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固体超强酸(SO24-/ZrO2)的异丁烷/1-丁烯烷基化反应性能和失活研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了固体超强酸(SO24-/ZrO2)催化剂的酸性及异丁烷-1-丁烯烷基化反应性能, 结果表明, 固体超强酸的酸性与焙烧温度有关, 适当提高焙烧温度有利于样品酸强度的提高, 但焙烧温度过高会导致脱硫, 使样品酸强度和酸量降低. 固体超强酸的异丁烷/1-丁烯烷基化催化反应活性与其酸性相对应, 酸性强, 反应活性高, 但催化剂的活性衰减很快, 这是催化剂表面的快速积炭所致. 相似文献
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固体超强酸(SO4^2-/ZrO2)的异丁烷/1-丁烯烷基化反应性能和失活研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研究了固体超强酸(SO4^2-/ZrO2)催化剂的酸性及异丁烷-1-丁烯烷基化反应性能,结果表明,固体超强酸的酸性与焙烧温度有关,适当提高焙烧温度有利于样品酸强度的提高,但焙烧温度过高会导致脱硫,使样品酸强度和酸量降低,固体超强酸的异丁烷/1-丁烯烷基化催化反应活性与其酸性相对应,酸性强,反应活性高,但催化剂的活性衰减很快,这是催化剂表面的快速积炭所致。 相似文献
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催化剂再生对于固体酸异丁烷/丁烯烷基化反应是必需的.虽然Broensted-Lewis共轭固体超强酸在温和条件下即对异丁烷/丁烯烷基化反应有良好的反应活性,但它仍象其它所有固体酸催化剂一样,面临着失活的问题.最主要的失活原因是积炭前身物生成并在催化剂表面的沉积,导致催化剂表面活性中心被覆盖.据此进行的再生方法研究集中在消除这些积炭前身物,本文中选择使用的是洗涤再生法,结果表明该方法对于该固体超强酸的再生在一定程度上是有效的。 相似文献
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异丁烷/丁烯烷基化是生产高辛烷值汽油的重要反应,目前主要采用液体强酸为催化剂,而固体催化剂用于该反应的性能均不理想。我们设计合成出十六烷基膦酸(HDPA)修饰的氧化硅负载型磷钨酸纳米多级结构催化剂(HDPA-HPW/SiO2),其结构与悬铃木果实相似。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜镜(TEM)、氮气吸附-脱附、异丁烷吸附-脱附等对该催化剂进行了表征,并使用固定床微型反应器评价了其对异丁烷/丁烯烷基化反应的催化性能。结果表明,HDPA的外围修饰增强了催化剂对烃类反应物的吸附,减少了烯烃聚合副反应和催化剂表面积碳的产生,提高了高辛烷值产物的选择性,延长了催化剂的寿命。 相似文献
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异构烷烃与烯烃的烷基化是炼油装置制备高辛烷值汽油添加剂的重要途径.目前传统工艺仍使用矿物酸如硫酸或氢氟酸作催化剂,由于该工艺存在着产物分离困难、设备腐蚀严重及环境污染问题,从60年代起国内外开始致力于新型固体酸催化剂的研究与开发工作,已报道的有离子交换树脂[1]、分子筛催化剂[2]及SO=4/MxOy型催化剂[3]等,在分子筛催化剂中已报道的有立方沸石[4]β-分子筛[5]、ZSM系列[5]、分子筛[5]、蒙脱石[5]及MCM-22[6]等,这些催化剂的共性是催化活性较高,但失活较快.目前对分子筛催化剂的研究主要集中在改进的立方沸石体系,而六方沸石催化剂催化异丁烷与丁烯烷基化反应尚未见报道. 相似文献
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EMT与β沸石的异丁烷/丁烯烷基化反应性能比较 总被引:4,自引:1,他引:3
异丁烷/丁烯烷基化反应是生产高辛烷值汽油的重要途径[‘j.目前,工业生产烷基化汽油使用HF或H。SO。作为催化剂,存在严重的环保和安全问题.用固体酸催化剂替代液体酸的研究已有30多年历史.90年代初,一种新型六方相八面沸石(现称为EMT)被合成出来[‘j,这种沸石是具有两维交叉直孔道体系的大孔沸石[’‘,且其H型结构具有强酸性“’,因而很快受到人们的重视.St6cker等人‘’‘使用半批量式反应器的研究表明,HEMT是一种优良的异丁烷/丁烯烷基化催化剂.另外,Corma等人*‘使用固定床反应器的研究表明,HS沸石对该烷基… 相似文献
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离子液体中异丁烷/-丁烯烷基化反应机理研究 《燃料化学学报》2016,44(6):738-744
以复合离子液体[Et_3NH]Cl-AlCl_3-CuCl为催化剂,在连续搅拌釜式反应器中进行了异丁烷与2-丁烯烷基化反应;利用氘代异丁烷同位素示踪法研究了催化反应机理。结果表明,在离子液体中异丁烷烷基化的反应诱导期较短;三甲基戊烷产物主要源于异丁烷的自烷基化、丁烷/丁烯的直接烷基化以及C_(12)~+中间体的裂化反应,而大部分二甲基己烷是仲丁基碳正离子与丁烯加成的产物。 相似文献
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研究了H3PO4-BF3/ZrO2及H3PO4-BF3-H2SO4/ZrO2催化剂对异构烷烃烷基化反应的催化作用。就载体的焙烧温度、活性组分的浓度、BF3及H2SO4的添加及反应温度对催化剂活性的影响进行了较为详尽的研究。 相似文献
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Al含量对Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂异构化性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:2
通过向S2O82-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3, 制备出了具有较高催化性能和高稳定性的Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂. 以正戊烷异构化反应为探针, 考察了Al含量对催化剂的异构化性能的影响, 并采用XRD, BET, FTIR, TPR, TG-DTA, NH3-TPD和ICP手段对催化剂进行了表征. 结果表明, Al能够延迟ZrO2的晶化温度, 抑制硫的分解; Al能够增加催化剂的比表面积, 增强硫氧键的结合, 提高催化剂的还原性能, 增加催化剂的酸强度和酸总量. 当Al2O3质量分数为2.5%时, Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最高, 正戊烷异构化收率可达60.02%, 选择性在98.2%以上. 相似文献
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采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成WO3/ZrO2体系多级孔固体酸催化剂,探讨了煅烧温度对所合成催化剂试样酸强度及酸量的影响,并考察了催化剂针对苯和十二烯的烷基化反应中的催化性能.结果表明,WO3/ZrO2体系催化剂具有较强的酸强度,并且与催化剂的比表面积和晶化程度有密切关系,比表面积的增大和四方相ZrO2的生成能有效地提高催化剂的酸强度.该催化剂具有优良的烷基化反应催化活性和选择性,其中450℃,5h煅烧的WO3/ZrO2催化剂样品酸性最强,其烷基化催化活性和选择性最优. 相似文献
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Pt含量及活化温度对固体超强酸催化剂异构化性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
本文制备了固体超强酸Pt- S2O82-/ZrO2-Al2O3催化剂,采用XRD、TPR、TG-DTA 、FT-IR等表征手段对催化剂进行了表征,并在高压微反-色谱联合装置上,考察了Pt质量分数和活化温度对催化剂正戊烷异构化性能的影响. 结果表明,Pt能使催化剂的还原温度降低;增强载体表面氢气的溢流效应,提高酸强度;Pt质量分数0.10%、活化温度300℃的催化剂异构化活性最高,在反应温度220℃、压力2.0MPa、氢烃摩尔比4:1、质量空速1.0h-1时,异戊烷产率达62.3%. 在100h内异戊烷收率可稳定在55%左右,选择性在98.0%以上. 相似文献
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ZrO2改性对Pt/Al2O3催化剂上CO氧化性能的影响 总被引:8,自引:1,他引:8
用流动反应法、TPR和TPD-MS等技术研究了Pt/Al2O3催化剂掺杂ZrO2体系上CO的催化氧化反应、氧物种的还原及脱出-恢复行为.结果表明,掺杂ZrO2有利于催化剂上氧物种的脱出-恢复,从而促进CO氧化活性及表面活泼氧物种与氢的反应.并用催化剂集团结构适应理论对结果作出了解释. 相似文献
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制备了一系列用过渡金属M (M =Pt,Co ,Ni,Mn ,Fe,Cu)活化的WO3 /ZrO2 固体强酸催化剂 ,用XRD ,DTA TG ,H2 TPR ,NH3 TPD等测定了其晶型结构、表面状态和酸量 .结果表明 ,各样品中的ZrO2 主要以T晶相存在 ,但T晶相ZrO2 所占的比例因过渡金属不同而异 ,比表面积比WO3 /ZrO2 稍有下降 ;金属Pt的引入使呈单层分散的WO3 的表面状态发生了改变 .研究了异丁烷 /丁烯烷基化反应 ,其反应活性与酸量的测定结果有对应关系 ;与WO3 /ZrO2 相比 ,M WO3 /ZrO2 上的丁烯转化率均稍有下降 ,但具有更高的i C08选择性 .从反应机理分析了添加过渡金属无显著效果的原因 . 相似文献
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WO3/ZrO2固体强酸催化剂上异丁烷—丁烯烷基化反应的研究:Ⅲ.超 … 总被引:6,自引:0,他引:6
制备了以超细ZrO2为载体的WO3/ZrO2、SO4^2-/ZrO2、MoO3/Zr O2固体强酸催化剂,并用XRD、DTA-TG、H2-TPR、NH3-TPD等方法表征了其晶型结构、表面状态和酸性。结果表明,超细ZrO2中的T-晶相所占比例虽有所下降,但具有更大的比表面积、酸强度和对金属氧化物的负载能力,且酸强度随焙烧温度升高而增强,表明其表面状态亦有较大变化。研究了以超细ZrO2为载体的固体强酸催化 相似文献