渍法制备了不同金属离子掺杂的铈基复合氧化物催化剂,并采用热重法考察其催化碳烟燃烧的活性,借助H2-TPR(程序升温还原)手段探讨了催化剂氧化还原性对碳烟燃烧性能的影响. 结果表明,过渡金属的掺杂促使催化剂在低温下提供更多的表面氧和晶格氧,显著降低了碳烟的氧化温度,催化剂于200~400℃释放的活性氧数量对于碳烟燃烧性能提高至关重要; 而结构性助剂金属、碱金属或碱土金属的掺入可提高中温活性氧数量,虽然对碳烟起燃温度无明显改善,但加快了碳烟的燃烧速率. 相似文献
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杂原子掺杂的Fe-NC催化剂在氧还原反应中表现出优异的性能.本工作采用密度泛函理论研究了S原子掺杂对Fe-NC单原子催化剂电子结构的调控及促进氧还原反应的作用机理,分析了硫原子掺杂后Fe-NC催化剂的稳定构型,S原子对FeN4活性位点电子结构的调控,以及氧气的吸附和氧还原反应作用机理.研究结果表明,在FeN4活性位点周围掺杂少量S原子,可以提高催化剂的稳定性.S原子掺杂提高氧还原性能的机理为:(1)S原子的掺杂降低了催化剂的带隙,提高催化剂导电性,有利于电催化氧还原反应;(2)S原子的掺杂可以提高催化剂吸附氧气的能力,有利于氧还原反应;(3)体系中引入四个S原子可以降低氧还原反应的过电位,提高FeN4位点催化氧还原反应的活性.这项工作可能为基于碳材料的单原子催化剂上杂原子掺杂的调控提供新的思路. 相似文献
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SiO-AlO玻纤载体负载CuO-CeO对挥发性有机化合物催化燃烧性能研究 《燃料化学学报》2017,45(3):354-361
采用等体积共浸渍法制备了CuO-CeO2整体式催化剂,评价了催化剂对乙酸乙酯、异丙醇及甲苯的催化燃烧性能。采用N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)以及挥发性有机化合物脱附等手段对催化剂进行了表征。表征数据显示,氧化铜以高分散态均匀分散存在于载体表面,氧化铈则是小的纳米颗粒,氧化铈颗粒粒径随着Cu/Ce物质的量比的减小而增大。添加铈氧化物会显著增加总酸量,特别是路易斯酸酸位的量,同时增强了乙酸乙酯和异丙醇的吸附量,吸附量的增加提高了催化剂对乙酸乙酯和异丙醇的催化燃烧性能。从甲苯的催化燃烧实验可以看出,大量添加CeO2稍微增加了甲苯的吸附容量,减弱了催化剂的还原性、降低了活性氧的含量,最终导致甲苯的低转化率。催化行为由氧化铜、氧化铈以及载体三者之间的共同作用决定,这三者的协同作用不仅影响着表面氧的活性同时影响着催化剂对甲苯的吸附能力。 相似文献
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Volatile organic compounds (VOCs) are both harmful to human health and the environment; however, catalytic combustion offers a promising method for VOC purification because of its high efficiency without secondary pollution. Although manganese-based catalysts have been well studied for VOC catalytic oxidation, their catalytic activity at low temperature must be improved. Alkali metals as promoters have the potential to modulate the electronic and structural properties of the catalysts, improving their catalytic activity. Herein, a Ce0.65Zr0.35O2 support was prepared by co-precipitation and MnOx/Ce0.65Zr0.35O2 catalysts were obtained through the incipient-wetness impregnation method. The catalytic properties of K-modified MnOx/Ce0.65Zr0.35O2 for toluene oxidation with different molar ratios of K/Mn were investigated. In addition, the catalysts were characterized by XRD, UV/visible Raman, Hydrogen temperature program reduction (H2-TPR), Oxygen temperature programmed desorption (O2-TPD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and in situ diffuse reflectance FTIR spectroscopy (DRIFTS) experiments. The results showed that alkali metal doping with K significantly improved the catalytic activity. In particular, when the molar ratio of K/Mn was 0.2, the monolith catalyst Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 exhibited the best performance with the lowest complete conversion temperature T90 of 242 ℃ at a GHSV of 12000 h−1. The XRD results suggested that MnOx was uniformly distributed on the surface of the catalyst and that Mn4+ partially reduced to Mn3+ on the addition of K. The Raman spectrum demonstrated that with increasing K content, both the β- and α-MnO2 phases coexisted on the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst, increasing the number of surface defect sites. The H2-TPR experiment results confirmed that Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 exhibited the lowest reduction temperature and good reducibility. From the O2-TPD experiments, it was clear that Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 contained the most surface adsorbed oxygen species and excellent lattice oxygen mobility, which benefitted the toluene oxidation activity. In addition, the XPS results suggested that the content of surface adsorbed oxygen species of the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst was the highest among all the tested samples. In addition, toluene-TPSR in N2 as measured by in situ DRIFTs analysis demonstrated that available lattice oxygen was present in the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst. Therefore, the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst exhibited the best redox properties and oxygen mobility of the prepared samples and showed excellent activity toward toluene oxidation. Therefore, it was concluded that the addition of an appropriate amount of K improved the redox performance of the catalyst and increased the number of surface defect sites and mobility of the lattice oxygen of the catalyst as well as the concentration of the surface active oxygen species, thereby significantly improving catalytic ability. 相似文献
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双溶剂浸渍法制备VOX/MCF催化剂及丙烷选择氧化 总被引:1,自引:0,他引:1
采用双溶剂法制备了负载型氧化钒类催化剂(VOx/MCF),N2物理吸附、X射线衍射、透射电镜、拉曼光谱、程序升温脱附、程序升温还原等系统研究了催化剂的物化性质并测试了其在丙烷选择氧化反应中的催化性能.结果表明,由双溶剂法制备的VOx/MCF催化剂具有较好的催化活性,且在氧化钒负载量基本一致的前提下,双溶剂法制备的VOx/MCF催化剂比普通浸渍法制备的VOx/MCF具有更高的催化活性,这与双溶剂法的制备过程可以使得钒物种尽可能进入载体内表面,有利于氧化钒的较好分散有关,而高度分散的氧化钒物种,正是丙烷选择氧化反应的活性中心. 相似文献
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介孔硅材料及其负载型催化剂去除挥发性有机物的最新进展 总被引:1,自引:0,他引:1
介孔硅材料由于具有大的比表面积,均一的孔结构和大的孔径,常被用于分离、吸附和催化等领域.本文综述了近年来国内外介孔硅材料及其负载型催化剂去除各类挥发性有机物(VOCs)的研究进展,主要包括烃类、甲醇、甲醛、丙酮、苯、甲苯、萘、乙酸乙酯等.讨论了介孔硅材料的结构对VOCs吸附过程的影响;介绍了不同催化剂消除各类VOCs的催化性能及反应机理,并重点评述了甲苯在不同催化剂上的研究进展.分析结果表明,介孔硅材料的表面环境、孔道结构以及宏观形貌是影响VOCs分子在介孔硅材料上吸附的主要因素;贵金属催化剂的应用需要提高其抗中毒性以及降低成本;过渡金属的研究应着重于研发高活性的负载型过渡金属复合氧化物催化剂.最后对国内外介孔硅材料及其负载型催化剂的发展进行了展望,今后催化剂的设计可以从“氧化硅载体”和“介孔孔道”两个方面展开,这将为设计合适的催化剂处理各类VOCs污染物提供一定参考. 相似文献
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在过去的25年,纳米金催化剂上 CO氧化反应得到广泛研究,但始终没有一致的结论。这是因为影响纳米金催化活性的因素很多,包括金的价态、载体的性质、氧空位、金属与载体之间的相互作用等,尤其是各影响因素之间相互牵制,增加了催化反应机理的研究难度。氧化铈载体表面氧缺陷的浓度较高,有利于活性金属组分在其表面的稳定和分散,因此氧化铈纳米晶负载的 Au催化剂受到广泛关注。此外,当 CeO2晶格中部分 Ce被化学性质不同的其它元素取代后,可以促进 CeO2晶格氧的活化,提高氧的储放能力,从而有利于催化反应进行。因此,本文采用水热法合成了组成均匀的 CeO2, CeZrOx和 CeZrLaOx三个载体,并通过沉淀-沉积法负载金。利用 X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线吸收精细结构(XAFS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术分析了催化剂的物相结构、表面性质、形貌以及金纳米颗粒的大小和价态等性质,并结合其在 CO氧化反应中催化性能的差异,探讨影响金催化剂活性的关键因素。 XRD, TEM, HRTEM和 XAFS结果表明,三个载体上所得金纳米颗粒的平均尺寸都在2–4 nm,且分散较好; XPS结果表明,影响催化剂活性的关键因素不是金的价态,而是载体表面的活性氧物种。从Raman结果可知,掺杂后的氧化铈载体上氧空位浓度明显增加,因而催化剂活性都有所提高。 H2-TPR进一步探讨了三个载体以及负载金后其氧化还原能力的变化,结果表明,金和载体之间的相互作用可以增强载体的氧化还原性能以及表面氧空位浓度,进一步提高了催化剂活性,而负载金催化剂氧化还原性能的变化与载体的组成密切相关。由于锆的掺杂可使金与载体之间相互作用减弱,而镧则增强了二者间相互作用,因此 Au/CeZrLaOx催化剂上锆和镧的协同掺杂作用使其表面活性氧物种浓度最高,低温时表现出最高的催化活性。 相似文献
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光热协同催化去除挥发性有机化合物和CO的研究进展 总被引:2,自引:0,他引:2
随着社会和经济的快速发展,环境污染和能源短缺等问题,尤其是空气污染,已经影响了人类的可持续发展.挥发性有机化合物(VOCs),如苯、甲苯、甲醛和丙酮是主要的空气污染物,它们主要来源于油漆、有机化学品、石油化工产品、药物和工业生产过程.大多VOCs具有特殊的气味,而且具有一定的毒性、致畸性和致癌作用,尤其是苯、甲苯和甲醛等,会对人类的身体健康产生巨大的负面作用.因此,研发新型高效VOCs处理技术迫在眉睫.除VOCs外,CO也是非常常见的空气污染物,在室温条件下,它无色无味,没有刺激性且易燃易爆.CO主要来源于煤和石油等含碳材料的不完全燃烧.在日常生活中很容易被排放到大气中.在室温下,CO分子是非常稳定的,很难与其它气体分子发生化学反应.因此,CO的活化和转化是一项具有挑战性的工作.催化氧化技术是在催化剂存在的条件下进行的氧化反应,可以将VOCs直接氧化成为无毒无害的CO2和H2O,也可将CO氧化成CO2.光催化技术是一种新型的环境友好型技术,可在常温常压下进行,反应条件温和、能耗小、操作简单,成本低,氧化产物为无毒无害物质,以及不存在二次污染等优点.但光催化反应效率较低,主要通过入射光的能量驱动化学反应.热催化则通过升温的方法来驱动化学反应.目前,热催化剂主要为贵金属型催化剂,其具有催化活性较高,选择性较好且不存在二次污染等优点.但高能耗影响产物的稳定性和选择性,此外,贵金属的使用导致成本增加.光热协同催化可以整合光催化和热催化的优势,并弥补各自的不足,形成一种协同效应,是一种新颖的催化反应.目前,关于光催化或热催化高效去除VOCs和CO的综述较多,但很少有关于光热协同催化高效去除VOCs和CO的综述.本综述重点讨论光热协同催化高效去除VOCs和CO的最新研究进展.首先,介绍了光热协同催化的概况,如设计光热催化材料和催化反应器等.其次,重点介绍苯、甲苯、乙醇、甲醛、乙醛和丙酮等几种典型VOCs的光热协同催化的最新研究进展.再次,总结了光热协同催化CO加氢和氧化的最新研究进展.此外,还探讨了光热协同催化去除VOCs和CO的可能反应机理.最后,对光热协同催化的应用前景进行了展望. 相似文献
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