单原子催化剂的研究进展EI北大核心CSCD

单原子催化剂兼具均相催化剂的活性中心和多相催化剂结构稳定易分离的特点,是实现统一的"大"催化理论非常重要的突破口。由于其优越的催化性能在工业催化中具有巨大的应用潜力。基于"单原子催化"概念提出以来国内外单原子催化剂的研究进展,以不同的活性组分进行分类对单原子催化剂进行归纳总结。系统地介绍了单原子催化剂的制备方法以及应用研究进展,并展望了单原子催化剂的发展前景,以期对于进一步构筑具有特定结构和催化功能的单原子催化剂的研究起到积极的促进作用。     

单原子催化——概念、方法与应用

单原子催化体系的成功构建将催化领域研究深入到更小的尺度范围,不仅可以从原子层次认识复杂的多相催化反应,而且由于其优越的催化性能在工业催化中具有巨大的应用潜能。本文基于近年来国内外研究者在单原子催化领域的研究工作,总结归纳了单原子催化剂的性能特征,介绍了单原子催化剂的制备手段、表征技术、理论研究及其在CO氧化、选择性加氢和光电催化等反应中的应用研究进展,分析了单原子催化剂特殊的电子结构对催化性能和反应机理的影响及其作用机制,指出了单原子催化体系在研究领域取得的突破与不足,对于深刻认识单原子催化的概念与原理、完善实验与理论研究方法、拓展应用范围和尽早实现工业应用提出了建议与展望。     

单原子催化剂在电化学中的研究进展

目前单原子催化剂的研究呈现爆发式增长, 已然成为材料科学和催化领域的明星材料和研究热点. 前期报道的单原子催化剂研究主要针对某一个应用方向进行探讨, 较少研究催化剂的双功能或多功能应用. 近年来, 为了拓展单原子催化剂在更多领域和方向的应用, 具有双功能甚至多功能的单原子催化剂的设计开发备受关注. 本文综合评述了近年来具有双功能活性的单原子催化剂的研究进展, 重点介绍了其在电化学领域中的最新应用研究. 最后, 对具有双功能活性的单原子催化剂发展研究中存在的问题进行了简要分析, 并对未来发展前景进行了展望.     

贵金属单原子催化剂的制备及其在CO、VOCs完全氧化反应中的应用北大核心CSCD

为有效提高负载型催化剂中贵金属的原子利用效率,贵金属单原子催化剂逐渐成为一个研究热点和前沿课题.我们针对单原子催化剂在催化氧化领域中的应用,综述了几种贵金属单原子催化剂的典型制备方法,包括原子层沉积法、湿法化学法、光化学辅助法、热解法等,并讨论了上述方法的优缺点.此外,对比传统贵金属负载型催化剂,我们重点讨论了贵金属基单原子催化剂在CO催化氧化、挥发性有机化合物(VOCs)催化氧化、催化机理等催化氧化过程中的最新研究进展,尤其是贵金属基单原子催化剂在低温低浓度催化氧化过程中表现出的优异催化活性、抗水性和抗毒性,表明该类催化剂具备极大的工业应用潜力.最后,进一步从大规模工业应用角度探讨了单原子催化剂目前面临的挑战和可能的解决办法,期望可以为应用于催化氧化过程的高效、稳定的单原子催化剂的设计提供思路.     

用于氧还原电催化的Fe-M-N-C基双原子催化剂的研究进展（英文）

实现质子交换膜燃料电池(PEMFC)的商业化应用亟需开发出低成本的高效氧还原(ORR)电催化剂以替代昂贵的Pt基材料.过去十余年,研究人员对由M-N_x活性位点和富缺陷碳质基底组成的热解M-N-C基单原子催化剂进行了深入的研究,以期进一步提高催化剂的性能并降低成本.其中, Fe-N-C基单原子催化剂表现出了较好的催化性能和巨大的应用潜力.近年来人们发现,在单原子催化剂中引入另一种金属原子组成的双原子催化剂具有特殊的几何构型和电子结构,有利于反应过程中原子间相互作用,使催化性能进一步提高.其中,在Fe-N-C基催化剂中引入另一种金属原子组成的Fe-M-N-C双原子催化剂(M代表金属)可以进一步激发Fe-N-C催化剂的本征活性,相关研究也吸引了越来越多的关注.本文综述了Fe-M-N-C基双原子催化剂催化ORR过程的研究进展.首先,讨论了双原子催化剂催化ORR的机制,其中引入的第二种金属原子通过协同和/或调制效应发挥作用.其后,系统总结了Fe-M-N-C的合成方法、表征技术和计算方法,以进一步推动双原子催化剂的研究.再后,根据金属原子之间的相互作用,将双原子催化剂分为Ma...     

单原子催化剂合成方法

单原子催化剂作为一种原子尺度的催化剂,在制氢、CO氧化及光催化等领域均具有广阔的应用前景。大量实验结果和理论计算证实了金属单原子和载体之间的相互作用,及由两者之间电荷转移引起的电子结构改变是单原子催化剂具有高的选择性和催化活性的主要原因。本文着重综述了近年来共沉淀法、化学还原法及浸渍法所制备单原子催化剂的催化性能,并进行展望。     

单原子材料在二氧化碳催化中的技术经济分析与产业化应用前景

近年来, 随着科学研究的不断深入, 单原子催化剂由于具有高活性与高选择性等突出特点被广泛挖掘和应用. 作为连接多相与均相催化的桥梁, 单原子催化剂已经成为催化领域的重要研究对象之一, 具有广泛的工业化应用前景. 本文对单原子催化剂的发展历程、 特点及其在不同领域的应用进行了概括, 综合评述了当前CO₂还原领域的技术经济分析, 并首次对单原子材料催化转化CO₂进行了技术经济分析与计算. 最后, 对单原子催化剂在CO₂还原领域中工业化应用的未来发展方向及亟需解决的关键科学和技术问题进行了展望, 以期推动单原子催化材料的进一步广泛应用.     

单原子催化材料在电化学氢循环应用中的研究进展

单原子催化剂(SACs)是一类仅含有孤立的单个金属原子作为催化活性中心的催化材料. 由于其具有100%的原子利用率、 独特的化学结构及优异的催化活性等优点, 近年来在电化学催化和电能转换设备领域备受关注. 本文综合评述了单原子催化材料的设计理念、 合成方法和表征方法, 同时对其在氢电化学循环 (电解水制氢和氢燃料电池领域)的实际应用进行了系统介绍, 并对单原子催化材料的研究和应用前景进行了展望.     

单原子催化剂在二氧化碳还原转化中的应用及展望

CO_2是一种储量丰富、廉价易得的碳资源,借助可再生能源的CO_2资源化利用是实现可持续发展战略的有效途径.近年来,单原子催化剂因其独特的结构特性被广泛应用,已成为连接多相与均相催化的桥梁.本文综述了单原子催化剂在CO_2催化还原转化中的应用,基于CO_2在多相纳米催化与均相催化体系中的反应特点,对单原子催化剂的设计及不同外场环境下活性中心电子结构的调控机制进行探讨,进而展望了单原子催化剂在CO_2资源化利用中的发展前景与挑战.     

单原子催化:沟通均相催化与多相催化的桥梁（英文）

催化在现代化学工业中占据着极为重要的地位.催化剂是催化过程的核心.均相催化剂由于具有均一、孤立的活性位点,往往具有高活性与高选择性;但是分离困难限制了其实际应用.多相催化剂由于金属原子利用效率低、活性组分不均匀,活性与选择性相对较低;但其稳定易分离的特点使得目前大多数工业催化过程都是多相催化过程.近年来,单原子催化逐渐成为催化领域新的研究热点与前沿,受到相关研究人员的广泛关注.作为一种多相催化剂,单原子催化剂具有稳定易分离的优势.此外,单原子催化剂具有类似均相催化剂的孤立活性位点,可能具有高活性与高选择.因此单原子催化的概念一经提出,便被认为有望成为架起多相催化与均相催化的桥梁;但几年来并未从实验上得到证实.2016年开始,逐渐有单原子催化剂在经典均相催化反应过程中的应用报道,为该观点提供了实验上的证据.本综述概述了2016至2017年单原子催化剂在典型均相催化反应中的成功应用,包括:1)氢甲酰化反应.以烯烃和合成气为原料合成精细化学品醛类化合物的氢甲酰化反应是目前化工生产中典型的均相催化反应之一.2016年,张涛课题组和曾杰课题组先后报道了Rh/ZnO和Rh/CoO单原子催化剂在该反应中的成功应用.催化剂都表现出优异的催化性能,活性与经典均相Wilkinson’s催化剂相当;2)氢硅加成反应.作为合成有机硅产品的重要反应之一,工业上硅氢加成反应主要由Pt基均相催化剂催化.2016年Beller课题组首次报道了将Pt/Al_2O_3单原子催化剂用于烯烃硅氢加成反应中.该催化剂除表现出良好的催化活性和区域选择性外,还具有较高的稳定性和底物普适性;3)C–H键选择性氧化.烷烃部分氧化反应在学术研究和工业应用方面都有重要意义.刘文刚等将M-N-C单原子催化剂(其中M为Fe,Co等金属)成功应用于C–H键的活化反应中,并对催化剂的结构进行了深入剖析.以上实例表明通过调控金属与载体组合、设计开发合适的单原子催化剂,可以达到结合均相催化高活性、高选择性与多相催化稳定易分离的目的,为均相催化多相化提供了一条新途径,也证明单原子催化可望成为沟通均相催化与多相催化的桥梁.     

热稳定单原子催化剂的理性构筑:从原子级结构到实际应用

80%以上的工业生产过程涉及催化,如化工生产、能源转换、制药和废物处理等等.催化剂的使用显著提高了生产效率,降低了生产成本,为国民经济、地球环境和人类文明的可持续发展做出了很大贡献.为了满足日益增长的生产需求和最大的经济效益,开发高效、稳定、低成本的新型催化剂已成为当务之急.金属中心负载在载体上的负载型金属催化剂因其较好的催化活性和相对较低的金属用量而受到广泛关注.研究发现,负载型结构可增强传热和传质并增加活性金属中心的分散度,从而影响催化性能.此外,负载金属的颗粒尺寸对催化剂的性能有很大影响.迄今为止,科学家们一直在通过减小金属颗粒尺寸和提高原子利用效率来提高催化剂的活性.原子级尺寸的颗粒通常表现出与大尺寸颗粒显着不同的物理和化学性质,而当活性位点的尺寸缩小到单个原子时,单原子催化剂的概念应运而生.对于单原子催化剂,金属原子中心通过配位被载体中的缺陷锚定,从而调整金属原子的电子云分布.这种配位调整使得单原子催化剂拥有与传统催化剂不同的性能.作为催化领域的新前沿,单原子催化剂已经在许多催化反应中表现出前所未有的活性和选择性.然而,许多报道的单原子催化剂在高温环境或长期催化应用中容易受到奥斯特瓦尔德熟化过程的影响,从而导致催化剂烧结和失活.而烧结的原因在于金属原子和载体之间较弱的相互作用.失活催化剂的再生和回收将大大增加工业生产的时间和经济成本.因此,开发具有优异热稳定性的单原子催化剂以满足工业需求是十分必要的.本综述首先总结了近年来关于热稳定型单原子催化剂合成方法的基础研究,并从原子尺度上分析了这些方法所构建的金属中心的结构形态和配位环境.此外,结合近些年的研究中新的表征技术与理论计算手段解释了热稳定性的来源.重点讨论了热稳定单原子催化剂的实际催化应用.分析了热稳定单原子催化剂在热催化应用中的独特作用机理、并尝试为确定催化过程中真正的活性中心以及通过原子级调控手段进行高活性热稳定单原子催化剂的合成提供理论指导.最后总结了热稳定单原子催化剂发展的主要问题,并简要分析了单原子催化领域的研究挑战和发展前景.     

单原子催化的最新进展

单原子催化剂由于其自身兼具均相催化剂的"孤立活性位点"和多相催化剂易于循环使用的特点,近年来受到了广泛关注.本综述概括了2015至2016年单原子催化领域的重要进展,重点介绍了新的催化剂制备方法、单原子金催化剂在CO氧化中的进展、单原子钯/铂催化的选择性加氢反应以及铂或非贵金属单原子催化剂在电化学中的应用等.在催化剂的合成方面,用传统的湿化学方法制备的单原子催化剂通常金属负载量较低,使得催化剂的常规表征比较困难.最近发展的一系列新型合成方法例如原子层沉积法、高温蒸汽转移法、光介还原法以及热解法等制备M?N?C等非贵金属催化剂等,尽管有不同程度的局限性,但均可以成功制备高负载量的单原子催化剂.单原子催化剂的载体得到了拓展,除传统的金属氧化物外,金属有机框架材料和二维材料等均被用于单原子催化剂的制备.在单原子催化剂的应用方面,金由于较高的电负性和与氧的弱相互作用能力,因而与氧化物载体作用较弱,不易形成单原子催化剂.但近期报道了成功制备的单原子金催化剂,在CO氧化反应、乙醇脱氢和二烯加氢反应中都有不错的进展.本文还介绍了铂和钯单原子(合金)催化剂在加氢反应中的优异活性及选择性,表明了单原子催化剂在选择性上的优势.将一种金属掺杂到另一种金属基底中制备的单原子合金催化剂也因其特异的性能备受关注.此外,对于化工生产中典型的均相催化反应,如氢甲酰化,单原子催化剂在无外加膦配体的情况下表现出高活性的同时还能很好地控制化学选择性,甚至达到令人满意的区域选择性,从实验上证明了单原子催化剂有望作为沟通均相催化和多相催化的桥梁.单原子催化剂在电催化和光催化中也得到了快速发展.铂单原子催化剂因其高原子利用率和高稳定性,在析氢反应和氧还原反应中有着良好的应用前景.另一方面,非贵金属特别是Co单原子催化剂在光电催化中因其优异的活性和巨大潜力得到了较深入的研究.除了上述进展,单原子催化领域还有许多基本问题需要继续深入研究,对单原子催化剂更加全面透彻的认识将为设计发展新型催化体系,扩展单原子催化领域提供指导和借鉴.     

单原子催化的最新进展（英文）

单原子催化剂由于其自身兼具均相催化剂的"孤立活性位点"和多相催化剂易于循环使用的特点,近年来受到了广泛关注.本综述概括了2015至2016年单原子催化领域的重要进展,重点介绍了新的催化剂制备方法、单原子金催化剂在CO氧化中的进展、单原子钯/铂催化的选择性加氢反应以及铂或非贵金属单原子催化剂在电化学中的应用等.在催化剂的合成方面,用传统的湿化学方法制备的单原子催化剂通常金属负载量较低,使得催化剂的常规表征比较困难.最近发展的一系列新型合成方法例如原子层沉积法、高温蒸汽转移法、光介还原法以及热解法等制备M-N-C等非贵金属催化剂等,尽管有不同程度的局限性,但均可以成功制备高负载量的单原子催化剂.单原子催化剂的载体得到了拓展,除传统的金属氧化物外,金属有机框架材料和二维材料等均被用于单原子催化剂的制备.在单原子催化剂的应用方面,金由于较高的电负性和与氧的弱相互作用能力,因而与氧化物载体作用较弱,不易形成单原子催化剂.但近期报道了成功制备的单原子金催化剂,在CO氧化反应、乙醇脱氢和二烯加氢反应中都有不错的进展.本文还介绍了铂和钯单原子(合金)催化剂在加氢反应中的优异活性及选择性,表明了单原子催化剂在选择性上的优势.将一种金属掺杂到另一种金属基底中制备的单原子合金催化剂也因其特异的性能备受关注.此外,对于化工生产中典型的均相催化反应,如氢甲酰化,单原子催化剂在无外加膦配体的情况下表现出高活性的同时还能很好地控制化学选择性,甚至达到令人满意的区域选择性,从实验上证明了单原子催化剂有望作为沟通均相催化和多相催化的桥梁.单原子催化剂在电催化和光催化中也得到了快速发展.铂单原子催化剂因其高原子利用率和高稳定性,在析氢反应和氧还原反应中有着良好的应用前景.另一方面,非贵金属特别是Co单原子催化剂在光电催化中因其优异的活性和巨大潜力得到了较深入的研究.除了上述进展,单原子催化领域还有许多基本问题需要继续深入研究,对单原子催化剂更加全面透彻的认识将为设计发展新型催化体系,扩展单原子催化领域提供指导和借鉴.     

二维材料限域单原子催化剂研究进展

近年来,单一原子或单一位点催化剂因其独特的结构和电子特性受到催化研究人员的广泛关注.目前,多种无机固体材料被用作限域该类单原子催化剂,包括传统的金属氧化物、沸石分子筛以及金属有机框架配合物等.载体的性质会显著地影响单原子的催化性能,因此具有独特物理化学性质的二维材料无疑是限域单原子的一类理想介质,并逐渐引起了人们在该领域的研究兴趣.二维材料兴起于石墨烯的成功剥离,随后其他类似物如氮化硼、氮化碳以及二硫化钼等蓬勃发展起来.结构简单明确且性质独特的二维材料自身就是一类新颖的催化剂,其与单原子的结合将会为催化带来更多新的可能.二维材料限域单原子催化剂的潜在优势如下:(1)二维材料独特的电子结构对单原子中心的电子特性有显著的调变作用,使其催化性能更为独特;(2)二维材料通常具有巨大的比表面积,这允许其锚定更多的单原子从而显著提高其活性位密度;(3)单原子层二维材料有利于反应物分子从双向接触其表面限域的单原子位点,增加碰撞几率并降低传质阻力;(4)二维材料限域单原子催化剂可被视为理想的模型催化剂,其结构均一的活性中心有利于催化剂构效关系的研究;(5)二维材料限域的单原子能够反过来促进或激活二维材料的本征催化活性.在这里,我们总结了二维材料限域单原子催化剂的最新进展,其中二维材料主要涉及石墨烯、氮化碳和硫化钼.我们围绕在二维材料限域单原子催化剂中什么是真正的活性位点及其如何协同催化等问题进行了讨论,进而展望了二维材料限域单原子催化剂的应用前景和挑战.     

二维材料限域单原子催化剂研究进展（英文）

近年来,单一原子或单一位点催化剂因其独特的结构和电子特性受到催化研究人员的广泛关注.目前,多种无机固体材料被用作限域该类单原子催化剂,包括传统的金属氧化物、沸石分子筛以及金属有机框架配合物等.载体的性质会显著地影响单原子的催化性能,因此具有独特物理化学性质的二维材料无疑是限域单原子的一类理想介质,并逐渐引起了人们在该领域的研究兴趣.二维材料兴起于石墨烯的成功剥离,随后其他类似物如氮化硼、氮化碳以及二硫化钼等蓬勃发展起来.结构简单明确且性质独特的二维材料自身就是一类新颖的催化剂,其与单原子的结合将会为催化带来更多新的可能.二维材料限域单原子催化剂的潜在优势如下:(1)二维材料独特的电子结构对单原子中心的电子特性有显著的调变作用,使其催化性能更为独特;(2)二维材料通常具有巨大的比表面积,这允许其锚定更多的单原子从而显著提高其活性位密度;(3)单原子层二维材料有利于反应物分子从双向接触其表面限域的单原子位点,增加碰撞几率并降低传质阻力;(4)二维材料限域单原子催化剂可被视为理想的模型催化剂,其结构均一的活性中心有利于催化剂构效关系的研究;(5)二维材料限域的单原子能够反过来促进或激活二维材料的本征催化活性.在这里,我们总结了二维材料限域单原子催化剂的最新进展,其中二维材料主要涉及石墨烯、氮化碳和硫化钼.我们围绕在二维材料限域单原子催化剂中什么是真正的活性位点及其如何协同催化等问题进行了讨论,进而展望了二维材料限域单原子催化剂的应用前景和挑战.     

气相金属催化反应综述

金属催化剂在工业、环境、能源以及生物等过程具有重要的应用.设计具有特定活性、环境友好型以及室温下具有反应活性的催化剂,需要在分子水平对金属催化剂的基元步骤,活性位点的结构以及催化反应微观机理有充分的认识.然而,由于宏观催化剂表面结构异常复杂,催化反应常受到溶剂、压力、金属颗粒团聚、催化剂表面缺陷等因素的干扰,利用现有实验仪器,从微观角度探索金属催化反应机理仍具有较大挑战,因此,对金属催化剂活性位的结构以及反应微观机理的认识还不十分清楚.质谱方法结合现代量子化学理论计算,提供了在气相条件下实验探索化学反应微观机理的有力工具,团簇反应可在隔离外界条件、可控以及可重复条件下进行,可以排除一些难以控制因素的干扰,可在化学键和分子结构水平认识金属活性位的结构以及催化反应的微观机理.气相金属团簇离子可用多种实验方法制备,与反应物分子反应后可利用多种质谱仪器探测,根据实验上所得的具有反应活性的团簇,结合现代量子化学理论模拟,得到金属催化反应的基元步骤以及微观反应机理信息,所得反应机理信息为宏观催化剂的设计提供重要理论研究基础.本综述总结了团簇实验上已经探测到的金属单原子离子、金属团簇、金属氧化物团簇和金属化合物催化的气相反应.反应物分子囊括了大量的无机和有机分子,包括CO,H2,CH4,C2H2,C2H4,C6H6,CH3OH,HCOOH,CH3COOH等.本综述主要介绍了以下三类催化反应:(1)CO催化氧化;(2)CH4催化转化;(3)催化脱羧反应,并重点关注贵金属单原子掺杂团簇独特的催化反应性.单原子催化剂可最大限度地利用有限的贵金属.在化学反应方面,单原子催化剂具有特异的反应活性,选择性以及稳定性.本综述对气相团簇反应中报道的两个重要的贵金属单原子掺杂团簇的催化反应进行了详细介绍:(1)金原子掺杂的AuAl3O3-5+团簇为首次报道的可以利用分子氧催化氧化CO的团簇单原子催化剂,我们对Au原子起催化作用的本质原因进行了介绍:(2)铂原子掺杂的PtAl3O5-7-团簇能利用分子氧催化氧化CO,该研究提出了"电负性阶梯"效应来解释Pt原子催化的微观机理,且此效应有望对大部分贵金属适用.此外,本综述对CO催化氧化反应和CH4催化转化反应的研究现状以及尚未解决的问题进行了剖析.相比CO的催化氧化反应,科学家对CH4催化转化反应机理的认识还不够深入,还需要进一步实验研究,而团簇单原子催化剂有望在此领域有所突破.     

基于单原子催化剂的光热催化转化：原理和应用

在以碳中和为目标的全球共识下,太阳能作为一种取之不竭用之不尽的绿色环保能源被认为是替代传统化石燃料最有潜力的方式。在各种太阳能转换技术中,光热催化不仅可以最大化利用太阳能,在光场和热场双重驱动力作用下,还可以显著提升化学反应速率,引起广泛的研究兴趣。以孤立的单个原子均匀分散在载体上形成的单原子催化剂具有100%原子利用率、优异的催化活性、热稳定性等优势。因此,将单原子催化剂应用于光热催化开始受到越来越多的关注。本综述介绍了光催化、热催化和光热催化的基本原理和特征,同时列举一些典型的例子。随后以不同载体作为分类标准,总结了单原子光热催化应用的前沿研究进展。最后,提出了该催化体系所面临的挑战和未来的发展方向。本文旨在全面了解单原子催化剂在太阳能驱动光热催化领域的研究现状并为未来发展提供可行的建议。     

单原子催化剂在锂硫电池中的研究进展

锂硫电池由于具有能量密度高、 成本低等突出特点, 已经成为下一代高能量密度电化学储能体系的重要发展方向之一. 但锂硫电池的发展仍然存在硫利用率低、 循环寿命短及倍率性能差等亟待解决的关键问题. 单原子催化剂具有高的原子利用率和原子级尺度的结构可调变性等突出特点, 在锂硫电池研究领域受到了广泛的关注. 本文从正极、 负极、 隔膜/中间层3个方面总结了单原子催化剂在锂硫电池中的最新研究进展. 最后, 还对单原子催化剂在锂硫电池中未来的研究发展方向以及需解决的关键科学和技术问题进行了展望, 以期推动单原子催化材料在锂硫电池中的进一步广泛应用.     

石墨炔零价金属原子催化剂的合成及应用

原子催化剂是零价金属原子锚定于载体上的一种新型催化剂, 具有原子利用率高、 选择性高以及反应活性和稳定性高等优点, 一直是催化领域的研究前沿, 在催化和能量转换领域具有广阔的发展前景. 石墨炔与金属原子之间独特的不完全电荷转移性质实现了零价过渡金属原子的稳定锚定, 解决了传统单原子催化剂易迁移和聚集的问题, 被认为是新一代催化剂. 本综述从石墨炔原子催化剂的结构性质、 表征以及应用等方面出发, 综合评述了相关领域的最新研究成果, 介绍了石墨炔原子催化剂在电催化固氮制氨、 产氢、 全水解和CO₂固定等方面的应用和发展前景, 为实现新概念高性能催化材料的设计合成提供了研究思路.     

单原子催化剂在电催化还原CO2领域的应用

温和条件下以CO₂为原料制备高附加值化学品, 是CO₂资源化利用的重要方法, 在众多CO₂转化方法中, 电催化CO₂还原(e-CO₂RR)具有绿色、 清洁及条件可控等优势, 可以促进碳中和, 实现可持续发展. 然而, 由于其缓慢的动力学和较低催化剂活性, CO₂电催化还原仍然存在低选择性, 低电流密度的问题. 单原子催化剂具有最大的原子利用率和明确定义的催化活性位点, 同时因其良好的配位结构和独特的电子结构极大地促进了CO₂电催化还原的动力学过程, 是CO₂电还原领域极具发展潜力的催化材料. 本文讨论了过渡金属和主族金属基单原子催化剂用于电催化CO₂还原的研究进展, 系统总结了杂原子配位, 双/单原子位点, 金属-载体相互作用, 空间限域和分子桥联等策略调控单原子的微环境进而优化催化的性能, 揭示了单原子催化剂在 e-CO₂RR领域内的突出优势和广阔的应用前景. 最后, 分析了单原子催化剂在CO₂电催化转化过程中面临的挑战, 并对其未来进行了展望.